飞秒光丝：大气探测之利器

专家点评：

本文系统性地介绍了两个激光远程探测物质的新概念和新方法，两种方法原则上都只需用一束高重复频率的飞秒激光，就能探测“万物”。两者都是基于激光雷达的回收技术：一个是飞秒激光光丝远程诱导击穿光谱技术，能够远程分辨各种不同物质的特征光谱；另一个是回收远程光丝超连续谱被物质吸收后的信号。

作者系统性地介绍了很多实验和理论的中外例子，从最初的实验，到最新的结果。简述了很多有代表性的前沿研究结果。这一切都令人耳目一新。最后，作者对一些有待澄清和突破的关键科学和技术问题，做了简单的分析。正如作者所说的，这些创新技术，还有待继续优化。

See Leang Chin

Université Laval

中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室王铁军研究员、冷雨欣研究员以及李儒新院士团队在《激光与光电子学进展》发表题为“飞秒强激光大气遥感新技术的原理和研究进展”的特邀综述。总结了基于飞秒激光的光丝远程诱导击穿光谱技术和光丝超连续谱激光雷达技术的研究进展，并分析了飞秒强激光大气遥感应用存在的关键科学和技术问题，展望了未来的研究方向。

封面解读：

本封面以飞秒强激光大气环境分析为突出要点，通过飞秒强激光的大气非线性传输成丝远程获得高强度激光，以光丝诱导击穿光谱和超连续谱白光激光雷达实现多相态、多组分大气成分的遥感探测。广袤的大气空间是飞秒强激光的舞台，化、生、核等多物质、多相态大气组分同时检测是飞秒光丝人为之奋斗的目标。

文章链接：

王铁军, 陈娜, 郭豪, 刘尧香, 冷雨欣, 李儒新. 飞秒强激光大气遥感新技术的原理和研究进展[J]. 激光与光电子学进展, 2022, 59(7): 0700001

一、背景介绍

大气环境探测激光雷达技术已经被用来探测大气密度、温度、风场、水汽、臭氧、温室气体、云、能见度和气溶胶等大气环境要素。在大气环境成分识别探测方面，受现有激光雷达体制的限制，通常一种激发光只能针对单一物质进行检测，长距离探测方法主要受限于激光光源。另外，传统雷达技术还不能对气溶胶成分进行识别分析。

对于大气环境遥感应用的迫切需求，需要一种激光雷达技术可以同时实现多相态、多组分大气成分的识别和定量测量。在这样的背景下，随着超短脉冲激光放大技术的发展，飞秒强激光大气遥感新技术有望弥补现有成熟激光雷达技术的不足[1-3]。

图1 （a）光学克尔效应引起的光束自聚焦;（b）激光场电离产生等离子体引起的光束自散焦效应;（c）为自聚焦和自散焦动态平衡成丝[4];（d）为空气中拍摄光丝荧光图片

二、原理

飞秒强激光大气遥感新技术源于高强度激光在大气介质中传输的非线性成丝过程[4-8]如图1所示。激光成丝可以在空气中产生具有高激光强度（1013~14W/cm2）、高等离子体密度（1015~17/cm3）的长距离通道。成丝过程产生的较高的激光强度可以通过强场激光电离、解离、碰撞、激发、复合等过程远距离作用于大气中的组分，进而辐射具有指纹特征的荧光光谱，由此发展出了飞秒激光光丝远程诱导击穿光谱技术（R-FIBS），可实现对危险化学品、有机物、金属等物质的远程探测。

此外，飞秒强激光在大气中非线性传输成丝过程会产生超连续谱（SC），其光谱可覆盖紫外、可见光到红外，因此又被称为白光激光。光丝超连续谱（又称白光）激光雷达就是利用光丝远距离传输及其后向辐射增强和超连续谱的宽光谱特性，通过差分光学吸收光谱技术原理，实现对大气多组分及浓度、空气相对湿度等雷达探测。图2是飞秒强激光大气遥感新技术原理装置示意图。

图2 飞秒强激光大气遥感技术原理装置示意图

三、研究进展

1. R-FIBS

R-FIBS遥感探测适用的对象可是气体、气溶胶、固体等多相态、多物种，因此，基于单一飞秒强激光光源可以实现多相态、多物种的同时检测分析。飞秒强激光远距离成丝的过程中由于SPM会形成超连续谱，减弱荧光光谱探测信噪比，对物质成分的定性和定量分析都有不利影响。该影响可以通过偏振门开关技术消除[9]。

R-FIBS遥感探测适用的对象可是气体、气溶胶、固体等多相态、多物种，因此，基于单一飞秒强激光光源可以实现多相态、多物种的同时检测分析。飞秒强激光远距离成丝的过程中由于SPM会形成超连续谱，减弱荧光光谱探测信噪比，对物质成分的定性和定量分析都有不利影响。该影响可以通过偏振门开关技术消除[9]。

在R-FIBS研究领域，欧洲Teramobile研究计划团队最早开展研究并于2003年率先报道了相关成果[10]。利用Teramobile的激光装置（中心波长800nm）和望远镜聚焦系统在25米处演示了飞秒光丝激发和遥感探测铜和铝等金属样品，获得了干净的待测样品荧光光谱。

2005年，同一小组利用光斑直径4.5cm的飞秒激光自由传输成丝，通过脉冲啁啾调控，在180m处探测到金属样品的荧光光谱信号，并推测通过改进探测系统可以使探测距离扩展到千米量级。此外，利用中心波长在紫外的飞秒激光大气成丝，证明了紫外飞秒激光FIBS可明显区分不同材质的样品及不同种类的石头，探测DNT和铵盐时可以获得更多的分子特征谱线。

加拿大拉瓦尔大学See Leang Chin教授小组围绕R-FIBS开展了一系列的实验研究，成功探测了乙醇、蚊香的烟尘、有机物、金属及气溶胶等物质，测量结果演示了FIBS技术在化学、生物、金属等物质远程探测方面的可行性[3]。利用飞秒激光在云雾环境下成丝，发现了可以产生和水蒸气浓度相关的OH和NH荧光。通过对光丝诱导水蒸气OH和NH荧光光谱的监测分析，从原理上演示了空气湿度远程探测的可能性[11]。

2012年, Chin教授团队和中科院上海光机所团队等合作，把时空啁啾技术应用到R-FIBS中提高飞秒激光成丝的钳制光强，荧光信号得到数倍的增强[12]。

R-FIBS也为爆炸物和放射性物质远程检测提供了新的机遇，已有结果已经实验演示了R-FIBS技术可以遥测爆炸物、铀金属靶等的原理和规律。

2.光丝超连续谱激光雷达

光丝超连续光谱的产生主要来源于光丝内部基于空气三阶非线性和基于激光等离子体的自相位调制等过程[4]。2000年，J. Kasparian等人通过聚焦2太瓦飞秒激光空气成丝，产生了0.3~4.5 um的超连续谱。

2008年，加拿大团队通过空气成丝得到了光谱范围覆盖200 nm到14 μm的超连续谱，通过调控光场的偏振、波前、相位、外部聚焦条件等可以调控超连续光谱辐射的产生及其强度等。

相比于传统激光雷达受窄带激光波长的限制，光丝超连续谱激光雷达利用其超宽带光谱特性可以同时探测多种物质。此外，基于长距离光丝的累加特性，光丝产生的超连续谱有很强的后向辐射增强特性，使得其具有很好的距离和时间分辨特性。

飞秒光丝超连续谱激光雷达由德国柏林自由大学Ludger Wöste教授等人最先提出[13]。2003年，Teramobile小组发表了其利用光丝产生的超连续谱激光在数公里到数十公里大气环境探测方面的应用[1]。该研究工作基于地基飞秒强激光系统，首次把光丝超连续谱激光雷达技术应用到高层大气环境要素探测方面。

2005年，该小组利用该套系统对云雾进行了系统研究，包括云雾内部的粒径及密度，温度和相对湿度等，进一步演示了基于光丝的超连续谱激光雷达在大气环境监测方面的应用。

面向大气环境监测应用，欧洲团队率先开展了真实大气环境下光丝超连续谱的宽度和强度研究。实验结果证明多丝产生的超连续谱激光强度可以达焦耳量级并可传输到平流层，垂直距离可以超过20km。在欧洲Teramobile计划的带动下，2008年，中国科学院武汉物理与数学研究所设计了一台类似的白光激光雷达系统。

图3 欧空局Dicaire等人星载光丝超连续谱激光雷达大气环境监测模型示意图[14]

空基光丝超连续谱激光雷达大气环境监测技术作为现有星载激光大气环境监测雷达技术的前瞻发展方向，欧空局率先启动了相关新概念研究，星载光丝超连续谱激光雷达大气环境监测模型示意图如图3所示[14]。相关研究成果为星载光丝超连续谱激光雷达大气环境监测提供了基础理论依据。

四、总结与展望

目前基于飞秒激光的大气遥感技术尚处于新原理和新技术探索阶段，其中的一些关键科学和技术问题仍有待澄清和突破。

首先，面向大气环境监测外场应用，需要发展高峰值功率（大于太瓦）、高重频的飞秒激光技术，同时满足高度集成化、环境适应性强，以适应地基乃至空基应用的要求。

其次，飞秒强激光脉冲在空气中远距离传输成丝时，面临光丝强度钳制、多丝、大气湍流等问题，造成光丝强度有限、光丝及其超连续谱激光的不稳定等，其中的关键科学问题有待澄清，同时需要发展有利于环境监测应用的远程光丝调控技术。

再次，R-FIBS仍然需要在实验上演示公里乃至更远距离多相态物质的遥感探测。面向大气环境要素的多组分物质指纹识别光谱及其分析方法有限，特别是包含生物气溶胶的大气环境分析方面有待开拓，定性检测和定量分析的准确度和精度需要进一步提高。

尽管飞秒强激光在大气环境遥感探测应用方面仍存在一些有待解决的问题，但是，随着超强超短激光技术、飞秒激光大气成丝科学、激光雷达、空间科学与技术等领域的迅猛发展，我们坚信飞秒强激光大气遥感新技术必将在不久的将来逐步成熟、走向应用。

参考文献

[1] Kasparian J, Rodriguez M, Mejean G, et al. White-light filaments for atmospheric analysis[J]. Science 2003, 301: 61-64.

[2] Wolf J P, Short-pulse lasers for weather control[J], Report on Progress Physics 2018, 81: 026001.

[3] Chin S L, Xu H L, Luo Q, et al. Filamentation "remote" sensing of chemical and biological agents/pollutants using only one femtosecond laser source[J], Applied Physics B 2009, 95: 1-12.

[4] Couairon A and Mysyrowicz A, Femtosecond filamentation in transparent media[J], Physics Reports 2007, 441: 47-189.

[5] Chin S L, Hosseini S A, Liu W, et al. The propagation of powerful femtosecond laser pulses in optical media: physics, applications, and new challenges[J], Canadian Journal of Physics 2005, 93: 963-905.

[6] Berge L, Skupin S, Nuter R, et al. Ultrashort filaments of light in weakly ionized, optically transparent media[J], Reports on Progress in Physics 2007, 70: 1633-1713.

[7] Chin S L, Femtosecond laser filamentation[M], New York, Springer, 2010, Volume 55.

[8] Chin S L, Wang T J, Marceau C, et al. Advances in intense femtosecond laser filamentation in air[J], Laser Physics 2012, 22(1): 1-53.

[9] Guo H, Zhu Z B, Wang T J, et al. Polarization-gated filament-induced remote breakdown spectroscopy[J], Chinese Optics Letters 2018, 16(3): 033201.

[10] Rohwetter Ph, Yu J, Mejean G, et al. Remote LIBS with ultrashort pulses: characteristics in picosecond and femtosecond regime[J], Journal of Analytical Atomic Spectrometry 2004, 19: 437-444.

[11] Yuan S, Wang T J, Teranishi Y, et al. Lasing action in water vapor induced by ultra-fast laser filamentation[J], Applied Physics Letters 2013, 102: 224102.

[12] Zeng B, Wang T J, Hosseini S, et al. Enhanced remote filament-induced breakdown spectroscopy with spatio-temporally chirped pulses[J], Journal of the Optical Society of America B 2012, 29: 3226-3230.

[13] Wöste L, Wedekind C, Wille H, et al. Femtosecond atmospheric lamp[J], Laser Optoelektron 1997, 29: 51.

[14] Dicaire I, Jukna V, Praz C, et al. Spaceborne laser filamentation for atmospheric remote sensing[J], Laser & Photonics Reviews 2016, 10: 481-493.

作者简介：

王铁军，2007年吉林大学博士毕业，2007-2013年先后在德国马普量光所、加拿大拉瓦尔大学从事博士后研究，2013年到上海光机所工作至今，长期从事超快强激光非线性成丝及应用研究，现任 SCI 期刊 Photonics 的 Topical Advisory Panel Members（影响因子 2.676），受邀作为 Appl. Phys. Lett.、New J. Phys.、 Opt. Lett.、 Opt. Express 等 30 余个 SCI 国际期刊评审专家；获得中国科学院高端人才海外引进计划择优支持（2014）、上海市“浦江人才计划”支持（2014）、超快强激光科学国际研讨会第一届青年学者奖（The 1st ISUILS Award for Young Researchers，2010）、全国优秀博士学位论文提名（2009）等。

课题组简介：

中科院上海光机所飞秒激光成丝及应用课题组是国际知名、国内最早开展飞秒激光成丝研究的团队之一。2014年上海光机所在国内首次主办了第五届飞秒激光成丝国际会议。在飞秒激光成丝领域，特别是在成丝调控、测量、光丝伴生辐射以及影响天气应用研究方面，取得了一系列国际公认的创新成果，相关研究工作被Nature Photonics、Laser Focus World、Technology Review、中科院院网等国内外学术期刊、媒体等重点关注、报道等10余次。