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扭曲的碳纳米带 |《自然-合成》七月刊

已有 704 次阅读 2022-8-30 20:51 |个人分类:期刊精选|系统分类:博客资讯

期刊:Nature Synthesis

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   扭曲的碳纳米带

研究人员利用一种自下而上的方法合成了全融合的莫比乌斯碳纳米带。他们通过连续维蒂希反应来生成芳香碳链。这项工作或为具有复杂拓扑结构的纳米碳材料的开发铺平了道路。

Perspective | 化学合成与材料发现

点击阅读原文:Chemical synthesis and materials discovery

从电子器件和计算设备,到交通与健康,功能材料影响着我们生活的方方面面。在本文中,我们探讨了合成发现与其带来的科学突破之间的联系。我们追溯了一些重要材料的开发历程,探索了这些材料最初的合成方法、合成动机以及随后的功能发现过程。我们发现了取得材料突破的三种常见路径。在少数情况下,人们利用早期研究中的设计原则取得了重要进展,例如硅铝酸盐沸石催化剂ZSM-5。而有些重大突破完全是偶然发现,如巴克球和特氟龙,但这种情况极少。最为常见的情况是,人们出于好奇或是想为一种已知的材料开发新用途,而在此过程中取得了突破。一般来讲,材料的合成发现要比其功能的发现早数十年。这类材料的典型例子包括导电聚合物、拓扑绝缘体和锂离子电池电极。

Review Article | 纳米沸石和多级沸石的合成策略与设计原则

点击阅读原文:Synthesis strategies and design principles for nanosized and hierarchical zeolites

长期以来,沸石的制备被视为一种经验性工作,其中的多个合成参数对复杂的晶化路径的影响仍然有待研究。实现沸石晶体工程的预测控制,有助于生产出具有优良的物质输运性能的纳米级沸石。过去十年间,人们已经在具有纳米结构和分级结构的沸石与沸石类合成领域取得了重大进展,而且已证实这类沸石的性能要全面优于常规类似物。先进纳米多孔材料合成技术是如今许多重要工艺的关键,能带来社会经济效益。在本文中,我们总结了不同种类的沸石材料的合成方法,重点关注了成核与生长机制的多样性、基于实验设计的路径控制方法,以及将计算与大数据分析融入沸石合成(摆脱原有的试错法)所带来的好处。

Article | 莫比乌斯碳纳米带的合成 

点击阅读原文:Synthesis of a Möbius carbon nanobelt

拓扑碳纳米结构的构建技术极大地推动了合成有机化学和材料学的发展。虽然已经有人构建出了具有带状拓扑结构的分子纳米碳,但由于内应变太高,尚未有人合成出扭曲的碳纳米带——即莫比乌斯碳纳米带(MCNBs)。在本文中,我们合成了MCNB,并对其进行了分离和表征。应变能计算表明,大型MCNBs的合成是可实现的。我们设计了一个具有奇数个重复单元的大环前体,通过Z-选择性维蒂希反应和镍介导的分子内同源偶联反应,确定了可行的合成路线,最终通过14个步骤合成了(25,25)MCNB。核磁共振(NMR)光谱和理论计算表明,莫比乌斯带的扭曲部分在溶液中绕MCNB分子快速移动。利用手性高效液相色谱(HPLC)分离和圆二色光谱,从实验上证实了莫比乌斯结构的拓扑手性。

Article | 通过苯的催化对映选择性氢胺化反应合成(+)-核糖霉素  

点击阅读原文:Synthesis of (+)-ribostamycin by catalytic, enantioselective hydroamination of benzene

氨基糖苷类(AGs)是一大类假糖苷天然产物,其分子由几个不同的糖基连在一个氨基环醇核上所构成。AGs是一类重要的抗生素,能作用于多种疑难病原体内的原核核糖体。目前为止人们已经发现了几百种AGs,其中的1,3-二氨基环己三醇——即2-脱氧链霉胺(2-DOS),是最丰富的糖苷配基核。然而,因其多样且复杂的结构,所有的氨基糖苷类药物要么是天然物质,要么是经后期修饰而成的类似物。AGs的合成方法很少,仅有的几种方法还过于繁琐。大部分研究涉及修饰片段的半合成性重连。在本文中,我们报道了一种基于2-DOS的氨基糖苷抗生素——核糖霉素的自下而上的化学合成法,由苯经过十步线性操作而成。其中关键的一步使能转化涉及铜催化的对映选择性去芳构化氢胺化反应,这一步反应为剩余的2-DOS杂原子官能度的快速选择性引入奠定了基础。这项研究将定制的去芳构方法与后续烯烃官能化的巧妙利用相结合,得到了实用且简洁的AG化合物合成法。

Article | 协同三重催化实现区域不规则的正式赫克反应

点击阅读原文:Cooperative triple catalysis enables regioirregular formal Mizoroki–Heck reactions

烯烃和卤代芳烃之间的赫克反应是合成化学中最重要的C−C成键方法之一。受其电子和立体性质的制约,烯烃的芳基化常具有高度区域选择性,这反而不利于多样性,在以区域不规则异构体为目标的情况下更是如此。通常情况下,贫电子的烯烃会选择性地生成对应的β-偶联产物,要想实现相反的区域选择性并获得其α-芳基化同系物则极为困难。我们希望仅通过改变反应条件,保持标准底物,以获得不规则的α-区域异构体,从而显著扩大产物空间。在本文中,我们介绍了一种通过镍、光氧化还原和亚磺酸盐的协同催化实现的贫电子烯烃的分子间α-芳基化。这一三重催化体系反应条件温和,并具有极强的官能团容忍性。在单个过程中协调自由基、过渡金属和离子键的形成与断开十分困难,但这种协调的确开辟了新的反应性可能。此外,苯乙烯的分子间α-芳基化、α-烯基化和α-炔基化也能通过一锅法实现。

© nature

Nature Synthesis

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关于Nature Synthesis

《自然-合成》旨在汇聚化学及材料合成所有领域的产业和学术界的研究人员,主要发表有机、无机、有机金属和材料化学的原创研究,以及对合成研究界有价值的技术创新,由Ali Stoddart(艾丽·斯托达特)担任主编。该刊标志着Nature Portfolio向应用科学又迈进了一步。”

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