沿海湿地，作为地球生态系统的重要组成部分，既是温室气体的重要来源，也可能是其“收纳仓”。不过，像羟基自由基（·OH）这类非生物氧化剂在调节温室气体通量，特别是在不同盐度梯度下的作用，长期以来一直是个谜。最近的研究揭示了羟基自由基在这一过程中的关键角色，它遵循着“双耦合氧化模型”发挥作用。在外部耦合方面，盐度就像是一个“总指挥”，它能显著提升羟基自由基的产生潜力。随着盐度变化，氧化压力也会形成梯度，这种梯度进而与内部耦合——羟基自由基的功能二重性相互作用，最终导致不同温室气体排放呈现出不同的动态变化。对于二氧化碳（CO₂）而言，羟基自由基总体上起到促进排放的作用，平均贡献了约9.38 ± 3.92%。这是因为羟基自由基直接的非生物矿化作用超过了其对碳降解酶的抑制作用。而对于甲烷（CH₄），羟基自由基则是净抑制排放，这种抑制主要是由生物响应驱动的。对于一氧化二氮（N₂O），羟基自由基表现出明显的促进排放作用，贡献约4.36 ± 4.39%，这主要是因为它通过抑制一氧化二氮的吸收酶产生了强大的间接影响，超过了直接的化学抑制途径。最终，羟基自由基对温室气体通量的影响程度是由初始的非生物（23 - 41%）和生物（14 - 29%）条件共同决定的。这项研究为我们理解非生物与生物之间的相互作用提供了新的视角，也有助于预测蓝色碳生态系统对海水入侵等全球变化的响应。

期刊

Environmental Science & Technology

标题

Biogeochemical Trade-Off in a Dual-Coupling Oxidative Model: How Hydroxyl Radicals Govern Greenhouse Gas Emission in Coastal Wetlands across a Salinity Gradient

作者

Xiaojin Hu, Jingyuan Yue, Zizhang Guo, Haiming Wu, Zhen Hu, Huijun Xie, Jian Zhang

摘要

Coastal wetlands are major sources and/or sinks of greenhouse gases (GHGs), yet the role of abiotic oxidants like hydroxyl radicals (·OH) in regulating these fluxes, especially across salinity gradients, remains poorly understood. Here, we reveal that ·OH is a pivotal biogeochemical agent whose function is governed by a “dual-coupling oxidative model”. External coupling is demonstrated by salinity acting as a master variable, driving a significant increase in ·OH production potential. This salinity-driven gradient of oxidative pressure then interacts with the internal coupling─the functional duality of ·OH─to produce divergent GHG dynamics. For CO2, net promotion (contributing an average of 9.38 ± 3.92%) resulted from a trade-off where direct abiotic mineralization overcame the suppression of C-degradation enzymes. In contrast, ·OH acted as a net suppressant of CH4 emission, an effect predominantly driven by biotic responses. For N2O, an apparent promotion (contributing 4.36 ± 4.39%) resulted from a powerful indirect effect via suppression of its sink enzyme, which overwhelmed a direct chemical inhibitory path. Ultimately, the magnitude of the ·OH effect on GHG fluxes was codetermined by initial abiotic (23–41%) and biotic (14–29%) conditions. Our model provides a new framework for understanding abiotic–biotic interactions and predicting blue carbon ecosystem responses to global change like seawater intrusion.

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c15021

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