首届奇材馆先进材料评选竞赛

展品名称：氧掺杂高氮空位的石墨化氮化碳

材料类别：锂电负极材料

创作者名称：孙尚琪

所属学校：东南大学

参赛论文：Stabilizing plasma-induced highly nitrogen-deficient g-C3N4 by heteroatom-refilling for excellent lithium-ion battery anodes

科研笔记：

通过杂原子填充稳定等离子体诱导的高氮空位g-C3N4以获得优异锂电负极

       石墨氮化碳（g-C3N4）由于获取成本低、容量高等优势被认为是一种潜在的锂离子电池阳极材料，但是大量的氮键恶化了电子传导性并带来严重的不可逆的锂存储能力。使用镁、铁、铜、锌等金属诱导的脱氮过程已被一些研究小组采用，这种脱氮过程可以引入氮空位、多孔结构和扩大层间距离。但这些金属诱导的方法通常难以控制。更重要的是这种高含量的NV在热力学上是不稳定的，会导致相和结构的退化。

       近年来，我们课题组在东南大学材料学院陈坚教授带领下，在等离子体技术在纳米材料合成和表面改性方面取得一定进展。等离子体技术能够实现表面结合和引入缺陷等行为，以及在不改变整体结构的情况下高精度地诱导电极材料的纳米级反应和纳米结构。但是因等离子体产生的空位等缺陷存在机构不稳定、影响循环寿命等问题，通过带有杂原子再填充的空位调控策略能够有效弥补等离子体的技术方法的不足，并进一步扩展等离子体技术在其他领域的应用前景。

       前期，我们通过理论计算验证氧填充稳定氮空位的可行性。在不同的空位上重新填充氧原子后，N-1、N-2和N-3的相应总能量分别降低到-112.75、-115.14和-113.67 eV。这种较低的能量有力地证明了在氮空位上重新填充氧可以稳定结构，尤其是在N2C位点。进一步，为了支持理论计算，我们通过氢等离子体轰击制备高氮空位含量的g-C3N4。在等离子体处理后，NGCN出现了与HGCN类似的交联三维拓扑结构，并具有丰富的皱纹和巨大的孔隙。BET结果显示HGCN拥有更高的比表面积及空隙。XPS光谱调查显示NGCN（2.52）和HGCN（2.76）的C/N原子比远远高于GCN（0.75），并通过燃烧元素分析进一步证明其结果可靠。通过电化学性能测试发现HGCN显示出最高的初始放电容量904.3 mAhg-1经过5000次循环后，提供了最高的初始放电容量（704.2 mAhg-1）和最稳定的循环性能（232.8 mAhg-1）。增强的离子/电子电导率和卓越的储锂行为与氮空位和氧填充的耦合效应密切相关。因此，我们进行了DFT计算来分析有/无氧填充的NVs对GCN的电子特性和锂离子存储性能的影响。相比之下，充氧的HGCN拥有中等的吸附能量，这表明有可能达到结构稳定性、锂的吸附和扩散的良好平衡。这些结果也得到了态密度与差分电荷的支持。

       通过这次的试验与分析，让我们对实验细节更加重视，因为一点点的差别就可以获取到重大的发现。在陈老师的指导下，我们的文章得以顺利发表，内心也是喜悦的，毕竟这种既有锻炼又有收获的机会不多。另外，这次的产品也为未来的锂电在商业中的应用提供了一定的指导意义，非常具有社会和科学价值。科研路漫漫，大家一定要恪守本心，努力奋发！

展品简介/创新点：

 该材料的制备涉及等离子体与杂原子再填充的的组合优化策略，通过绿色等离子体轰击有效增加g-C3N4比表面积与氮空位，后续通过氧再填充的g-C3N4表现出高度可逆的容量及稳定的循环，进一步使用DFT计算证明氧填充通过调节吸附能稳定g-C3N4结构，该材料具备优异的电化学性能。

性质：

固体黑色粉末，微溶于水，无毒，粉末吸入会引起呼吸道疾病。高比表面、高电导率、高氮空位、优异的储锂性能。

展品应用领域：

储能、催化与分离等领域。

展品参数：