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DFT & ab initio

已有 9655 次阅读 2013-3-28 20:58 |系统分类:科研笔记

从头算(ab initio)的理论基础是Hartree-Fock(HF)方法,即以非相对论近似和Born-Oppenheimer近似为前提的方法。在HF计算中,电子波函数和它的能量通过自洽场(SCF)方法得到,体系的电子总能量通过调节一组基函数(单粒子基)的系数的方法使之达到最小化,这组基函数的线性组合构成了该体系的电子波函数的分子轨道。
对于DFT,尽管有人称它为半从头算方法,但实际上仍应看成是一种正规的从头算方法,但是它具有类似于半经验计算方法的经济性,即可以节省时间。DFT方法从理论上对电子相关性做了考虑,特别适用于含有过渡金属的元素的分子体系。DFT方法中确实包含有一种经验的成分,有时某些函数只对某类分子体系特别有效,对另外的分子体系可能无能无力,因此要寻找能够具有更大的普适性的新函数F[p]是一个重要的课题。说来说去,HK 定理虽然证明了电子密度是能量的唯一泛函,但是现在所有的DFT方法are still in the HFscheme,所以DFT还是ab initio。
 从化学家的角度讲,ab initio 是指HF方法。HF和DFT都是从第一原理出发的,即在B-O近似,单电子近似及相对论近似的前提下。求解的过程是通过自洽场方法分别对HF和KS方程进行求解,但两种方法的基本思想出发点是不同的,HF是通过求解体系的波函数获得体系的其它性质,而DFT是通过电荷密度获得体系的其它性质,而不借助波函数。另外HF方程和KS方程的意义是有很大区别的。
 虽然"DFT是通过电荷密度获得体系的其它性质,而不借助波函数。另外HF方程和KS方程的意义是有很大区别的。 "但是DFT思想的实现仍然不能摆脱单电子近似的框架但是DFT思想的实现仍然不能摆脱单电子近似的框架。这句话是对DFT的误解,在DFT中根本不存在什么单电子近似,只是对动能泛函同无相互作用体系动能做对应处理。这个和HF中的单电子近似有本质区别。
 HF中为了减小单电子近似引起的误差,可以通过引入多行列式波函数方法,但在DFT中从原理上根本是不能这样做,只能通过找到更精确的泛函来解决。
关于DFT确实还有些争论,比如算不算ab initio的啊,在谈到它的时候就需要更小心一点两种说法都有。
一般在分子的计算中,如果同时做了几种DFT和几种Post-HF(特别是较高级别的,例如MP4, CCSDT)计算,一般都说ab initio and DFT,这个时候倾向于强调两者的精度不同和方法不同。如果是以各种Post-HF为主,加上少量的DFT计算,也可以笼统地说ab initio。
在周期结构的能带计算中,因为目前一般都用DFT,所以说ab initio也行,说DFT也行,大家都知道这是DFT。
由于现在Kohn-Sham方程的密度泛函理论形式上没有脱离单行列式和单电子近似理论框架,从这种意义上讲,密度泛函理论不能直接处理电子多重态结构问题。因而,除一些简单情况(如单-三重态分裂)外,不能普遍用于电子多重态结构的研究,这是密度泛函理论的重要缺陷之一,不解决这个问题,密度泛函理论方法的应用范围受到很大限制。因此,在密度泛函理论框架决处理电子多重态结构的问题是发展密度泛函理论方法的重要方面,很受量子化学家的重视。

人们在用密度泛函理论处理多重态分裂问题中针对不同的问题有不同的方法,但各自都有优缺点,没有统一的方法,发表的文章一般只介绍其所用方法的优点,而避开缺点。但DFT的计算量小确实是它的优势,特别是对于大分子体系及磁性材料,半导体材料等性质的研究,所以人们对用DFT计算比较感兴趣。



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[10]junkscience  2017-7-20 12:36
[8]safe110  2017-7-20 11:36    闂傚倷绶氬ḿ鑽ゆ嫻閻旂厧绀夐悘鐐电叓閻熸嫈鏃堝川椤旇瀵栭梻浣告啞娓氭宕滃☉姘辩幓婵°倕鎳忛崑锝呫€掑顒佹悙闁哄鐟х槐鎺懳旈埀顒勫磹缂佹ḿ顩叉慨婵嗙灱閻も偓闂佸搫娲ㄦ慨鐑芥偂娓氣偓濮婅櫣娑甸崨顖氱墯闂佺ǹ閰f禍鍫曠嵁婢舵劖鏅搁柣妯挎珪濞呮牠鏌h箛鏇炰户闁稿鎸剧划濠氬箳閹炽劌缍婇幃鈺咁敃椤厼顥氭繝鐢靛仦閸ㄥ爼寮婚妸鈺傚亱闊洦绋戦悡婵嬫煕椤愩倕鏋旈梻鍕閺屾盯濡烽幋婵嗩仼闁哄绠撳娲箰鎼达絺妲堥梺鍏兼た閸ㄤ即鏁冮姀銈庢晜闁糕剝鐟ч悡瀣⒑閻熸壆鎽犵紒璇茬Ч瀹曟繈宕ㄩ婊咃紳闂佸憡鍔忛弲娑㈡偂閳ь剛绱撴担鐟版暰闁瑰嚖鎷�
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[8]safe110  2017-7-20 11:36    闂傚倷绶氬ḿ鑽ゆ嫻閻旂厧绀夐悘鐐电叓閻熸嫈鏃堝川椤旇瀵栭梻浣告啞娓氭宕滃☉姘辩幓婵°倕鎳忛崑锝呫€掑顒佹悙闁哄鐟х槐鎺懳旈埀顒勫磹缂佹ḿ顩叉慨婵嗙灱閻も偓闂佸搫娲ㄦ慨鐑芥偂娓氣偓濮婅櫣娑甸崨顖氱墯闂佺ǹ閰f禍鍫曠嵁婢舵劖鏅搁柣妯挎珪濞呮牠鏌h箛鏇炰户闁稿鎸剧划濠氬箳閹炽劌缍婇幃鈺咁敃椤厼顥氭繝鐢靛仦閸ㄥ爼寮婚妸鈺傚亱闊洦绋戦悡婵嬫煕椤愩倕鏋旈梻鍕閺屾盯濡烽幋婵嗩仼闁哄绠撳娲箰鎼达絺妲堥梺鍏兼た閸ㄤ即鏁冮姀銈庢晜闁糕剝鐟ч悡瀣⒑閻熸壆鎽犵紒璇茬Ч瀹曟繈宕ㄩ婊咃紳闂佸憡鍔忛弲娑㈡偂閳ь剛绱撴担鐟版暰闁瑰嚖鎷�
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1. 闂傚倷绀侀幖顐λ囬娑辨闁归棿绀侀崒銊︿繆閵堝懏鍣洪柛銈呮湰閵囧嫰寮介妸褏鐓侀梺浼欑秮娴滃爼骞冨畡鎵虫瀻闊洦鎸撮崑鎾寸節濮橆剛锛涢梺鎸庣箓椤︻垶宕f繝鍐︿簻闁哄稁鍋勬禒褔鏌i幘杈捐€块柡宀嬬節瀹曠喖顢曢敐鍡楅棷婵犵數鍋涢悧濠囧垂閸ф鏋佺€广儱顦伴弲鎼佹煥閻曞倹瀚� 闂傚倷绀侀幖顐︽偋閸℃蛋鍥敍閻愬弶杈堥梺褰掑亰閸犳鈧碍宀搁弻鈩冨緞鐎n亞浠稿┑鐐茬墳缂嶄線寮婚弴銏犲耿妞ゆ挾鍠庨锟� 闂傚倷绀侀幉锛勬暜濡も偓閻滃宕稿Δ鈧壕鐟扳攽閻樺磭顣查柛搴$Ч閺屾盯寮撮妸銉︾彯濠电偟鍘ч柊锝夊蓟閿濆绠涙い鏍电稻缂嶅牆鈹戦垾鍐茬骇闁诡喖鍊搁~蹇斻偅閸愩劎鐤€濡炪倖鎸鹃崰鎾广亹濮樿埖鈷戞慨鐟版搐婵″ジ鎮楀顒佹喐婵″弶鍔欓弫鎾绘晸閿燂拷 婵犵數鍋為崹鍫曞箰閸濄儳鐭撻柣鎴f绾剧粯淇婇妶鍛櫤闁稿骸閰i幃妤€鈽夊▍顓т簼瀵板嫬顓兼径瀣化闂佹悶鍎弲鈺佄涙惔鈧簻妞ゆ劑鍨洪崰姗€鏌熼鐣屾噰闁诡垰鍊垮畷顐﹀Ψ瑜滃Σ锟� 闂備浇顕х换鎰崲濡や降浠堢紒瀣嚦閿濆绠瑰ù锝呮啞瀹撳秹姊洪棃娑掑悍闂傚嫬瀚槐鐐差吋婢跺鍘介梺闈浨归崕閬嶎敂閳哄啠鍋撶憴鍕8闁稿酣娼ч锝夘敆閸曨偆鍊為梺鎸庢磻缁€渚€鐛埀顒勬⒒娴g儤鍤€闁硅绻濆畷褰掑醇閺囩喎鍓ㄥ┑鐐叉▕娴滄繈宕曟径鎰厱婵犲﹤鍟弳鐔虹磼閳ь剟鏁撻敓锟� 闂傚倷绀侀崥瀣熆濮椻偓瀵敻顢楅崒妤€浜炬繛鍫濈仢娴滀即鏌熼姘殻鐎规洜鍠栭、妤呭磼濞戞帗鐎洪梻鍌欑劍閻綊宕曢柆宥呯疇鐎广儱娲ㄧ粻鏂款熆鐠轰警鍎戞い鈺冨厴閺屾稑鈽夐崡鐐差潾闂佽崵鍠愮换鍌炲煡婢舵劕绠绘い鏍ㄧ煯婢规洟姊虹拠鍙夊攭妞ゎ偄顦扮粚鍗灻洪搴g◤闂佹寧娲栭崐鍝ョ矆閸愵喗鐓曟繛鎴欏灩娴滀即鏌¢埀顒佺鐎n偆鍘介梺闈浨归崕閬嶎敂瑜忕槐鎺懳旀担鐟版殫闂侀€炲苯澧版い銏狅躬瀹曟椽寮介锝嗘闂佸湱铏庨崰鏍儗濡や椒绻嗛柕鍫濇媼閸庢垹绱掗埀顒勬晸閿燂拷 闂備浇顕х换鎰崲濡や降浠堢紒瀣嚦閿濆宸濆┑鐘插暕濮橈箑鈹戦悙鍙夘棡闁瑰摜枪閳诲秹鏁撻悩宕囧幗闂侀潧枪閸庨亶顢旈埡鍌樹簻闁挎洑绀侀崥褰掓煙椤旇姤绶查柣锝嗙箞瀹曠喖顢曢姀鐘殿吅婵犵數鍋為崹鍫曞箰閸濄儳鐭撻柣鎴f缁€鍌涙叏濡炶浜惧Δ鐘靛仦鐢剝淇婇悜钘壩ㄩ柕澹憛姘舵⒒娴g懓顕滈柛鎰煼楠炲繘鏁撻敓锟� 婵犵數鍋為幐濠氭嚌妤e喚鏁勯柛娑欑暘閳ь剙鎳撻ˇ铏亜椤忎礁浜鹃梻浣告啞濞诧箓宕滃杈ㄥ仏闁告鍋愬Σ鍫ユ煙閹咃紞鐏忓繒绱撴笟鍥ф灓濠殿喗鎸虫俊鎾箳濡も偓鍥撮梺绯曞墲閿氶梻鍌ゅ灦濮婅櫣绮欑捄銊х杽闂佺ǹ瀛╅悡锟犵嵁閹达附鏅插璺侯儏閸擃參姊洪崨濠冨闁搞劑浜堕弫宥夊冀椤剚鐩幃褔宕洪搹顐㈢伌鐎规洜鎳撻オ浼村川椤掑倸澧鹃梺鍝勵槸閻楀啴寮插⿰鍛/妞ゆ牜鍋為悡娆撴煙椤撶喎绗掗柛鏃€姘ㄩ埀顒侇問閸犳稒鎱ㄩ妶澶娢︽繛鍡樺灍閸嬫捇宕烽鐐愩儳绱掗悩宕囧⒌闁哄被鍔岄埥澶愭惞椤愩埄浼� 闂傚倷绀侀幉锛勬暜濡も偓閻滃宕稿Δ鈧壕褰掓偣閸ャ劎銈撮柡宀嬬畵閺屽秹鍩℃担鍛婃缂備胶濮电敮鎺楀煘閹达箑纾兼繝濠傚閻濐亜鈹戦悙鑼闁搞劌缍婇獮澶愬箻椤旇姤娅滄繝銏f硾閿曘儵鎮甸悽鍛娾拺闁圭ǹ楠搁崰鏇㈡煙閸戙倖瀚�
2. 闂傚倷绀侀幖顐λ囬娑辨闁归棿绀侀崒銊︿繆閵堝懏鍣洪柛銈呮湰閵囧嫰寮介妸褉濮囧┑鐐茬墢閸犲酣婀佸┑鐘诧工閸燁偊顢楅姀鐘斀闁炽儴娅曢崯鐐电磼閸屾稑娴€殿喕绮欓、鏇㈡晲閸ャ劍顔忛梻浣藉吹閸犳劙鎮烽妷鈺佺9濠电姵鑹剧壕濠氭煥濠靛棭妲哥紒鐙€鍨堕弻娑⑩€﹂幋婵囩亪闂佺粯鎸搁崐鍧楀蓟濞戙垹唯闁靛⿵瀵屽Λ鍕⒑閸濄儱浠滈柣掳鍔岄銉╁礋椤栨艾鍞ㄥ銈嗗笒閸婂顢欓幇顓犵闁瑰鍋為幆鍕瑰⿰搴濋偗闁靛棗鍊块、鏇㈡晝閳ь剟寮伴妷鈺傜厽闁哄啫鍊搁崝瀣煟閿濆鎲鹃柡宀嬬節瀹曠厧顫濋鍨棜婵犲痉鏉库偓鏇㈠磹閸︻厽绠掔紓鍌欑劍椤ㄥ棝骞愭ィ鍐ㄧ劦妞ゆ帒鍊归崵鈧梺缁樼墪閵堢ǹ鐣烽幋锕€宸濋悗娑欋缚閸樻帡鏌h箛鏇炰哗婵☆偄瀚划濠氭偨閸涘ň鎷婚梺鍛婂姀閺呮稒鎱ㄥ畝鍕厱妞ゆ劦鍋傞柇顖炴煛娴e摜效闁轰焦鎹囬弫鎾绘晸閿燂拷 婵犵數鍋為崹鍫曞箰閸濄儳鐭撻柣銏⑶归悞鍨亜閹哄秶鍔嶇紒鈧埀顒勬⒑缁洘娅呮俊顐g懅缁顓兼径瀣劒闁荤喐鐟ョ€氼噣寮抽悩缁樷拺闁告稑锕﹂幊鍐磼婢跺﹦绉洪柛鈺冨仩缁犳稑鈽夊▎鎰彨闂備礁澹婇崑鍛崲閸曨垰绾уù鐘差儐閳锋帡鏌涢弴銊ヤ簼闁革絽鎽滅槐鎺懳旈埀顒勫磹閹间礁鐓濆ù鐘差儏閻掓椽鏌涢幇銊︽珖闁伙絾濞婂缁樻媴閻熸壆绁风紓浣割槹閹歌櫕淇婇悽绋跨倞妞ゆ帊绀侀崜顓㈡⒑閸涘﹥澶勯柛瀣瀹曟﹢鍩€椤掍椒绻嗛柣鎰级鐠愨剝銇勯幒鏇炵毢婵″弶鍔曢~婵嬫嚋閸偅鐝柣搴″帨閸嬫捇鏌涢幇鍓佸埌濞存粓绠栭幃姗€鎮欓懜娈挎闂佽绻戦惄顖炲蓟閿濆绠涙い鎾跺Х閻掕偐绱撴笟鍥ф灓濠电偐鍋撻悗娈垮枛閻栧吋淇婇悜钘壩ч柛銉㈡櫆閸犳帡姊绘担鑺ャ€冮梻鍕Ч瀹曞綊鎮滃Ο鍦畾闂佸憡绋戦敃锕傘€呴悜鑺ョ厸鐎规搩鍠栭崯顐﹀船閵娾晜鐓熼幖瀛樼箘缁侀攱銇勯銏╂Ц瀹€锝呮健瀵挳濮€閻樻妲梻浣虹《閸撴繈鎳濇ィ鍏鐣濋崟顒傚幗闂侀潧枪閸庨亶顢旈浣典簻妞ゆ劑鍨洪崰姗€鏌熼鐣屾噮闁瑰弶鎸冲畷鐔碱敃閵堝棗鏆旈梻鍌欑閹诧紕鏁Δ鈧…鍨熸總鐣屾嚀铻栭柛娑卞幘椤︺劑姊洪崨濠佺繁闁告瑥楠歌灒闁糕剝绋掗悡鏇熸叏濮楀棗澧伴柣鎺楁敱閵囧嫰濮€閳ュ磭浼岄梺璇″灠閸熸潙鐣烽悢纰辨晜闁糕剝鐟﹂崳浼存⒑鐠囧弶鎹i柟铏崌閹儲绺界粙璺紱闂佸憡绋戦悺銊╂偂閸岀偞鍊堕柣鎰煐椤ュ绱掗悩鍨毈闁哄被鍔岄埥澶愭惞椤愩埄浼� 闂傚倷鑳堕幊鎾绘倶濮橆厾浠氶梻浣风串闂勫嫮鎹㈤崘顏嗙煓濠㈣泛顑冮崑濠囨煕椤垵鏋熸い鏂挎喘閹宕烽鈧涵鍛汗濠㈣泛鐬肩粻鏂款熆閼搁潧濮囬柣顓燁殜閺岀喐娼忛崜褏銈烽梺閫炲苯澧柛鐔告綑椤曪綁顢楅崟顐ゅ€為梺鍐叉惈閸燁偅绻涢崶顒佲拺闁圭ǹ楠搁崰鏇㈡煙閸戙倖瀚� 闂備浇顕х换鎰崲濡や降浠堢紒瀣嚦閿濆浼犻柕澶涚畱閻濅即鏌i悩杈╊槮闁哥喐瀵ч幈銊モ槈閵忥紕鍙嗗┑鐐村灱濞呮洜鈧熬鎷� 闂傚倷绀侀幉锟犲礉閺嶎厽鍋¢柕濞炬櫓閺佸鏌eΔ鈧悧蹇涘煝閺囥垺鐓ラ柡鍥殔娴滃墽绱撴担鍝勫妺闁稿孩濞婇、姘跺Ψ閵夘喗瀵岄柣蹇撶箲閻楁洘绂嶆ィ鍐╃厱閻忕偞宕樻竟姗€鏌h箛鏃傛创闁哄矉缍侀獮鍥敇閻樼數鍘愭繝娈垮枟鑿ч柛鏂跨Т宀h法鎷犲ù瀣€婚梺褰掑亰閸犳牠藟鎼淬劍鈷戠紒瀣儥閸庢劖鎱ㄥΟ绋垮闁崇粯鎹囬獮瀣晝閳ь剛鎲撮敃鍌氱婵烇綆鍓欓悘顔济瑰⿰搴$仸闁诡喗枪缁犳稑顫濈捄鐑樻嚈婵犵鈧啿绾ч柟顔煎€搁悾鐑芥倻閽樺)鈺冩喐濠婂啞缂氶柣妯肩帛閸婂灚绻涢幋婵嗘毐妞も晩鍓涚槐鎾愁吋閸滀焦效缂備礁顑呴ˇ鎵崲濠靛绀嬫い鎾冲濞层劑鍩€椤掍緡鍟忛柛鐘崇墱閳ь剚鍑规禍鐐靛垝椤撶喎绶為柟閭﹀墰閻ゅ洭姊虹粙鎸庢拱缂侇喖绉归幃楣冩焼瀹ュ棛鍘卞┑掳鍊撻懗鍫曟偂椤栫偞鍊甸梻鍫熺〒閻掓悂鏌℃担鍝バч柡浣规崌閺佹捇鏁撻敓锟� 闂備浇宕垫慨鐢稿礉閹达箑纾块柛妤冨亶缂傛岸鏌″搴″箹缂佺嫏鍥х缂侇喖鍘滈崑鎾诲礃閸欏鐧侀梻鍌欐祰婢瑰牓顢氶弽顓炲瀭闁告劖绁撮弸鏃堟煙鏉堝墽鐣遍悷娆欏閳ь剙绠嶉崕閬嶅箯閹寸姵顫曢柨婵嗩槹閻撱儲绻涢幋锝嗙彧閻庢熬鎷� 闂備浇宕垫慨宕囨媼閺屻儱鐤炬繛鎴欏灩閺勩儵鏌涢埄鍐姇闁稿骸绉归弻娑㈠即閵娿儰绨婚柣鐔哥懕缁犳垿鍩ユ径鎰閻犲洠鈧櫕顔勬俊銈囧Х閸嬬偤骞戦崶褜鍤曢柣妤€鐗婇崕鐔兼煥濠靛棗鈧敻宕戦幘鎰佹建闁逞屽墮閻g兘鏁愰崪浣告倯闂佸憡绮堢粈浣糕枔閹间焦鈷戦柛婵嗗濡茬ǹ螖閻樿櫕鍊愮€规洏鍨硅灃闁告侗鍠栧▓鐐差渻閵堝棛澧﹂柛濠冾殘缁牓鏁撻敓锟� 闂傚倷绀侀幉锟犲垂閻撳寒娴栭柕濞у棗小闂佽法鍠撴慨鐢告偂閵夛妇绠鹃柛鈩冡缚閹冲懐绱掗埀顒勬晸閿燂拷 闂傚倷绀侀幉锛勬暜濡も偓閻滃宕稿Δ鈧壕褰掓煠婵劕鈧捇鎮炴繝鍥х骇闁割偒鍋勬禍浠嬫煕閵堝棛娲撮柡宀€鍠撻埀顒佺⊕閿氶柣蹇ョ畵閺岋綁濡烽妷锕€娈楅悗娈垮枛閻忔艾顕ラ崟顒佸劅闁挎繂娴傞崯鍥р攽閻愭潙鐏﹂柡灞诲姂閹囧箛闁附鏅梺鍐叉惈閸婅绂嶉妶澶嬬叆闁绘洖鍊圭€氾拷
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