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Green Carbon文章 | 福州大学汤禹副教授:木质素与塑料加氢升级的研究进展

已有 122 次阅读 2026-2-5 19:10 |个人分类:Green Carbon|系统分类:科研笔记

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英文原题:Recent Advances in Catalytic Hydroprocessing of Lignin and Plastics for Aromatic Compound Production

作者:Haoquan Guo, Xinyi Zhang, Yuguo Dong, Jiaxin Liu, Xiaoli Gu, Yihu Dai, Yu Tang*

01 论文信息

论文信息

Guo H, Zhang X, et al. Recent Advances in Catalytic Hydroprocessing of Lignin and Plastics for Aromatic Compound Production[J]. Green Carbon,2025.

论文网址

https://doi.org/10.1016/j.greenca.2025.05.003

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Recent Advances in Catalytic Hydroprocessing of Lignin and Plastics for Aromatic Compound Production

中文解读原链接

Green Carbon文章 | 福州大学汤禹副教授:木质素与塑料加氢升级的研究进展

02 背景简介

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木质素和塑料是当代工业系统中使用最广泛的两类聚合物材料。其中,木质素作为一种含有丰富芳香族单元的生物质衍生聚合物,由于具有可再生性而成为替代化石燃料的主要候选者。另一方面,塑料具有与木质素相似芳香族结构,却已成为当下亟待解决的环保难题。由于具有高稳定性,木质素和塑料的高效化学回收具有挑战性,其催化解聚已成为近年来的研究热点。,通过木质素和塑料废料的催化加氢处理实现芳香族化合物的高收率获取,是近期出现的一种创新催化策略,为将稳定聚合物转化为高值化学品和可持续燃料提供了机会。

福州大学汤禹副教授和浙江海洋大学郭浩全博士于Green Carbon发表题为“Recent Advances in Catalytic Hydroprocessing of Lignin and Plastics for Aromatic Compound Production”综述文章,对木质素与塑料废弃物加氢处理制备芳烃化合物的进展进行了全面的文献回顾,论述了各类催化剂和催化系统在木质素和塑料废弃物催化加氢处理中的潜在应用。该综述考察了从木质素和塑料解聚到高价值化学品生产的整个价值链,强调了开发具有成本效益的新型木质素和塑料废物催化解聚方法的关键作用,这些研究进展将在促进可持续经济和应对紧迫的环境挑战方面发挥关键作用。

03 文章简介

简要介绍

本文简要概述了木质素和塑料废弃物的结构特点和转化难点,特别聚焦含芳环结构的塑料废弃物解聚过程中存在的问题。首先介绍了由木质素制备芳烃化合物的催化加氢处理体系,总结了单金属催化体系、多金属催化体系和转移加氢处理的研究进展,进一步探讨了木质素单体衍生物的催化加氢处理研究。最后,讨论了含芳环结构的塑料废弃物加氢处理解聚为高值芳烃化学品的研究进展,并归纳了塑料与木质素催化转化策略的共同点。

重要进展与研究趋势

1. 木质素及其衍生物加氢处理制备芳烃化合物

目前,木质素增值转化研究仍处于起步阶段,在大规模转化为芳香族化合物等高价值化学品方面进展有限。加氢处理已成为将木质素及其衍生物转化为有价值化学品的可行方法,开发具有更高转化效率和产品选择性的创新催化系统至关重要。本节内容重点介绍了木质素转化中单金属催化剂体系、多金属催化剂体系和转移加氢处理体系、木质素衍生物的催化加氢处理进展,总结了由各类木质素衍生物制备芳烃高值化学品的加氢处理方法,重点讨论了反应体系调控和催化剂活性位点调变对于产物选择性的影响。此外,木质素的加氢处理伴随着高氢气消耗。因此开发利用内源性氢供体(例如脱氢制氢)和部分液相外源性氢供体(醇重整制氢)的催化体系或可减少对气态氢气的需求。未来的研究应侧重于扩大有效催化系统的规模,以促进工业实施。

2. 塑料加氢处理制备芳烃化合物

木质素与塑料都是由聚合物链间二次相互作用(如,氢键和交联)构成的复合材料,这些相互作用极大地影响了它们的性质,并提高了抵抗化学分解的能力。塑料的主要解聚方法与木质素的解聚方法类似,即,在还原性气氛下破坏C-C和C-O键。目前已研究了将各种塑料转化为单体(如,PET、PBT和PC)的催化解聚方法,主要方法包括:醇解、通过酯交换反应与过量二醇进行糖解、胺解、在中性、酸性或碱性条件下与水进行水解,以及在有或无外部氢气存在下使用非均相金属负载催化剂进行氢解。本节内容主要介绍了使用非均相金属负载催化剂进行的简便氢解策略,该策略已实现废塑料的商业化催化转化。然而,氢气的高成本和苛刻的反应条件仍然是挑战。因此,开发在温和条件下降解废塑料并生产高价值化学品的创新途径至关重要。PET和PS等由C-O和C-C键构成的各类塑料的高效解构和回收可以显着减少塑料堆积造成的环境问题,同时还可以降低芳香族化合物的生产成本,提高有限资源的使用效率。

3. 共同的转化挑战和互通的催化策略

木质素和塑料的回收利用和解聚面临许多共同的挑战,其结构相似性也使得它们具有趋同的解决方案。从木质素富氧环境中获得的经验可以为塑料脱氧提供模板,塑料的大分子切割策略可能会激发新的木质素解聚方法。在催化剂稳定性方面,木质素中较高的O含量导致催化剂表面积炭(如,酚类中间体的聚合)和金属位点的氧化失活(如,酸性条件下Ru/C的氧化),而塑料中长链结构的积累导致酸性位点的覆盖和催化剂失活。相反,木质素中β-O-4键的断裂容易产生低价值的重质酚类低聚物而不是单体芳烃,而塑料中聚烯烃C-C键的随机断裂会产生以烷烃为主的产物,并且需要额外的能量输入进行芳构化。平衡解聚深度和芳烃选择性对于木质素的有效利用和塑料的催化解聚都至关重要。尽管早期研究侧重于催化剂优化(如,反复试验的金属负载),但近期针对木质素中的β-O-4键或塑料中的C-C键的研究,都越来越多地采用电子结构引导的设计。此外,在温和条件下(如,低温、低压或无氢环境)进行加氢处理可以显著降低生产成本并扩大实际应用。

总结与展望

本文总结了通过木质素及其衍生物和塑料的催化加氢处理生产芳香族化合物的先进技术,重点介绍了精确活化C-C和C-O键的非均相催化策略。通过回顾木质素和塑料解聚中共同面临的挑战和趋同的解决方案,认为可以进一步将木质素和塑料的加氢处理定位为一条可行的循环碳经济途径,利用跨领域的见解来应对全球废物和能源挑战。

04 作者简介

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汤禹 副教授

汤禹,福州大学化学学院副教授,博士生导师;曾在浙江大学化学系学习,获得理学学士(2008)和化学硕士(2012),在美国堪萨斯大学获得化学与石油工程博士学位(2019)。2019年加入福州大学化学学院。现依托分子工程+研究院和分子催化与原位表征研究所开展工作,主要研究方向:1) 催化界面的动态重构与原位演变;2) 用于天然气转化等领域的新型催化剂开发与研究;3) 生物质分子催化转化。近年来,以主要作者身份在Nat. Catal.Nat. Energ.J. Am. Chem. Soc.Nat. Commun.Angew. Chem.Chem. Soc. Rev.ACS Catal.J Catal.Sci. China Chem.Chin. J. Catal.Adv. Mat.Nano Lett.等期刊发表论文40余篇,论文引用5500余次,H-index为32。2022年起,担任期刊Catalysis CommunicationsApplied Catalysis O: Open的青年编委和客座编辑。

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郭浩全 讲师

郭浩全,浙江海洋大学石油化工与环境学院讲师。在南京林业大学林产化学加工工程专业学习,获得工学博士学位。参与福州大学原位催化与工况表征研究所联合培养博士项目,2023年获得中国留学基金委(CSC)资助,前往日本国立富山大学椿范立(Noritatsu Tsubaki)院士课题组交流学习。主要科研方向为生物质与塑料催化转化、单原子催化剂开发与原位表征。在ACS CatalysisChemical Engineering JournalFuel等期刊发表论文20余篇,其中以第一作者、共同通讯作者发表论文9篇。

05 Green Carbon

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