文章重要内容

       华南理工大学刘伟峰教授团队与海南大学涂志凯等通过在三元乙丙橡胶(EPDM)中引入甲基丙烯酸锌与木质素，构建了界面动态配位交联网络。结合机械训练工艺，该团队制备出高性能木质素/EPDM人工肌肉材料，并阐明其驱动增强机制。研究进一步提出了两种创新的内应力驱动方案——通过交替热刺激或光热刺激，使材料自身产生的驱动力转化为维持可逆驱动的内应力，成功实现无外置应力的可逆驱动。该工作为开发新一代轻量化、自驱动的智能器件提供了重要的材料基础与设计思路。

文章背景

       仿生人工肌肉材料能够将热、光、电等外部刺激转化为宏观机械运动，在驱动器、机器人以及医疗器械等诸多领域展现出广阔的应用前景。该类材料的驱动机制多样，例如基于不同组分间热膨胀系数的差异、液晶弹性体的相态变化以及介电弹性体在电场作用下的形变响应等。在各类人工肌肉材料中，基于半结晶聚合物的人工肌肉因其成本低、易加工、商业可得性强等优势而备受关注。然而，该类材料在响应速率、可逆应变与驱动应力等关键性能指标上仍存在不足，尚难以满足实际应用需求。其可逆驱动功能源于分子链在取向结晶过程中的伸长与结晶熔融后的收缩，该过程通常需要借助外力维持分子链的取向状态，以实现双向形状记忆。为摆脱对外力的依赖，研究逐渐转向内应力固定策略：包括使用化学交联的双组分结晶嵌段共聚物(如聚乳酸-聚氨酯)、化学交联制备的双网络结晶聚合物(如聚己内酯/聚乙二醇、聚乙二醇-聚四氢呋喃)以及兼具化学与物理交联的宽熔融转变温度半结晶聚合物(如乙烯-醋酸乙烯共聚物)等，利用其双熔融温度实现形状A与形状B之间的可逆切换；另一种途径是将预拉伸弹性体与半结晶聚合物复合，借助弹性体的回弹内应力固定链取向，例如苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物/聚己内酯-聚氨酯体系。然而，现有方法大多依赖于复杂的分子结构设计与制备工艺，制约其规模化应用。因此，开发简便高效、无需外力负载的高性能可逆驱动半结晶聚合物人工肌肉，仍然是该领域面临的关键挑战。

文章概述

        华南理工大学刘伟峰教授和海南大学涂志凯前期将甲基丙烯酸锌(ZDMA)与木质素引入EPDM基体，成功构建了界面动态配位交联网络，并结合机械训练工艺制备出高性能木质素/EPDM人工肌肉材料(图1)。基于前期研究基础，该团队近期系统研究了其驱动机理，并进一步开发该材料的内应力驱动功能。

图1 木质素/ZDMA/EPDM人工肌肉复合材料的制备示意图

 该团队首先研究机械训练对复合材料分子链运动性能的影响。研究表明，经过机械训练后的材料在损耗因子曲线上出现新的特征峰，且该峰的对应温度随着训练应变的增大而升高(图2a, 2b)。这表明训练过程中动态配位键发生重构，有效稳定了分子链段的取向结构。通过变温红外光谱分析发现，代表配位键的特征吸收峰强度随温度升高明显下降，且其中位于1113 cm^-1附近的峰发生红移(图2c)，证实了配位键在热刺激下发生断裂。此外，双量子固体核磁结果显示，材料在55 ^oC热处理后，对应木质素与EPDM链段的信号峰均往高运动性方向移动(图2d)，表明热刺激导致配位键断裂，解除了配位键对取向分子链运动的约束，这有利于增强材料的热驱动性能。 

图2 (a) 机械训练应变和 (b) 界面动态配位键对木质素/EPDM复合材料动态热机械性能的影响：(c) 不同温度下，木质素/EPDM复合材料的红外吸收谱图，(d) 通过拟合P100L40Z12@300%在25和55 ℃下的双量子曲线获得的D_res分布。

木质素/EPDM复合材料需要在外力作用下才能可逆驱动。然而，依赖外部施力会增加驱动系统的复杂性，限制其实际应用。为摆脱外置施力，本研究构建了两种内应力驱动方案：(1) 在人偶手臂上侧和下侧分别放置机械训练后的样条，加热其中一侧样条，样条产生的驱动应作为内应力拉伸另一侧样条，交替加热样条可使人偶往复完成手臂上下摆动 (图3a, 3b)；(2) 利用木质素光热转换功能，通过近红外光加热其中一侧样条，样条弯曲产生的驱动应力会作为内应力拉伸另一侧样条，交替照射样条可使样条反复弯曲 (图3c)。两方案均以材料自身产生的内应力替代外应力，显著简化驱动结构，为人工肌肉等智能器件提供轻量化、无外源可逆驱动范例。

图3 (a) 改变加热位置(顶部和底部)施加内应力驱动图；(b) 试样P100L40Z12@600%的长度 (顶部和底部)-循环次数图；(c) 近红外光照射下，切换光照(加热)位置(左侧和右侧)试样弯曲变形示意图

该研究不仅阐明界面动态配位键与机械训练对半结晶聚合物驱动性能的增强机制，还为开发高性能、内应力自驱动的人工肌肉材料及智能驱动器件提供了可行的材料策略与设计思路。

本文发表在《高分子学报》2026年第3 期。论文第一作者为海南大学博士生导师涂志凯，通信联系人为华南理工大学刘伟峰教授，海南大学廖双泉、韦燕婵和王肖艳为该论文的共同作者。

引用本文

涂志凯, 王肖艳, 廖双泉, 韦燕婵, 刘伟峰, 楼宏铭, 邱学青, 赵燕超. 基于动态配位键和机械训练制备人工肌肉材料的驱动机制及无外力驱动研究. 高分子学报, 2026, 57(3), 684-694.Tu, Z. K.; Wang, X. Y.; Liao, S. Q.; Wei, Y. C.; Liu, W. F.; Lou, H. M.; Qiu, X. Q.; Zhao, Y. C. Actuation mechanisms and external load-free actuation of artificial muscle materials built on dynamic coordination bonds and mechanical training process. Acta Polymerica Sinica (in Chinese), 2026, 57(3), 684-694.

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