近日，中国科学院大连化学物理研究所傅强研究员团队在AMR发表述评文章“Interface-Confined Metal Oxide Nanolayers: From Metal Substrate to Oxide Substrate”。文章系统梳理了界面限域氧化物纳米层的构筑策略、核心结构特征及独特催化功能，进一步从界面成键出发提出了理解氧化物/金属与氧化物/氧化物界面限域效应的理论框架，并讨论了动态限域催化、结构/电子描述符以及反向界面效应等前沿方向。

关键词：界面限域效应、氧化物纳米层、氧化物/氧化物界面、自限制二维性、配位不饱和、亚稳态、动态限域催化

文章内容简介

如何在真实反应条件下同时实现高活性与高稳定性，是多相催化长期面临的核心难题。高活性往往来源于配位不饱和位点，但这类位点在反应过程中易于发生重构而导致失活。围绕这一矛盾，界面限域逐渐发展为理解并稳定活性结构的一个重要概念。早在十余年前，本课题组便从FeO_x/Pt等氧化物/金属反转催化体系出发，积累了关于二维氧化物纳米层构筑、结构特征与功能调控的系统认知，提出并建立了界面限域效应概念（Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1692-1701）。相比之下，工业催化中广泛存在的氧化物/氧化物催化体系，仍缺乏统一的物理图像和定量理解框架。

本述评将界面限域效应从氧化物/金属体系拓展到氧化物/氧化物体系，系统梳理了氧化物/氧化物界面限域体系的最新研究进展。文章重点总结了界面限域氧化物纳米层的构筑策略、结构特征及理论框架，并分析了动态限域催化、电子/结构描述符以及反向界面效应等方面的挑战与未来方向，为该领域的后续研究提供了重要参考。

您选择该领域的初心是？

作者团队：

我们选择界面限域金属氧化物纳米层这一领域，最初源于对多相催化中亚稳态活性位点的长期关注。真正具有高反应活性的位点往往具有低配位、非化学计量、结构柔性和亚稳态等特征，这些特征赋予其较强的小分子活化能力，但同时也使其在反应气氛下容易发生团聚、过度氧化或还原。因此，如何在保持活性位点动态响应能力的同时，还能使其稳定存在于高活性的亚稳态结构区间，是氧化物催化剂设计中的一个核心科学问题。我们团队过去长期围绕氧化物/金属反转催化体系开展研究，揭示了金属衬底能够通过界面作用稳定具有配位不饱和金属位点的亚稳态二维氧化物纳米层结构，并逐步建立了“界面限域效应”的基本认识。在此基础上，一个自然且重要的问题是：如果将衬底从金属拓展到氧化物，氧化物/氧化物界面是否也能够产生类似的限域作用？其本质是否仍可用统一的界面限域框架加以理解？

正是基于这一思考，我们将研究对象从传统的氧化物/金属界面进一步拓展到氧化物/氧化物界面，试图建立一个从金属衬底到氧化物衬底均适用的界面限域理论框架。我们希望回答一个更本质的问题：界面如何稳定亚稳态氧化物活性相，并使其在反应过程中保持可控的动态活性。

您对该领域的发展有何愿景？

作者团队：

我们期待界面限域金属氧化物纳米层研究逐步迈向精准构筑、精确认知与理性预测，并最终服务于精准催化的发展。未来，该领域仍需进一步回答若干关键问题：何种衬底表面能够提供有效的界面限域作用？何种气氛能够驱动氧化物纳米层发生可逆重构？这些动态结构演变又将如何最终影响催化活性、选择性与稳定性？

在此基础上，我们的重要愿景是将“界面限域效应”发展为氧化物催化剂设计中的一个通用性概念框架，并进一步建立相应的电子与结构描述符，实现对界面限域效应的定量理解、规律提炼与可预测设计。与此同时，我们也希望突破“静态结构决定性能”这一传统认知范式，推动催化研究从静态结构分析走向动态界面调控催化的新范式。

您认为该领域最值得关注的研究热点是？

作者团队：

未来值得关注的是“反向界面效应”。传统界面催化研究更多关注衬底如何调控覆盖层的结构、电子性质和催化行为，而近年来的研究表明，界面作用并不是单向的。氧化物纳米层同样可以反向影响衬底的电子结构、氧化还原行为和结构稳定性。因此，界面作用是覆盖层与衬底之间的双向耦合。理解这种相互塑造的界面关系，将为下一代氧化物催化剂设计打开新的空间。

作者团队简介

傅强，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，纳米与界面催化研究中心主任，中国化学会会士。获得国家自然科学基金杰出青年基金资助，入选创新人才推进计划，获得全国创新争先奖牌（团队，核心成员）、辽宁省自然科学一等奖、国家自然科学一等奖等奖励。目前担任The Journal of Physical Chemistry Letters副主编，以及多家国际期刊的编委会成员。主要研究方向为催化与表界面化学，发展和利用先进的表面与界面研究方法在原子和分子层次上理解多相催化和电化学反应过程，探讨多相催化和能源化学中的微观反应机制并实现表界面调控。尤其重视发展和利用多种先进的表界面表征手段（XPS、STM、PEEM/LEEM、AFM、同步辐射技术、光谱技术等）原位、动态、实时监测气固和液固界面结构变化和反应过程。具体包括界面效应（如SMSI、界面限域效应等）在重要催化反应（如甲烷干重整，CO加氢，CO₂加氢，氨合成，CO氧化等）中的作用，模型氧化物体系中的CO和H₂等分子活化机制，电化学器件（离子电池，超级电容器等）的在线表界面表征，近常压表面技术/cryo-XPS/集成催化研究平台等新方法的发展等方向。

李荣坦，中国科学院大连化学物理研究所副研究员，2016年本科毕业于中国科学技术大学化学物理系，2023年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所（师从包信和院士和傅强研究员），同年留组开展博士后研究。主要从事金属/氧化物与氧化物/氧化物界面限域催化，以及气氛/外场下表界面结构的动态表征研究。以第一/共一作者在Acc. Mater. Res.、Nat. Chem.、Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem.、ACS Catal.和Chin. J. Catal.等期刊发表论文14篇，获得中国博士后科学基金面上资助/特别资助，国家自然科学基金青年科学基金项目（C类）和大连化物所优秀青年博士人才资助。

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Interface-Confined Metal Oxide Nanolayers: From Metal Substrate to Oxide Substrate

Rongtan Li, Jinhu Dong, Qiang Fu*, and Xinhe Bao

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.6c00009

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