原文已发表在CPL Express Letters栏目

Received 10 August 2021; 

online 27 August 2021

阻挫量子磁体中蕴含着丰富的磁性物态，如自旋液体等，吸引了人们浓厚的研究兴趣。作为典型的关联量子多体系统，低维量子磁性材料的研究存在不少困难。通过确定其微观自旋模型，可以开展多体计算研究澄清材料的磁性物态，提供量子磁学精确的研究思路。但是，从材料的实验测量数据中反推微观自旋模型是十分棘手的量子多体逆问题。本工作结合先进的有限温度张量网络多体计算与机器学习中的高效优化方法，精确分析热力学测量数据并开展有效模型的自动寻参，帮助人们对阻挫量子磁体、自旋液体候选材料等感兴趣问题开展精确研究和深入探讨。

Learning the Effective Spin Hamiltonian of a Quantum Magnet (1).mp4

“众里寻他千百度，蓦然回首，那人却在灯火阑珊处” 是南宋词人辛弃疾一首《青玉案·元夕》中脍炙人口的名句，生动而确切地描述了对真正美好事物不断追寻的至高体验。数百年之后，仍然耐人寻味。

在量子物质新奇物态的研究当中，也有这样一群执着的凝聚态物理工作者，他们在纷繁复杂和千变万化的磁性物质世界中不懈找寻新奇的量子物态，比如具有高度纠缠、非平庸拓扑和新奇分数激发的自旋液体态，其艰辛也堪称衣带渐宽终不悔，为伊消得人憔悴。而自旋液体态这样一位高冷的“姑娘”，并不愿待在热热闹闹的各类实用磁有序材料中，而是更喜欢阻挫磁性的灯火阑珊，让人长恨无觅处。

“沉舟侧畔千帆过”，近年来阻挫量子磁性实验研究不断取得令人激动的新进展，所合成的自旋液体候选材料也是令人目不暇接。此外，量子自旋液体态的新奇特征使得人们难以从某一种特定的实验观测中完全将其确定，又容易生出“过尽千帆皆不是”之感，还需耐心找寻。而量子磁性中的“寻”，其实有两层意味，其一是寻态，二是寻参。前者好理解，是将磁性材料中的新奇量子物态找寻出来并给予清晰的描述和刻画。然而，要做到这一点就需要凝聚态物理工作者从微观上寻找这些材料的“量子磁性基因”——低能有效自旋模型中的相互作用参数。只有寻得了这些宝贵的模型参数，才能进一步对微观自旋模型开展精确多体计算，探寻材料所处的新奇磁性物态、所经历的磁性相变等人们感兴趣的性质。在这其中，笔者与几位合作者做了诸多尝试，也写成一些介绍文字可供诸君参考[4,5]。那里所强调的以密度矩阵重正化群、张量重正化群、量子蒙特卡洛为代表的多体计算方法，正是揭开自旋液体等阻挫磁性物态神秘面纱的“寻态”利器。事实上，笔者还想特别加以说明的是，有限温度多体计算因其与实验的紧密联系，还具有强大的“寻参”功能，其对揭示量子材料相互作用微观面貌有其独到之处，且有待进一步挖掘和发挥。

抱着这样的想法，笔者近年来发展了一套有限温度张量重正化群方法[6,7]，可以计算从阻挫磁性乃至于费米子系统[8]的有限温度性质，统称为热态张量网络方法[9]。基于这些热态张量网络多体方法，我们深度结合人工智能中先进的优化策略，将有限温度多体计算在量子磁体研究中“寻参”的功能推到新的层次，得到一套自动确定阻挫量子磁体微观模型的多体方法框架。这套方法极大地提高了效率，可以处理更多参数的微观模型寻参，且避免了传统手动寻参不可避免的人工偏差，对磁体相互作用微观模型的最优参数获得无偏的和全面的把握。我们也将所发展的代码开放，希望通过解码阻挫量子磁体的微观模型，促进对其系统、深入的研究。我们的这一工作最近发表在新一期的CPL Express Letters 栏目上[1]。

在正式介绍本工作之前，容笔者先卖个关子，简单介绍此前在阻挫磁体系列工作中所积累的经验与遇到的困难，为本工作的背景作一铺垫。近两年来，笔者与合作者综合了多种多体计算手段研究了三角晶格量子磁体TmMgGaO₄的微观模型，精确确定其参数后揭示出其中存在拓扑BKT相变[2]，并与实验工作者一道找到该材料中存在BKT相变的有力证据[3]。在这个三角量子磁体中，我们发现采用包含3+1个参数（近邻和次近邻Ising耦合，内秉横场，以及有效朗德因子g）的量子Ising模型就可以很好地描述材料的热力学和动力学观测结果。在研究中我们还意识到，多体计算定量分析热力学测量数据能够提供给我们关于材料中磁相互作用非常精确的知识，并据此预言材料中的新奇物态与相变。这一段故事可以参看此前笔者与合作者所撰写的介绍读物[4]。

图1：Kitaev材料α-RuCl3有效模型预言“面外场-温度”相图。

另一个最近更为曲折的例子是Kitaev自旋液体候选材料α-RuCl3。此前人们通过第一性原理计算提出了数十套有效模型参数来试图描述α-RuCl3中的Kitaev与non-Kitaev自旋相互作用，但皆有其各自的弱点和不足[10]。究其原因，无外乎这样的典型量子材料中关联效应起到了至关重要的作用，而这些是密度泛函计算所难以精确把握的。当然，基于密度泛函的计算仍然给出了一些非常重要的信息，现在人们知道α-RuCl3中存在的non-Kitaev相互作用包括非对角的Γ和Γ'项，近邻的（和非近邻）海森堡相互作用J等。在这么大的参数空间中，开展高计算代价的多体热力学计算，人工拟合实验测得的热力学数据并确定模型参数，是十分有挑战性的。在克服上述种种困难之后，我们最近的工作[11]表明通过定量分析热力学数据，可以得到磁体精确的K-J-Γ-Γ'模型。利用这个模型，可以解释动力学和有限磁场下的关于α-RuCl3的几乎所有重要实验特征。我们在此认识基础上提出面外强磁场能够驱动α-RuCl3进入中间量子自旋液体态，其有限磁场-有限温度相图如图1所示。

TmMgGaO4和α-RuCl3等阻挫材料磁性基因的成功“破译”给了我们信心和鼓励，从热力学数据分析确定微观模型进而得到对阻挫磁性材料量子物态和性质深入的认识，这一研究路线看起来是行之有效的。然而更进一步，当参数更多、材料情况更为复杂（比如对称性较低允许的相互作用项较多，又比如包含相互作用无序）时，我们不禁要问，这样的经验是否可以推广：是否可以在这个基础上提出一种更加智能、不依赖人工分析的实验热力学数据多体分析手段，帮助我们无偏地和高效地对低维量子磁体系统地开展建模和精准寻参？

图2：热力学数据的高效多体计算分析与模型自动寻参示意图，从热力学数据拟合中得到参数空间中的损失函数地貌，并由此寻找材料精确的模型参数。

在最近笔者与合作者的工作中[1]，我们给出了肯定的回答：可以通过建立起多体计算结合智能优化的框架，大大提高建模寻参的效率，帮助我们系统性地探索阻挫磁性乃至一般量子材料的奥秘。

下面让我们具体介绍该框架。首先将模型参数推断问题看成是最优化热力学数据拟合误差问题，即极小化损失函数

其中Oα^exp和Oα^sim,x分别是实验和计算（矢量x中记录着模型参数集合）得到的热力学量Oα（比热、磁化率等）的观测值，Nα是每个物理量测量不同温度点的个数以归一误差到每个数据点，λα用于调节不同物理量的权重，使得损失函数L(x)公平地反映不同物理量拟合的误差贡献。

目标清楚了，接下来就是要在模型参数x下开展多体计算得到Oα^sim,x，与实验对照并计算损失函数L，根据反馈优化参数x以减小拟合误差。前文中已经提到，为了得以一探阻挫磁体中新奇量子物态的真容，物理工作者们开发出了一系列多体计算方法，从而部分绕开“指数墙”来求解强关联模型的种种性质。但是另一方面，多体计算高昂的计算代价使得模型和实验之间联系的建立也显得困难重重。以上文提到的TmMgGaO4和α-RuCl3等阻挫磁性材料的二维模型多体计算为例，其在高性能服务器上进行的一次计算就需要消耗数个小时。面对着众多未知模型参数，乃至于多个候选模型，寻找最优的模型参数，真就可谓是“众里寻他千百度”——需要在巨大的参数空间里进行成百上千次的多体计算，再结合经验性的人工分析来对材料背后的有效模型进行推断。

所以如何摆脱人工分析，让多体计算“聪明”地自己去寻找规律，优化参数，就成为摆在人们面前亟需解决的难题。贝叶斯优化就是一番努力之后我们所找到适合解决阻挫磁性这类问题的一种优雅的全局优化方案——结合高斯过程的贝叶斯优化可以基于已经探索过的参数空间来智能地决定下一次要探索的参数点。就像在开采金矿，每一次钻井都费时费力，如何充分利用每一次钻探得到的信息，以尽量少的钻探尽快找到矿藏，正是贝叶斯优化所要解决的问题。贝叶斯优化在诸多科学和工业领域内都有重要的应用，近年来也常用于机器学习模型的超参数优化、主动学习等机器学习场景中，对该方法更详细的介绍请见[12]。

具体地说，在量子磁性的研究中，一方面我们要利用已经试探计算过参数点的重要信息来进一步优化参数，另一方面我们也需要离开聚焦的区域到别处去看一看，以免被陷在局域极小中。贝叶斯优化通过高斯过程模型，对整个参数空间上的损失函数进行拟合，并在探测过程中不断调整、逼近材料真实的相互作用参数，这个方法优美地平衡了探索-利用 (exploration-exploitation) 之间的关系，从而大大减少了所需要进行的多体计算次数，同时在计算的最后给出整个参数空间上的拟合度估计（见图2）。

此外，我们还尝试了结合自动微分的梯度优化方法，该方法也能非常高效和精确地开展寻参，与模拟退火、Nelder-Mead等常用的全局优化方法在实际比较中也具有明显优势。我们认为，自动梯度（auto-gradient）优化处理参数众多的模型时会是非常合适的优化策略。

图3：一维自旋链材料Cu(NO3)2·2.5H2O的（a）热力学测量数据与（b-d）拟合损失函数在参数空间中的地貌（ED: 精确对角化，LTRG: 线性张量重正化群）。

下面我们举例来说明自动寻参方法的优势，考虑三种实际量子磁体，维度从低到高分别为一维海森堡自旋材料链硝酸铜Cu(NO3)2·2.5H2O，二维三角格子量子伊辛磁体TmMgGaO4，和蜂窝格子Kitaev磁体α-RuCl3。

首先考虑一维自旋链材料，在图3中我们采用精确对角化和笔者提出的线性张量重正化群方法[6]，分别是小尺寸和无穷大尺寸的计算方法来自动拟合图3(a)中的零场和有限场比热数据。我们发现，精确对角化计算10格点系统，已经可以很好地得到系统的相互作用参数J和α[图3(b)]。如果进一步采用大尺度计算到更低的温度，可以进一步提高参数的分辨率[图3(d)]。正如人们之前一直猜测的，我们还通过这样大范围的参数搜索确认了硝酸铜正是具有相互作用各向同性的交错海森堡链磁体。

图4：三角晶格阻挫量子磁性材料TmMgGaO4的参数寻找（ED: 精确对角化，XTRG: 指数张量重正化群）。

在一维例子中取得成功之后，我们将视角推向物态更加丰富同时研究也更具挑战性的二维量子磁体。在图4中我们给出了阻挫量子磁体TmMgGaO4的寻参结果，可以看到，无论精确对角化或者大尺寸的张量重正化群方法都揭示出材料的热力学拟合在此空间内仅存在唯一的最优参数区域，且与此前手动寻参所得到的结果高度一致[2]。该精确参数的意义在于，通过其可以确定TmMgGaO4基态处于六态时钟反铁磁序，升温会相继发生两次Kosterlitz-Thouless拓扑相变[3]。

最后，我们来考虑Kitaev材料的α-RuCl3，这是最近广为关注的明星阻挫磁性材料，人们认为其中存在一定的Kitaev相互作用，但是否能够从热力学数据精确分析并确定其大小呢？我们应用了自动寻参QMagen方法，并考虑到α-RuCl3的比热数据中声子背景贡献较为显著的实际情况，通过构造恰当的损失函数使得将拟合目标放在数据特征上，获得了RuCl3相互作用较为精确的估计。在图5中我们给出了α-RuCl3的自动寻参结果，从箱式图中可以清楚地看到Kitaev相互作用取负值，且十分显著（25 meV左右，室温量级），此外我们还可以知道α-RuCl3里存在不可忽略的非对角Γ相互作用（10 meV左右）以及比较微弱的Γ'（-0.1 meV量级）和铁磁海森堡相互作用J（-2 meV左右）。

图5：Kitaev材料α-RuCl3的参数寻找箱式图（所列为给出拟合二乘误差L最好的前10%的参数分布）。

通过上面的分析和实证，我们相信新的方法可以在极大地降低计算代价的同时得到整个参数空间上的拟合度估计，极大提高拟合热数据分析的可解释性，提供了量子磁体微观模型参数的全面信息与深入洞见。这些工作提醒了我们实验热力学测量的重要性，以及将热数据的分析从模糊的人工定性分析进化到精确的自动定量分析的迫切性，在今后的低维量子磁性材料研究中也许是不可或缺的。

虑此，也为进一步方便大家开展热力学数据的自动定量分析，我们将这套方法的程序库公开在github上，方便量子磁学理论与实验研究工作者使用。除了自动寻参的贝叶斯优化外，还包含了笔者和合作者在近年来发展的一系列原创热态张量重正化群算法[5, 6, 7]。希望我们的这套量子磁性多体热力学分析方法能够对研究有所助益，帮助解密更多奇妙量子磁性材料基因，进而挖掘其蕴含的新奇物态。

众所周知，从晶格模型中求解量子多体系统的性质是十分困难的多体问题，而从实验测得的物态性质反推晶格模型参数就构成一个初看起来求解无望的量子多体逆问题。正所谓“刘郎已恨蓬山远，更隔蓬山一万重”。然而，我们通过这个研究，发现了一个有趣和十分有帮助的事实：与以往人们普遍相信的不同，高温到中间温度尺度的看似毫无特征的热力学数据蕴含着丰富的信息——通过定量拟合该部分的数据，已经可以在一定程度上给出模型的参数估计。因此，为了反向寻找材料中的模型参数，特别是那些最重要、起支配作用的相互作用参数，也许并不总是需要求解完整的，而只要求解中间-高温的量子多体问题。随着新的多体计算方法的不断改善和发展，人们可以计算到更低温度、更大尺寸，从而持续不断地提高对微观模型参数的分辨率，推动关联量子材料的理论和实验研究。

另一方面，好的优化寻参策略好比给“笨重”的多体计算插上轻快的翅膀，使其可以更加敏捷而机智地在广大的参数空间、复杂的地形地貌上不知疲倦地探索关于量子磁体隐藏最深的秘密，不断更新人们对新奇物态的认识。这样的系统方法能够帮助人们澄清此前难以研究甚至存在争议的量子磁体，甚至建立低维磁性材料的量子磁性基因库，为其在未来量子技术中的应用奠定基础。

感谢笔者在量子磁性物质理论研究中的密切合作者香港大学孟子杨，复旦大学戚扬、北航大学龚寿书、人民大学刘正鑫等，他们在本文所涉及内容中的重要贡献恕不能一一提及。最后，笔者斗胆擅改稼轩句中两个字，来给本文做个结尾，也与量子磁性物质研究领域的工作者们共勉：众里寻“参”千百度，蓦然回首，那“态”却在灯火阑珊处。

参考文献

[1] Yu S, Gao Y, Chen B B and Li W 2021 Chin. Phys. Lett. 38 097502 (Express Letter)

[2] Li H, Liao Y D, Chen B B, Zeng X T, Sheng X L, Qi Y, Meng Z Y and Li W 2020 Nature Communications 11 1111

[3] Hu Z, Ma Z,  Liao Y D, Li H, Ma C, Cui Y, Shangguan Y, Huang Z, Qi Y, Li W, Meng Z Y, Wen J and Yu W 2020 Nature Communications 11 5631 (Editors’ Highlights)

[4] 李伟，孟子杨，戚扬. 二维量子磁体中的“幽灵软模”与KT物理. 物理，2020，49(5)：400

[5] 孟子杨. 量子多体中的呐喊与彷徨之六：蒙蒙卡和张量量[J]. 物理, 2020, 49(11): 789-792

[6] Li W, Ran S J, Gong S S, Zhao Y, Xi B, Ye F and Su G 2011 Phys. Rev. Lett. 106 127202

[7] Chen B B, Chen L, Chen Z Y, et al. 2018 Phys. Rev. X 8 031082

[8] Chen B B, Chen C, Chen Z, Cui J, Zhai Y, Weichselbaum A, von Delft J, Meng Z Y and Li W 2021 Phys. Rev. B 103 L041107

[9] 刘耘婧，陈斌斌，李伟. 有限温度量子多体系统与热态张量网络. 物理，2017，46(7)：430

[10] Laurell P and Okamoto S 2020 npj Quantum Mater. 5 2 

[11] Li H et al. 2021 Nature Communications 12 4007

[12] Shahriari B et al. 2015 Proceedings of the IEEE 104.1: 148-175