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Crystals 亚琛工业大学——粉末衍射图谱的自监督表示学习

已有 124 次阅读 2026-10-18 08:59 |个人分类:学术软文|系统分类:论文交流

从X射线或中子粉末衍射数据中确定未知晶体结构，进而识别新的化合物 (通常称为晶相)，是一个逆问题，需要经验丰富的用户在结构测定过程中的多个步骤中做出若干策略性选择。但确切的流程难以预测，因为它取决于化学性质、结构复杂性、操作者技能等诸多因素。因此，利用数据驱动的机器学习模型可能是一个很好的思路，可以直接根据测量数据生成或识别或至少估计候选晶体结构。来自德国亚琛工业大学的Richard Dronskowski教授及其团队在Crystals 期刊上发表了一篇相关文章，探讨了机器学习模型从单相粉末X射线衍射 (XRD) 图谱预测晶体学对称性信息的潜力，提出了一种对比表征学习方法，该方法在鲁棒性和泛化性方面显著优于以往的监督学习模型。

研究过程和结果

为系统探索解决方案，作者设计了一系列旨在根据衍射图样预测对称性信息和晶格参数的计算实验。首先在EXPO2014软件包 (1.22.11) 中使用的NTREOR作为基准，用于与后续的数据驱动方法进行比较，在82个XRD图谱中晶系预测准确率为49%。随后作者训练了第一个数据驱动模型HAND，使用手工挑选的衍射图特征作为输入，在晶体系统分类方面达到了94%的准确率，在消光群分类方面达到了91%的准确率，在空间群分类方面达到了87%的准确率。但在实验测试集上测试模型时，晶系、消光群和空间群预测任务的准确率分别降至55.5%、32%和39.5%。晶系分类准确率较NTREOR在相同实验测试集上的准确率有所提高。接着作者采用CNNstatic模型处理输入的衍射图谱，在模拟数据中引入仪器效应、噪声、峰位移、杂质峰等信号处理操作以模拟实验条件，然而在模拟的不变性测试集上晶系准确率仅40%，实测数据上更跌至22%。将信号处理操作作为在线数据增强嵌入训练循环后 (CNNaug) ，实测准确率仅小幅提升至23%。

图1. 计算方法概览，展示了输入、预处理、主要方法及预测结果

为解决模拟与实验数据间的鸿沟，作者引入自监督对比学习策略，提出模型DIFCON，修改了模型架构，在晶系、消光群和空间群分类头之前添加了一个表征学习头 (RH)。旨在优化对比学习目标，使模型能够学习到更鲁棒、更具泛化性的衍射图样表征。采用Barlow Twins方法后，DIFCON在模拟不变性测试集上晶系、消光群和空间群分类准确率分别达到79%、71%和66%，显著优于CNNstatic (40%、33%、24%)；在82组实测XRD数据上，晶系预测准确率达到74%，消光群为48%，空间群为41%，大幅领先此前模型。

图2. DIFCON模型架构 (左图)，其中编码器和投影头使用GELU激活函数。DIFCON的优化策略 (右图) 用于学习表征，基于Barlow Twins。

研究总结

本研究探讨了利用机器学习从XRD图谱进行结构预测的瓶颈，探索了以完整衍射图谱作为输入的神经网络模型。缺乏带标签的实验测量XRD数据是主要难题，作者通过生成模拟数据并结合对比学习策略，使模型学到了比传统的监督学习方法更有用的表征。然而，当前的方法也存在局限性，仅针对特定类型的实验噪声和纯单相样品。由于XRD测量常产生多个候选解，未来的研究重点可能会转向生成式或探索性神经网络AI模型，本文提出的表征学习方法可扩展至该类任务。

阅读英文原文：https://www.mdpi.com/2073-4352/15/5/393