将“量子”这一名词运动起来，就有了这个题目。这是一份国家自然科学基金申请的立论。虽然在简约的思绪里，这是一个也许幼稚和浅薄的题目，但是“量子”铁电似乎并非一个简单的课题。这样做，凸显了一种用简单唯像的手法去斟酌一个复杂的量子话题，或者说对一个本不热激活的传统领域进行浅薄的量子手术。¾¾公益广告！

 

我在博文里曾经杜撰了铁电体的故事(效颦铁电I、效颦铁电II)。铁电体指有限温度下具有自发电极化、且极化可在外场下翻转的材料。物理世界中相互作用的竞争总是不朽的灵魂，铁电物理也是如此。铁电极化交互作用与热涨落竞争，一旦前者强度超越后者就诱发铁电相变，反之亦然。研究这类竞争及微观机制是铁电体物理的核心内容，虽则远未完备，就像很多物理分支里面的故事一样。统计物理框架下的朗道唯象理论和微观布里渊中心横光声子模软化冻结都与热涨落联系在一起，看起来很美。

 

不过，铁电体中竞争的角色并非独此一对。如果我们看看另一类“类”铁电体，例如SrTiO₃，其极化交互作用较弱，需要热涨落被充分抑制后才可能导致长程序。沮丧的是，这种长程序竟然会遭遇另外一类涨落¾¾低温下才凸现出来的量子临界涨落¾¾的竞争，导致量子临界现象或称量子相变。铁电物理中量子相变即便不是后无来者，也应属前无古人。

 

此乃量子顺电体(quantum paraelectrics)[1-4]，其主要特征是：布里渊中心横光声子模直到温度T®0K依然无法冻结以形成长程铁电序；铁电序参量出现量子饱和，介电常数因为极化涨落变得很大，有铁电预相变征兆；晶体结构无显性铁电对称破缺。从粗浅层面看，量子顺电体中不同对称结构之间能量差别较小、简并度高，量子涨落能够调制这些简并态与铁电序竞争，导致丰富的物理。而所谓的量子临界涨落，其物理本质尚未完全明了。用最简单的语言，量子涨落是T®0K时与晶格振动关联的简并量子态所展示的量子临界行为或量子相变，虽然实际情况要复杂得多。

 

具有深刻物理意义的问题有两大方面。其一，简单铁电体低温量子涨落为凝聚态物理中量子临界行为研究提供了简单实用的平台，其最大优点也正是金属或窄带半导体的缺点：金属或半导体在费米面附近态密度很高，导致多重激发，掩盖了量子相变。其二，对正常铁电体，极化关联具有较大能量尺度，例如~0.1eV量级，所以内禀与外界干扰须提供足够大能量才能显著调制铁电序及其与热涨落的竞争，而这真的不容易。对量子顺电体，铁电关联与量子涨落的能量尺度都应在~meV甚至更低，施加超过这一能量的内禀与外场对我们可以说是易于反掌、手到擒来。因此，调控量子顺电体中铁电长程关联与量子涨落的竞争，获得丰富而显著的物理新效应、新性能，是一件快乐的事情。

 

当然，这种竞争调控思路决非新颖，正如我的思路从来就很少新颖别致一般，前人已经兢兢业业过了。从基础研究角度看，量子相变本身就是凝聚态物理的热点领域，只不过量子顺电性从来就不是其重点研究对象，也就有了我们这些下里巴人去深入研究的必要性。即便如此，已有工作也揭示出铁电序与量子涨落共存竞争的诸多新颖现象，反映在相变动力学、电学、磁学、光学等性质的变化及相互耦合调控[5]。一方面，抑制量子涨落可以凸现各类铁电序[6]；另一方面，应该可以发展更多手段来提升量子涨落，抑制铁电序[7]。我们似乎找到一个左右逢源之路，可以沾沾自喜而乐不思楚了。这种共存、竞争及调控是导致与量子临界性有关的丰富物理之根源。这是基础研究驱动力。

 

如果我们一定要有一点应用前景来铺垫的话，量子顺电性并非毫无作为。量子顺电体一般具有高介电常数和低损耗，对电场和温度可调性高，甚至可能有极高压电性[8]、光控介电存储、非线性光学翻转[9,10]、热电性等性质[11]，所谓“山外无形俱有形”大概就是这个意思。虽然以我们有限的能力尚不能梦萦格物之神韵，但围绕量子临界性与铁电序竞争这一核心，谁知道是否就没有更多潜在应用价值呢？！这是应用研究驱动力。

 

有了上述几方面背景和驱动力，我们有理由来回顾量子顺电研究的历史脉络和发展趋势，从中归纳出关键科学问题，虽然这种归纳不免挂一漏万。

 

对量子顺电性的关注始于1960年代在SrTiO₃中观测到介电常数于低温形成高介电平台，与长波横光声子模软化紧密联系。量子涨落使邻近相变处大的铁电涨落得以稳定，无法最终冻结成长程序[12]。从1970年代开始界定为量子顺电研究的第一阶段[13]，虽然尚存争论[14]。新的研究热潮始于1990年代，电子顺磁共振揭示量子顺电区域存在类似于液氦超流相变，可能源于最低横声子与软横光声子模耦合，首次在量子顺电体中定义相干量子态和临界性[15,16]。国内对量子顺电性的研究有一定代表性[17,18]。对这些工作进行分类综合、凝练提高，可以归纳出可能的研究思路和关键问题。

 

首先，戚戚之路，胜于有声！外部或内禀参量能够影响铁电序及量子临界行为。探索新的量子顺电材料是当前量子顺电性调控的核心内容，其物理依据如下：既然可通过多种手段诱发铁电序，掩盖量子涨落，那么掺杂、应力、电场等都可引入铁电态[19]。从竞争角度看，量子临界区内铁电性的标度行为不同于传统朗道标度[20]，相变动力学也有悖于传统铁电体[18]。量子临界涨落看起来也能够被“调控”，例如通过改变自旋-轨道耦合调控量子临界行为[21,22]。不过，这类调控研究还处于初始阶段，对其背后物理尚无明确认识[23-25]。

 

其次，嗷嗷之哺，胜于远山！在调控量子临界行为的基础上，研究各种物理性能在量子临界区域的变幻。这一立论的最佳说明清晰地示于下图，其物理依据如下：量子临界涨落对电子结构有重要影响。加入量子涨落完全抑制铁电相[26-30]。在量子临界区域内存在独特极化构型，存在局域结构关联，存在异常霍尔效应。这些工作预示出量子顺电体电子结构对量子涨落敏感，调控量子涨落可成为调控电子结构的有效手段。

  

 

(S.E.Rowley et al, [5])

 

再次，孕孕之苦，胜于极乐！量子涨落对低维材料结构的影响将更为昭彰，值得暮色葱茏。其物理依据如下：空间维度下降意味着关联度降低，空间波函数弥散，量子涨落效应会表现得更加明显。例如，量子涨落抑制纳米点铁电矩态的转变，破坏其极化涡旋结构，促使低温下极矩化率出现饱和，预示可能存在先兆铁性环矩[31]。薄膜制备技术的发展使高质量外延异质超薄膜成为可能，给了使用衬底对称性和晶格常数调控量子顺电体声子冻结的可能性[32-35]。

 

上述三个方面的物理依据使我们可以提出两个重要命题：

 

(1) 量子临界涨落的概念应该可以推广和外延。针对铁电序冻结(形成)，抑制这种冻结的量子过程应该可视为量子涨落的组成部分。例如，引入少量巡游电子将可能调制晶格畸变与局域晶格对称性，却不会明显破坏铁电长程序，是否等价于提升量子临界涨落应属新问。其次，引入少量磁性杂质也不会明显破坏铁电长程序，却带入自旋涨落与关联，调制局域晶格对称性，是否等价于量子涨落应有山水。再次，引入既无巡游电子也无自旋的结构缺陷(如拓扑缺陷)，也可能引入某种量子涨落[7,36]，应属佳肴。

 

(2) 拓展新的量子顺电体。针对那些随量子而动的新型铁电体[37]，由于其极化关联交互作用也在meV量级甚至更低，量子涨落与之竞争在伯仲之间，通过调控量子临界涨落或者极化关联，可能获得量子铁电性甚至量子顺电性。这里的新意是铁电序来源于自旋-轨道耦合，适度引入自旋涨落将促使铁电序走向量子顺电性，从而可能获得含自旋序的量子顺电性和磁电耦合。

 

呜呼，两个命题，两重风影；既有之乐，已满春风！

 

 

参考文献：

1.          K. A. Müller, and H. Burkard, Phys. Rev. B. 19, 3593 (1979); J. G. Bednorz, and K. A. Müller, Phys. Rev. Lett. 52, 2289 (1984).

2.          O. Svitelskiy, A. V. Suslov, J. B. Betts, A. Migliori, G. Yong, and L. A. Boatner, Phys. Rev. B. 78, 064113 (2008).

3.          V. V. Lemanov, A. V. Sotnikov, E. P. Smirnova, M. Weihnacht, and R. Kunze, Solid State Communications. 110, 611 (1999).

4.          G. Geneste, J. Kiat, and C. Malibert, Phys. Rev. B. 77, 052106 (2008).

5.          S. E. Rowley, L. J. Spalek, R. P. Smith, M. P. M. Dean, G. G. Lonzarich, J. F. Scott, and S. S. Saxena, arXiv. 0903.1445 (2009).

6.          M. Itoh, R. Wang, Y. Inaguma, T. Yamaguchi, Y-J. Shan, and T. Nakamura, Phys. Rev. Lett. 82, 3540 (1999).

7.          T. Wei, Y. J. Guo, P. W. Wang, D. P. Yu, K. F. Wang, C. L. Lu, and J. –M. Liu, Appl. Phys. Lett. 92, 172912 (2008).

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9.          M. Takesada, T. Yagi, M. Itoh, and S. Koshihara, J. Phys. Soc. Jpn. 72, 37 (2003).

10.       T. Hasegawa, S. Mouri, Y. Yamada, and K. Tanaka, J. Phys. Soc. Jpn. 72, 41 (2003).

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16.       J. F. Scott, H. Ledbetter, Z. Phys. B 104, 635 (1997).

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20.       W. Kleemann, J. Dec, and B. Westwanski, Phys. Rev. B. 58, 8985 (1998).

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28.       S. K. Mishra, and D. Pandey, Appl. Phys. Lett. 95, 232910 (2009).

29.       Y. Kozuka, T. Susaki, and H.Y. Hwang, Phys. Rev. Lett. 101, 096601 (2008)

30.       K. S. Takahashi, M. Onoda, M. Kawasaki, N. Nagaosa, and Y. Tokura, Phys. Rev. Lett. 103, 057204 (2009).

31.       S. Prosandeev, A. R. Akbarzadeh, and L. Bellaiche, Phys. Rev. Lett. 102, 257601 (2009).

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33.       O. Antons, J. B. Neaton, K. M. Rabe, and D. Vanderbilt, Phys. Rev. B 71 024102 (2005).

34.       J. H. Haeni et al, Nature, 430, 758 (2004).

35.       N. A. Pertsev, A. K. Tagantsev, and N. Setter, Phys. Rev. B. 61, R825 (2000).

36.       X. Chen, S. Dong, K. F. Wang, J. –M. Liu, and E. Dagotto, Phys. Rev. B 79, 024410 (2009).

37.      K. F. Wang, J. –M. Liu, and Z. F. Ren, Advances in Physics 58, 321-441 (2009).

 

 

 

 

 

 

 

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