英文原题：Hierarchically Structured Macro-Mesoporous Carbon Catalysts for Saccharification of Cellulose

作者：Shaohua She, Luh Putu Pitrayani Sukma, Mingming Peng, Hisakazu Shirai, Yuto Suzuki, Kenji Kamiya, Eika W. Qian*

01 论文信息

论文信息

She, Shaohua, et al. Hierarchically Structured Macro-Mesoporous Carbon Catalysts for Saccharification of Cellulose. Green Carbon (2025).

论文关键词

Hierarchical structure；Macro-mesoporous；Solid acid catalyst；Saccharification；Cellulose

论文网址

https://doi.org/10.1016/j.greenca.2024.11.006

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Hierarchically Structured Macro-Mesoporous Carbon Catalysts for Saccharification of Cellulose

中文解读原链接

Green Carbon文章 | 东京农工大学钱卫华教授：基于多层级孔结构的纤维素糖化研究

02 背景简介

化石燃料的逐渐枯竭和碳排放问题的加剧，促使可再生资源的开发成为全球关注的焦点。木质纤维素类生物质因其可再生性、丰富性和非食用性，成为生产清洁燃料和高价值化学品的理想原料。纤维素的糖化是纤维素利用的关键过程，常用方法包括化学法和酶法。化学法虽然效率高，但溶液中会产生副产物且后处理复杂；酶法的反应条件虽温和，但反应缓慢且成本较高。相比之下，固体酸催化剂凭借其环境友好性和高效性，成为纤维素糖化的重要选择。

现有研究表明，介孔碳固体酸催化剂在纤维素糖化中表现优异，但因纤维素分子体积较大，反应初期的传质限制问题显著，反应主要局限于催化剂表面。为此，开发兼具大孔和介孔结构的多层级碳基催化剂成为解决方案之一。大孔可增强传质性能，提高初期反应活性；介孔则提供高比表面积，提高中期反应活性，从而提升整体催化效率。

近期，东京农工大学的钱卫华教授于Green Carbon发表了题为“Hierarchically structured macro-mesoporous carbon catalysts for saccharification of cellulose”研究文章。该研究开发了一种大孔-介孔协同结构的碳基催化剂，有效提升了纤维素糖化效率，并揭示了催化剂孔隙结构对催化性能的影响，为绿色化学及木质纤维素糖化催化剂的开发提供了新的方向。

03 文章简介

本研究以PMMA为大孔模板，Pluronic-123为介孔模板，成功合成了一种具有大孔-介孔结构的多层级碳基催化剂，用于纤维素糖化反应，并展现了良好的应用潜力。催化剂的制备采用溶胶-凝胶法，通过调节PMMA与TEOS的比例（1:1.6, 1:2, 1:4）以及PMMA的粒径（S:193 nm, M:287 nm, L:375 nm），实现对大孔-介孔结构的调控。在制备过程中，Pluronic-123被用作软模板，通过模板剂的自组装特性构建介孔结构，而PMMA则作为硬模板，用于形成稳定的大孔结构。大孔的引入显著改善了纤维素大分子在催化剂中的传质性能，而介孔则提供了较高的比表面积，从而增强了催化剂酸性位点的可及性和利用率。研究表明，催化剂孔径、比表面积及酸性位点分布对纤维素糖化效率具有重要影响。

实验结果进一步表明，大孔密度的增加能够有效提升纤维素的转化率与葡萄糖的产率。以中等粒径的催化剂MMCS60-M为例，其在糖化反应中表现出较高的催化效率。这一现象表明，大孔-介孔结构的协同作用在提高纤维素糖化效率方面具有积极影响。通过对比不同孔结构的催化剂，研究明确了优化大孔-介孔结构在性能提升中的关键作用。

图1. 纤维素水解中催化剂对转化率及糖产率的影响 (a) 不同PMMA与TEOS比例的影响；(b) 不同PMMA粒径的影响

总结及展望

本研究通过双模板法合成了具有大孔-介孔结构的碳基催化剂，并验证了其在纤维素糖化中的优势。调控大孔与介孔比例及模板粒径优化了孔隙结构，提升了传质性能和酸性位点可及性，从而提高了转化效率。研究表明，大孔-介孔结构对生物质转化具有重要作用，为开发高效固体酸催化剂提供了新思路。未来应优化催化剂的制备工艺，推动其在工业生物质转化中的应用。

04 文章摘要

Abstract

Hierarchically structured macro-mesoporous carbon catalysts were synthesized using dual templates of poly(methyl methacrylate) (PMMA) and Pluronic-123 to enhance cellulose saccharification. Characterizations conducted through Scanning Electron Microscopy, X-ray Diffraction, N2 adsorption-desorption isotherms, Fourier Transform Infrared Spectroscopy, and titration techniques confirmed high surface areas and specific pore size distributions, with macropores ranging from 78.3 to 251 nm and mesopores around 2.43 to 6.23 nm. An optimal PMMA-to-Tetraethyl orthosilicate (TEOS) ratio of 1:1.6 facilitated the highest cellulose conversion rate of 59.3% and a glucose yield of 22.1%. Notably, the medium-sized macropore catalyst, MMCS60-M, outperformed its purely mesoporous counterpart, with conversion rates and glucose yields of 80.8% and 45.5%, respectively. These results suggest the importance of a tailored pore architecture to enhance the accessibility of acid sites and facilitate effective mass transport, which is beneficial for optimizing saccharification processes.

05 作者简介

钱卫华 教授

钱卫华，东京农工大学教授，清洁能源与催化剂工程研究领域的知名研究者。长期专注于绿色能源生产的研究，涵盖多个方向，包括燃料油加氢处理制备无硫绿色能源、氧化脱硫催化剂的开发、利用接触水蒸气重整反应从生物质衍生油中制备绿色氢气，以及通过固体酸催化剂从生物质中生产生物燃料等。获日本石油学会论文奖及野口纪念奖励奖等3项学术荣誉。迄今为止，发表学术论文170余篇，授权专利10余项。

06 Green Carbon

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