原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

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Yao S, Wang C, Wen Z, et al. Effect of current path on plasma assisted sintering (PAS) of 3YSZ ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221204

文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221204

ResearchGate：Effect of current path on plasma assisted sintering (PAS) of 3YSZ ceramics

1、导读

直接利用等离子体进行陶瓷烧结是一项极具潜力的研究。本文基于碳毡电极设计了一种简单的低电压等离子辅助方法实现了3YSZ陶瓷的室温快速制备。在80 V/1.7 A的条件下，通过等离子辅助的方式在室温空气环境中烧结40 s即可获得密度高达97.4%的3YSZ陶瓷。研究发现等离子辅助烧结不是一个单纯的热辐射过程，试样的快速致密化主要由电流路径决定。等离子辅助烧结打破了传统烧结“能耗-时间”瓶颈，为陶瓷材料制造提供了一条绿色、低碳的新范式。

2、研究背景

等离子体与烧结初次建立联系起源于放电等离子烧结，部分研究人员认为在放电等离子烧结过程中，在陶瓷颗粒接触处会出现火花放电和等离子体，等离子体会清洁颗粒表面和引入缺陷，从而促进烧结。但由于放电等离子烧结是在一个类似“黑箱”的装置中进行，所以很难直接检测等离子体的形成，因此放电等离子烧结过程中是否有等离子体形成至今尚未定论。但利用等离子体直接或辅助烧结无疑为开发新型烧结技术提供了新思路。

近年来，等离子体与电场辅助烧结的联系日趋密切，一系列新型等离子烧结技术被陆续报道，如非接触闪烧、无接触闪烧、气体放电等离子闪烧和等离子闪烧等。而最近，一种超高温等离子技术引起了广泛的关注，通过给碳毡电极施加一个低电压和高电流可以产生温度高达~8000 K的超高温等离子体环境。利用这种极端的高温环境可以实现各种高温材料的快速合成。但需要指出的是，这些等离子技术或需要复杂的气氛和烧结设备，或需要超高的电压。最重要的是，目前的研究更多关注等离子体的热效应在烧结过程中的作用，等离子体的非热效应（如表面清洁和引入缺陷等）以及电场效应对烧结的作用鲜有人关注。

本文设计了一种简单的低电压等离子装置实现了3YSZ陶瓷的快速烧结。通过系统分析非接触等离子辅助烧结（Contactless plasma assisted sintering, CPAS）和等离子辅助烧结（Plasma assisted sintering, PAS）的电学曲线和试样致密化，发现PAS不是一个单纯的等离子体热辐射过程，等离子处理会改性陶瓷坯体从而有利于后续的烧结，而电流效应是试样出现快速致密化的决定性因素。

3、文章亮点

(1) 提出了一种低电压在空气中激发稳定等离子体环境的方法，等离子激发电压最低仅~50 V。

(2) 利用低电压/电流（80 V/1.7 A）等离子体环境实现了3YSZ陶瓷的快速制备，在室温空气环境下烧结40 s即可获得密度高达~97.4%的陶瓷块体。研究发现等离子辅助烧结不是一个单纯的热辐射过程，等离子环境主要起加热和改性试样的作用，决定试样快速致密化的是电流作用。

(3) 等离子辅助烧结打破了传统烧结“能耗-时间”瓶颈，为陶瓷材料制造提供了一条绿色、低碳的新范式。

4、研究结果及结论

本研究设计的等离子体装置如图1a所示，装置主要由两块碳毡电极和电源组成。将碳毡平行放置且间隔一段距离，通过电源给碳毡施加一个缓慢增加的电压，当电压达到某一临界值时即可在碳毡间激发等离子体。本研究的等离子激发电压极低，结合碳毡的微观结构，我们认为这主要得益于碳毡独特的微观结构。本研究所用碳毡由直径~20 μm的碳纤维组成，而在碳毡表面存在大量突出的长纤维，如图1b所示。这些长纤维可以作为尖端微电极，虽然施加在碳毡的整体电压较低，实际上在长纤维尖端的局部电场要更大。随着施加电压增大，长纤维尖端的电场由于电荷聚集效应会越来越大，直至在尖端产生火花放电，最终电离空气产生等离子体，等离子体在碳毡狭窄的空间逐渐聚集并扩大，最终形成稳定的等离子体环境。

图1 低电压激发等离子体的装置示意图及原理图

本研究中，等离子激发电压主要与上下碳毡电极之间的距离有关。距离越近，临界激发电压越低。当距离仅为1 mm时，最低激发电压仅需~50 V，如图2所示。

图2 等离子激发电压随碳毡电极距离变化

图3是CPAS和PAS的烧结示意图和实物图，二者最大的区别在于上碳毡电极是否和试样上表面接触，设计两种实验旨在探究等离子体和电流路径在烧结过程中的作用。从实物图中可以看到，CPAS过程的热源来自于等离子体环境，而PAS过程中由于电流路径最终会转移至试样，所以电流效应使得试样产生了自发热。

图3 CPAS和PAS装置示意图及烧结实物图

CPAS和PAS的电学曲线特征如图4所示。当施加电压达到临界值后，电压会骤降而电流骤升至预设值，这代表等离子体被激发。但需要注意的是，和CPAS不同，PAS曲线中出现了二次电压下降（图4b中点1到点2），这主要是因为在PAS过程中，等离子体被激发后会加热试样导致试样温度和电导率升高，当试样电导率超过等离子体后，电流路径会从等离子体转移至试样。此外，CPAS试样虽然出现了烧结，但整体密度较低，并且还出现了大量宏观裂纹，这是因为CPAS是一个等离子热辐射过程，因为等离子环境处于室温开放的环境，对外的热损失使得等离子环境温度不均，从而导致试样局部收缩不均，出现低密度和可见的裂纹。而PAS试样则呈现更好的烧结效果，不仅密度更高，还出现了电化学黑化现象。结合电学曲线分析，PAS的快速致密化和黑化现象与电压二次下降同时出现，说明电流路径是否转移至试样是出现快速致密化的决定性因素。

图4 CPAS和PAS的电学曲线及对应试样宏观形貌和密度

微观结构进一步揭示了PAS过程中的快速致密化现象，如图5所示。等离子处理并未改变生坯的致密度，而当电流迅速转移至试样后，试样产生快速致密化。

图5 PAS过程中的快速致密化（a和b分别对应PAS电学曲线中的点1和点2）

我们对PAS过程中试样温度的演化和分布进行了原位观察，可以发现试样温度会在短时间内迅速增至一个高温（瞬间最高温度达~1580℃），但可以看到该过程试样温度整体分布十分均匀，这也是PAS试样烧结效果好的原因。为了进一步厘清热效应和电流效应的作用，我们利用传统烧结在1580℃下保温同样的时间制备3YSZ陶瓷。虽然传统烧结试样的密度和晶粒尺寸与PAS试样相当（图6d），但需要注意的是传统烧结整个过程需要~450 min，而PAS过程在无需外加炉体的情况下仅需40 s即可达到同样的烧结效果。这不仅意味着PAS更加高效和低能耗，还意味着热效应不是PAS唯一的驱动力，等离子体处理和电流效应是快速致密化的核心因素。

图6 PAS过程的温度演化及分布，对应温度下传统烧结工艺曲线及试样形貌

图7是CPAS和PAS烧结机理图。在CPAS过程中，等离子环境提供的热源是烧结唯一的驱动力，这一过程的温度分布不均，从而导致CPAS试样烧结效果差。而在PAS过程中，等离子环境在初始时起加热和改性试样的作用，当试样的电导率因为负温度系数效应超过等离子体后，电流路径会从等离子体迅速转移至试样，等离子体开始消退，而试样则出现快速致密化现象。总而言之，CPAS是一个单纯的热辐射过程，而PAS则是一个等离子体和电流耦合作用的过程，等离子体处理和均匀的电流效应不仅激发了快速传质，还得到了更佳的烧结效果。

图7 CPAS和PAS烧结原理示意图

相比于目前报道的等离子烧结技术，PAS所需的电压和电流更低，这不仅意味着能耗低，低电压/电流还大大加强了PAS的可控制性和安全性。此外，PAS打破了传统烧结“能耗-时间”瓶颈，无需外加炉体，在室温环境下只需秒级时间即可获得高密度陶瓷块体。PAS的优势无疑十分契合“双碳”战略背景，有望大批量应用于陶瓷工业生产。

图8 PAS低电压/电流的特征及高效、低能耗的优势

5、作者及研究团队简介

刘金铃（通讯作者），西南交通大学力学与航空航天学院教授、博士生导师。2013年毕业于美国中佛罗里达大学材料科学与工程专业，获哲学博士学位。长期从事场辅助材料制造技术、先进陶瓷及其复合材料、金属基纳米复合材料等方向的研究。主持和参与国家科技重大专项、国家自然科学基金和四川省科技计划等课题20余项。已发表学术论文100余篇，获得美国发明专利1项、中国发明专利10余项。担任Journal of Advanced Ceramics和Composite Interfaces等期刊编委。

E-mail: liujinling@swjtu.edu.cn

姚曙（第一作者），西南交通大学材料科学与工程学院2022级博士研究生，研究方向为新型电场辅助烧结技术和高性能陶瓷材料的场辅助制造。

E-mail: shuyao@my.swjtu.edu.cn

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics及姊妹刊Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1. Yao S, Chen L, Liu D, et al. The onset mechanism of flash sintering in Al₂O₃–8YSZ composites. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(10): 9221166. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221166

2. WANG C-Y, WEN Z-X, YAO S, et al. Plasma Assisted Sintering of 3YSZ Ceramic at Room Temperature. Advanced Ceramics, 2024, 45(4): 339-348.

https://doi.org/10.16253/j.cnki.37-1226/tq.2024.04.004

3. WEN Z-X, YAO S, CHEN L-Y, et al. Ultrafast Grain Growth of Plasma-treated 3YSZ Ceramics. Advanced Ceramics, 2025, 46(6): 569-579.

https://doi.org/10.16253/j.cnki.37-1226/tq.2025.06.004

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2024年发文量为174篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

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