Supranano multi-precipitate balances comprehensive properties in amorphous soft magnetic composites

文章导读

软磁复合材料（SMCs）是高频磁性器件中的重要功能材料，其饱和磁感、磁导率和磁损耗对器件功效至关重要。然而，这三个性能指标通常失衡，协同优化面临较大挑战。为此，本文采用Ar/O₂等离子体对FeSiBC非晶合金粉末进行表面可控改性，在粉末表层构筑由α-Fe、Fe₃O₄、SiO₂和Fe₂O₃组成的超纳多相壳层。研究发现，超纳多相能够促进磁矩翻转，将SMCs的矫顽力H_c降至0.13 Oe（文献报道的极低值）。这导致SMCs有效磁导率达37.3、饱和磁感185 emu g^-1、且在1 MHz、20 mT下实现191.18 kW m^-3的超低磁损耗，破解了高频SMCs性能失衡瓶颈。

关键词：软磁复合材料；铁基非晶合金；超纳相；等离子体处理

Citation: Jiwei Lv, Zhicheng He, Weisi Cai, Hongwei Ma, Tao Song, Pengxu Li, Luoxuan Hu, Haibo Ke, Liuzhang Ouyang, Min Zhu, Weihua Wang, Chao Yang. Supranano multi-precipitate balances comprehensive properties in amorphous soft magnetic composites[J]. Materials Futures. DOI: 10.1088/2752-5724/ae9d2e

文章亮点

• 提出等离子体可控改性铁基非晶粉末诱导超纳多相的新思路。

• 揭示超纳多相形成机制及其超低矫顽力诱导机制，以及高频软磁材料性能失衡瓶颈的破解机制。

• 提供了一种适用于工业常规冷压技术制备高频软磁材料的新工艺。

研究背景

SMCs因其优异的软磁性能，在高频电力电子器件领域备受关注。铁基非晶合金由于其固有的低矫顽力和低铁芯损耗，前景尤为广阔。然而，如何同时平衡有效磁导率、铁芯损耗及饱和磁化强度仍是一大挑战，这限制了非晶SMCs在微型化、高频及高效率电力电子器件中的应用。非晶粉末的变形性较差，在压制过程中不可避免地会产生内部气隙，以及在高压力下产生内应力和磁畴钉扎点，从而增加Hc和磁滞损耗。传统纳米晶化可通过控制纳米晶体的尺寸和分布来部分改善磁性能。然而，采用这种方法很难在多种磁性能之间保持理想的平衡。因此，对于非晶SMCs而言，开发一种简单而有效的微观结构策略，以同时实现高磁导率、高饱和磁化强度和低铁芯损耗，具有极高的必要性。

本文要点

1. 超纳多相形成机制

本研究中，Ar和O₂等离子体提供高能离子和活性电子，其能量远高于Fe–Fe、Fe–Si、Fe–C及Fe–B原子键能，可优先破坏团簇界面的弱键并激发原子，促进Si、Fe等元素与活性氧反应。根据第一性原理计算和吉布斯自由能，首先形成Fe₂O₃和Fe₃O₄ （图1a），随后形成SiO₂，氧化物作为异质形核位点促进α-Fe析出。然而，等离子体轰击持续时间仅约1 μs，原子缺乏长程扩散条件，使析出相难以进一步长大，最终形成由Fe₂O₃、Fe₃O₄、SiO₂和α-Fe组成的约28nm厚超纳多相壳层（图1b-d）。对比实验进一步表明，O₂活性气氛是超纳多相形成的关键，仅Ar等离子体无法诱导析出相。

图1.第一性原理计算和透射表征:（a）SiO₂,Fe₂O₃和Fe₃O₄的模型示意图和形成能。（b）高分辨透射图以及(c)对应的傅里叶变换和（d）反傅里叶变换。

2. 超低矫顽力诱导机制

本研究通过三维微磁学模拟揭示了超纳多析出相结构降低H_c的微观机制。模拟结果表明，超纳多相结构的H_c仅为0.13 Oe，显著低于FeSiBC非晶合金的12.52 Oe；同时，超纳α-Fe析出相有利于提高饱和磁化强度。磁矩翻转过程显示(图2a-d)，非晶合金中的磁矩主要从边缘开始翻转(图2d)，并依靠交换耦合逐渐向内部传播，完成翻转需要26 ns。相比之下(图2e-h)，超纳多相可作为磁矩翻转的优先形核位点(图2h2)，使边缘与内部区域几乎同步发生翻转，并通过交换耦合作用进一步促进磁矩翻转。由于α-Fe、Fe₃O₄、SiO₂和Fe₂O₃超纳多相之间的协同作用，磁矩完全翻转时间由26 ns缩短至23 ns，从而显著降低磁矩翻转能垒和阻力，最终SMC₄₅展现出超低H_c。

图2. 3D磁矩模拟图：（a,e）磁矩和相概念示意图。（b,c,f,g）非晶合金和超纳多相组织在3T外场下的3D磁矩图。（d,h）沿着yc截面在不同时间下对应的2D磁矩图。

3. 性能失衡破解机制

基于Herzer关系，软磁材料的H_c和初始磁导率（μi）与平均磁各向异性常数〈K〉密切相关。SMC₄₅中0.8–2.5 nm的超纳多相尺寸远小于传统α-Fe纳米晶，同时SiO₂、Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-Fe具有较低的磁晶各向异性常数，有效降低〈K〉，从而实现超低H_c（图3d,e）和高有效磁导率37.3（图3a），低的总损耗191.18 kW·m⁻³（图3b）。此外，α-Fe的析出提高了饱和磁化强度（图3c）。与报道过的非晶纳米晶软磁复合材料相比，本研究中的软磁复合材料表现出优异的综合软磁性能（图3f,g）

图3.软磁复合材料的软磁性能：不同等离子处理时长的软磁复合材料的有效磁导率（a）,磁损耗（b）,饱和磁化强度(c)，矫顽力（d）。（e）当前工作的矫顽力与报道过的非晶/纳米晶软磁复合材料对比图。当前工作与报道过的非晶/纳米晶软磁复合材料的磁导率-损耗对比图（f）与饱和磁化强度-磁导率对比图(g)。

总结与未来展望

本研究采用Ar/O₂等离子体处理FeSiBC非晶合金粉末，并结合传统冷压成型，成功构筑了超纳多相壳层，该结构显著促进磁矩翻转，实现超低H_c（0.13 Oe），并兼顾高有效磁导率（37.3）和超低损耗（191.18 kW·m⁻³，1 MHz、20 mT），综合性能优于典型非晶及纳米晶软磁复合材料。未来，等离子体技术有望拓展至等离子体辅助球磨，并与现有粉末加工工艺及工业化设备结合，实现规模化制备，为高频电感及高频电力电子器件提供新的材料与工艺路径。

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