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中山大学李斌/田志林等：揭示Si3N4纤维透波复合材料“组分-界面-性能”跨尺度关联新机制 
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原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊
Cite this article:
Zhang Y, Tian Z, Li B. Revealing the influence of composition and interface on the mechanical and dielectric properties of Si3N4 fiber-reinforced ceramic composites. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221338
文章DOI：10.26599/JAC.2026.9221338
基金支持：
本工作得到国家自然科学基金（No. 52202078）、国家特殊支持计划领军人才项目（No. 2022WRLJ003）、广东省基础与应用基础研究基金杰出青年项目（No. 2021B1515020083）及广东省基础与应用基础研究基金项目（No. 2022A1515012201）资助。
一、导读
高超声速飞行器天线罩用透波材料，需同时兼具低介电常数、低损耗、高强度与耐高温等苛刻性能，然而，“透波”与“承载”之间的性能协同长期构成材料设计的核心难题。中山大学李斌和田志林等创新性地构建了Si3N4f/BN、Si3N4f/SiO2及Si3N4f/SiO2-BN三种复合材料体系，系统揭示了材料组成如何通过调控界面键合与热失配应力，进而影响复合材料力学-介电性能的跨尺度作用机制。该研究为高超声速飞行器高温透波材料的设计优化与界面工程调控提供了重要的理论依据与实验支撑。
二、研究背景
高超声速飞行器高速飞行时面临剧烈的气动加热效应，对透波材料的热学性能与结构完整性提出了极为苛刻的要求。理想的天线罩/天线窗材料须同时兼具低介电常数、低介电损耗、高强度及优异热稳定性等多重性能指标。传统有机透波材料虽具备良好的介电特性，但分解温度偏低，难以承受极端高温服役环境；而单相陶瓷（如SiO2、BN）虽耐温性突出，却因本征脆性大、损伤容限低，容易发生灾难性失效。纤维增强陶瓷基复合材料通过引入连续纤维，借助裂纹偏转、纤维桥联与纤维拔出等增韧机制，在保留耐高温优势的同时显著提升其力学可靠性，因而被视为高超声速飞行器天线罩的理想候选材料。
Si3N4纤维较SiO2纤维与BN纤维具有更优的力学性能与高温稳定性。然而，Si3N4自身介电常数偏高，难以满足透波要求，为此，引入SiO2、BN等低介电组分以调控整体介电性能成为一种合理的材料设计策略。更重要的是，纤维增强复合材料的宏观性能不仅取决于组分的本征属性，更深受纤维-基体界面的调控。界面作为载荷传递的关键桥梁，其结合状态直接影响复合材料的断裂行为与损伤容限。因此，除基体成分设计外，深入解析纤维-基体界面的微观结构、化学状态及其演化机制同样具有重要科学意义。基于此，本工作系统设计了Si3N4f/BN、Si3N4f/SiO2和Si3N4f/SiO2-BN三种不同基体组成的复合材料，旨在系统揭示“基体组成-界面特性-宏观性能”三者之间的内在关联与协同规律。
三、文章亮点
（1）通过对比Si3N4f/BN、Si3N4f/SiO2和Si3N4f/SiO2-BN三种复合材料，阐明了基体组成通过影响界面扩散区厚度来调控界面剪切强度，进而决定复合材料的断裂模式与力学性能。
（2）Si3N4f/SiO2-BN中BN前驱体与SiO2基体中残留硅羟基（Si-OH）发生界面反应，提升了纤维与基体的化学相容性，促进了元素互扩散，形成了更厚的界面扩散区（~53 nm）。然而，过强的界面结合强度（443.68 MPa）叠加热膨胀失配引发的残余应力，反而降低了力学性能，同时抑制了纤维拔出效应，最终导致脆性断裂。
（3）三种复合材料在室温至1100°C范围内均保持低介电常数（<4.5）和低介电损耗（<0.005），介电常数的温度系数均在10-5 °C-1量级，充分验证了其在高温服役环境下的稳定介电性能。
四、研究结果及结论
本研究采用先驱体浸渍-裂解法制备Si3N4f/BN复合材料，溶胶-凝胶法制备Si3N4f/SiO2复合材料，并联合先溶胶-凝胶与先驱体浸渍-裂解组合工艺制备Si3N4f/SiO2-BN复合材料。XRD分析表明，三种材料中的Si3N4纤维和基体均保持非晶态。XCT三维重构结果显示，三种复合材料的纤维体积分数相近（约44.3%-44.9%），但孔隙分布存在显著差异：Si3N4f/BN的孔隙主要集中于纤维束间的BN基体中；Si3N4f/SiO2的孔隙在SiO2基体内均匀分布；而Si3N4f/SiO2-BN因BN前驱体有效填充了SiO2基体中的孔隙和微裂纹，展现出最低的孔隙率。
图1 复合材料XCT数据的三维渲染图：(a1–a4) Si3N4f/BN，(b1–b4)Si3N4f/SiO2，(c1–c5) Si3N4f/SiO2-BN。(a1、b1、c1) 展示整体结构。各相以不同颜色标识：BN基体为黄色（a2、c3），SiO2基体为红色（b2、c2），Si3N4纤维为紫色（a3、b3、c4），孔隙为蓝色（a4、b4、c5）。
图2 复合材料界面区域的透射电镜图像(a) Si3N4f/BN，(b)Si3N4f/SiO2，(c) Si3N4f/SiO2-BN。
透射电镜观察进一步显示，纤维-基体界面扩散区厚度差异明显：Si3N4f/SiO2最薄（~9 nm），Si3N4f/BN居中（~38 nm），Si3N4f/SiO2-BN最厚（~53 nm）。XPS分析揭示了界面化学环境的演变：在Si3N4f/SiO2-BN中，B-O峰由192.81 eV偏移至192.98 eV，Si-O峰由103.88 eV偏移至103.69 eV，表明BN前驱体与SiO2基体中残留的硅羟基（Si-OH）发生了界面化学反应。该反应不仅提升了纤维与基体间的化学相容性，同时通过在SiO2网络中引入B和N元素，增加了结构无序度和缺陷浓度，为元素互扩散提供了更多通道。纤维推入试验表明，Si3N4f/SiO2-BN的界面剪切强度高达443.68 ± 20.12 MPa，分别为Si3N4f/BN（238.15 ± 28.21 MPa）的1.86倍和Si3N4f/SiO2（188.80 ± 14.02 MPa）的2.35倍，且界面剪切强度与界面扩散区厚度呈现显著正相关关系。
图3 复合材料的断口形貌 (a1–a3) Si3N4f/BN，(b1–b2)Si3N4f/SiO2，(c1–c3) Si3N4f/SiO2-BN。
三点弯曲强度测试显示，Si3N4f/BN具有最高的抗弯强度，Si3N4f/SiO2次之，Si3N4f/SiO2-BN最低。抗压强度则是Si3N4f/SiO2 > Si3N4f/BN > Si3N4f/SiO2-BN。数字图像相关全场应变分析揭示了断裂模式的差异：Si3N4f/BN的应变主要集中于受拉面，裂纹沿纤维束方向扩展，断口呈现纤维束拔出特征；Si3N4f/SiO2的应变分布更加弥散，断口呈现大量单纤维拔出且拔出长度较长，展现出优异的损伤容限；而Si3N4f/SiO2-BN的应变水平最低，裂纹由受拉面迅速贯穿整个试样，断口平整，表现为典型的脆性断裂。图3的扫描电镜断口形貌与上述结果一致：Si3N4f/BN以纤维束拔出为主，仅少量单纤维拔出；Si3N4f/SiO2呈现大量长单纤维拔出；而Si3N4f/SiO2-BN断口光滑，未见明显纤维-基体界面分离。上述断裂行为的根源在于界面结合状态与热膨胀失配的耦合效应。纤维推入试验证实Si3N4f/SiO2-BN的界面剪切强度高达443.68 MPa，过强的界面结合将纤维与基体“锁定”为一体。如图4所示，复合材料在高温制备后冷却至室温的过程中，Si3N4f纤维与基体收缩程度不同，强界面结合限制了二者的相对滑动，致使热残余应力被锁定于材料内部——纤维受拉、基体受压。这部分残余应力与外加机械载荷叠加，削弱了材料的有效承载能力。同时，过强的界面结合阻碍了裂纹在纤维-基体界面处的偏转，促使裂纹直接贯穿过纤维与基体快速扩展，抑制了纤维拔出等增韧机制。上述协同效应最终导致Si3N4f/SiO2-BN在三种复合材料中力学性能最差。
图4 强界面结合作用下复合材料残余热应力产生机制示意图
在介电性能方面，三种复合材料在7-18 GHz频段内均表现出优异的稳定性。室温下，Si3N4f/BN、Si3N4f/SiO2和Si3N4f/SiO2-BN的平均介电常数分别为4.03、3.81和4.13，介电损耗正切值分别为3.3×10-3、4.2×10-3和2.7×10-3。从室温升至1100°C，三种复合材料的介电常数呈温和上升趋势，介电损耗波动小于0.001。介电常数的温度系数分别为7.9×10-5、6.3×10-5和5.4×10-5 °C-1，均处于10-5量级，充分证实了材料在宽温域内稳定的介电响应。值得注意的是，尽管纤维-基体界面对力学性能影响显著，但对介电性能的影响微乎其微。
综合以上结果，本研究通过系统实验设计与表征，揭示了Si3N4纤维增强陶瓷基复合材料中“基体组成→界面结构→力学性能”的关联机制：BN前驱体与SiO2基体中硅羟基的界面反应可增强界面结合，但过强的界面结合与热膨胀失配协同作用反而导致力学性能退化。同时，研究证实SiO2与BN基体能有效降低复合材料的介电常数和介电损耗，且界面状态对介电性能的影响可忽略。上述发现为高超声速飞行器高温透波复合材料的设计优化提供了重要的理论依据与实验指导。
五、作者及研究团队简介
张英鹏（第一作者），中山大学材料学院在读博士研究生，主要研究方向为氮化硅纤维增强陶瓷基透波复合材料。
田志林（通讯作者），中山大学材料学院副教授。主要从事高温透波复合材料、热/环境障涂层材料、功率电子器件封装材料研究。
作者邮箱：tianzhlin@mail.sysu.edu.cn
李斌（通讯作者），中山大学材料学院教授，中山大学材料学院副院长。主要从事航天复合材料和智能感知材料研究，开创了先驱体转化氮化物透波复合材料和稀土元素化合物改性透波复合材料新体系。
《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介
《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社有限公司出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为中国科学院院士、清华大学林元华教授、苏州国家实验室周延春教授、广东工业大学林华泰教授和哈尔滨工业大学张幸红教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2025年发文量为202篇；2026年6月发布的影响因子为14，连续6年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科34种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2026年入选北京市支持高水平国际科技期刊建设（强刊提升）项目。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社有限公司自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页：https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址：https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊ResearchGate主页：https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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