研 究 背 景

快充锂离子电池对负极的动力学性能提出严苛要求，商用石墨负极存在锂离子去溶剂化过程迟缓、界面电荷转移阻抗高、充放电过程固体电解质界面（SEI）膜演化不稳定等固有瓶颈，容易造成极化加剧、锂析出，制约快充能力。还原氧化石墨烯（rGO）具备高电导率、结构柔性等优势，但原始 rGO 比表面积过大，会引发大量电解液分解、SEI 无序生长，不可逆容量高，并不适合直接作为活性负极，更适合用作界面改性层。传统氮掺杂碳涂层大多属于被动防护层，无法在大倍率下动态调控锂离子溶剂化结构、离子通量与电荷再分布，亟需开发能够主动调控离子输运的新型界面策略。

成 果 介 绍

韩国岭南大学Misook Kang等人采用二乙烯三胺（dien）作为分子缝合剂，构建氮缝合还原氧化石墨烯（N‑stitched rGO）缓冲层，与石墨基底形成双层负极结构。分子缝合重构 rGO 网络，构建受限的缺陷调控骨架，嵌入氮活性位点，既降低无效比表面积抑制 SEI 过度生长，又提供可与锂离子发生预相互作用的化学位点。该缓冲层并非被动保护膜，可实现锂离子预吸附‑预去溶剂化，显著提升锂离子扩散系数，同时降低 SEI 阻抗、电荷转移阻抗与体相输运阻抗。优化后的 dien N‑rGO/G 双层负极可实现 20 C 超快充，1 C 循环 500 圈容量保持率可达 97.1%。借助原位拉曼、原位 XRD、GITT、DRT 弛豫时间解析、DFT 理论计算，捕捉到 Li_xN 瞬态信号，证实氮介导的锂离子预作用机制，阐明吸附‑迁移‑扩散完整输运路径，为快充石墨负极界面工程提供新方案。该成果以“Nitrogen-Stitched rGO/Graphite Bilayer Anodes for Accelerated Li-Ion Transport and Interfacial Charge Regulation”为题发表在Carbon Energy 期刊上。

研 究 亮 点

1. 提出氮分子缝合界面新策略：利用二乙烯三胺作为缝合剂重构 rGO，在压缩有效比表面积的同时引入均匀分布氮位点，兼顾抑制副反应与锂离子预调控双重功能，区别于传统静态掺杂涂层。

2. 发现锂离子预去溶剂化输运机制：原位表征捕捉 Li_xN 瞬态振动信号，证实缓冲层上发生锂离子预吸附、预去溶剂化，锂离子无需再次克服去溶剂化能垒即可嵌入石墨，揭示 “吸附‑迁移‑扩散” 新输运路径。

3. 动力学获得量级提升：GITT 测试表明改性后锂离子扩散系数提升一个数量级以上；DRT 解析证实 SEI、界面迁移、体相扩散多环节阻抗同步下降，倍率性能拓展至 20 C。

4. 优异长循环快充电化学表现：dien N‑rGO/G 负极 1 C 下 500 次循环容量保持 97.1%；原位 XRD 证实 LiC₁₂向 LiC₆相转变过程更加均匀有序，DFT 计算从热力学层面佐证界面稳定机制。

图 文 解 析

图 1 双层负极结构示意图；预去溶剂化作用机理；分子缝合调控形貌；分层验证预吸附锂迁移的实验构型与电化学验证曲线

图 2 原始石墨、rGO、dien N‑rGO 的 XRD、SEM、TEM‑SAED、EDS 元素映射、BET 比表面积测试结果

图 3 缓冲层 FT‑IR、XPS、TGA 热重、Zeta 电位、功函数等化学与电子结构表征

图 4 不同扫速 CV、电容‑扩散电流拆分、EIS 阻抗，解析缓冲层本征电化学行为

图 5 石墨、rGO/G、dien N‑rGO/G 负极充放电曲线、倍率性能、1 C 长循环、阻抗与 CV 对比

图 6 DFT 计算界面吉布斯自由能、锂盐吸附能；原位拉曼观测 SEI 演变；原位 XRD 追踪石墨嵌锂相变

图 7 GITT 锂离子扩散系数、DRT 弛豫时间解析；原位拉曼 Li_xN 特征信号；EFM 电荷分布；完整吸附‑迁移‑扩散机理示意图

研 究 小 结

该研究开发氮缝合 rGO 作为石墨负极的主动型电荷调控缓冲层，通过分子缝合重构石墨烯网络，实现对表面缺陷、氮活性位点的协同调控。缓冲层能够完成锂离子预吸附与预去溶剂化，大幅加快锂离子输运，同时抑制电解液分解，形成薄且稳定的 SEI 膜。改性双层负极不仅实现 20 C 高倍率快充，还拥有 97.1% 的 500 周容量保持率。原位谱学与理论计算共同揭示氮介导的锂离子预相互作用，建立 “吸附‑迁移‑扩散” 的完整输运模型。该界面改性策略无需对石墨本体进行复杂改造，为下一代快充石墨基锂离子电池的界面设计提供可借鉴的普适思路。

相关论文信息

论文原文在线发表于Carbon Energy，点击“阅读原文”查看论文。

论文标题：

Nitrogen-Stitched rGO/Graphite Bilayer Anodes for Accelerated Li-Ion Transport and Interfacial Charge Regulation

文章研究方向：

锂离子电池

论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.70268

DOI: 10.1002/cey2.70268

关于“Carbon Energy”

Carbon Energy（《碳能源（英文）》）由温州大学和Wiley携手创办，聚焦清洁能源、光电催化、新型碳制造、碳减排等领域，旨在成为国内外优秀科研成果展示的高端平台、国家重大科研战略的助推器和广大科研工作者喜爱阅读的科研工具，立志成为未来“碳时代”高影响力的学术旗舰期刊。期刊创刊主编为丽水学院校长、温州大学原副校长王舜教授。

Carbon Energy 2018年创刊，2019年入选中国科技期刊卓越行动计划“高起点新刊”，2020年获批国内统一连续出版物号，连续五年入选科技期刊世界影响力指数（WJCI）报告，连续四年入选“中国最具国际影响力学术期刊”和中国科学院材料科学1区Top期刊，连续三年入选“北京国际图书博览会中国精品期刊展”，相继被DOAJ、CAS、ESCI、Scopus、SCIE、INSPEC、CSCD、OAJ、中国科技核心期刊目录等收录，2024年入选中国高校科技期刊建设示范案例库杰出科技期刊入库案例和中国科技期刊卓越行动计划二期英文梯队期刊项目。2025年影响因子为21.4，在能源与燃料、纳米科技、物理化学三大领域位列全球期刊前九，材料科学（多学科）领域472本期刊中，位列19。在此基础上，孵化《碳中和（英文）》和《碳创新（英文）》子刊。

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