碳化硅催化剂载体分享 http://blog.sciencenet.cn/u/Guoxiangyun 中国科学院山西煤炭化学研究所 研究员

博文

Au/SiC光催化不饱和醛选择性加氢工作在JACS发表

已有 7776 次阅读 2016-7-26 10:27 |系统分类:论文交流|关键词:碳化硅,光催化| 碳化硅, 光催化

     我们组学生焦志锋发现将Pd负载到碳化硅上以后,金属Pd的电子密度会明显增加。相应地,Pd/SiC在许多催化反应中也表现出了较高的光催化活性。例如,Pd/SiC可以光催化呋喃加氢(Catal Sci Tech, 2014,4: 2494)以及光催化铃木偶联反应(J Phys Chem C, 2015,119: 3238)等。参考相关文献,我们将Pd/SiC高的光催化活性归结为在Pd-SiC界面形成了Mott-Schottky接触,SiC的电子发生了向金属Pd的迁移,从而使Pd的电子密度增加。

     由于碳化硅是我们组的主要研究方向,而Pd是许多反应的催化活性组分,我们就想将Pd/SiC拓广一下,应用于更多的催化反应。2015年的时候,我们和美国UIUC的杨宏教授申请了一个煤转化国家重点实验室的开放基金,准备用Pd/SiC 催化不饱和醛的选择性加氢。新来的直博生郝彩红接受了这个工作,她试了一下Pd/SiC,发现选择性不错,但催化活性有点儿低。她在上研究生之前曾在我们组实习了几个月,做过一些Cu/graphene和Au/SiC的光催化工作,主要是利用Au和Cu纳米颗粒在可见光下的等离子共振效应。于是,我们就在Pd/SiC催化剂中加入少量Au,希望利用Au的等离子体共振效应促进反应。加了Au以后,Pd/SiC的光催化活性得到了显著提高。我们知道Au/SiC也能光催化许多反应,Pd-Au/SiC的光催化活性是来源于Pd/SiC和Au/SiC的加和还是源于Pd和Au之间的协同作用?为此,我们又测试了单独Au/SiC的反应性能,意外地发现单独Au/SiC的光催化活性和Pd-Au/SiC的光催化活性竟然相同!于是,我们撇开Pd,集中全力研究Au/SiC的选择性加氢性能。最后发现,1.0%负载量的Au/SiC就可以在20摄氏度下实现肉桂醛的高效选择性加氢。在可见光作用下,Au纳米颗粒的电子发生共振产生高能量的热电子,后者注入碳化硅的导带。缺电子的Au纳米颗粒氧化异丙醇,产生活性氢。Au-SiC界面处的负电荷聚集区有利于活化肉桂醛分子顶端的C=O双键,活性氢迁移至Au/SiC界面和吸附在那里的肉桂醛分子发生反应。相关工作近期在JACS在线发表。

论文:

C. H. Hao, et al., Visible-light-drien photocatalytic selective hydrogenation of cinnamaldehyde over Au/SiC catalysts,

J. Am. Chem. Soc., 2016, 138: 9361-9364.

(链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b04175)

     

     



http://blog.sciencenet.cn/blog-39232-992810.html

上一篇:电视上的发财故事
下一篇:光催化费托合成工作引起国际同行关注

20 刘全慧 王宁 魏焱明 李学宽 张家峰 钟炳 李鑫 徐耀 简选 郝维昌 杨正瓴 王伟 李瑛 刘光银 王晓明 徐磊磊 陈善亮 李孔斋 穆仕芳 刘燕珍

该博文允许注册用户评论 请点击登录 评论 (14 个评论)

数据加载中...
扫一扫,分享此博文

Archiver|手机版|科学网 ( 京ICP备14006957 )

GMT+8, 2019-9-21 19:21

Powered by ScienceNet.cn

Copyright © 2007- 中国科学报社

返回顶部