|
封面图片由中国科学报社科学可视化中心制作
近日,中国科学院大连化学物理研究所碳资源小分子与氢能利用研究组孙剑研究员和俞佳枫副研究员团队在碳化钼催化CO2转化利用方面取得新进展,利用火焰喷射裂解法(FSP)一步合成了亚稳态不饱和氧化钼催化剂。该亚稳态结构的氧化钼无需碳化处理,可直接应用于逆水汽变换(RWGS)反应中,在反应气氛下迅速发生原位碳化,生成碳氧化钼活性相,在高空速的苛刻条件下仍展现出优异的催化活性和稳定性。该方法省去了繁琐的碳化制备过程,解决了传统的碳化钼催化剂在反应中易被氧化失活的问题。
2024年9月9日,相关成果以“Reaction-induced unsaturated Mo oxycarbides afford highly active CO2 conversion catalysts”为题发表在Nature Chemistry期刊上。该文章的第一作者是中国科学院大连化物所博士研究生孙兴涛。该工作中的中子散射测试得到了中国科学院高能物理研究所殷雯研究员和陈怀灿副研究员团队的支持。
碳化钼催化材料具有独特的电子和结构特性,在一系列催化反应中展现出近似贵金属的催化特征,被视为贵金属的替代催化剂,近些年其在多相催化领域中被广泛的应用。碳化钼可以通过程序升温渗碳法、选择性蚀刻法、机械合金合成法、化学气相沉积法、原位热渗碳法、溶液相合成法等方法制备。然而,碳化钼的制备过程非常繁琐,且能耗较高,显著增加了催化剂的制备成本。此外,碳化钼对反应中的氧化性气氛较敏感,易被氧化而失活,极大地限制了其应用。
长期以来,孙剑团队致力于开发火焰喷射裂解法(Flame Spray Pyrolysis, FSP)制备亚稳态氧化物催化剂技术(Chem. Sci.,2018;ACS Catal.,2020;Nat. Commun.,2021;J. Am. Chem. Soc.,2022;Angew. Chem., Int. Ed.,2023;Angew. Chem., Int. Ed.,2024)。该工作中,团队通过FSP技术,合成出一种亚稳态的不饱和氧化钼(Mo17O47)催化剂,该催化剂可直接用于RWGS反应,在反应条件下原位发生碳化并生成稳定的碳氧化钼活性相,省去了传统碳化钼制备过程中高成本、高能耗的碳化过程。研究发现,在600°C下,该催化剂的CO产率高达17.4 molCO·gcat-1·h-1,产物中的CO选择性为100%,且在2000小时的稳定性测试中未发生明显失活。无论在活性还是稳定性方面,反应原位诱导产生的碳化钼活性相的催化性能均优于传统碳化方法预先合成的碳化钼催化剂。研究团队还揭示了在该碳化钼催化剂上,CO2活化过程与传统的氧化还原循环路径不同,其遵循一种新的碳化-氧化循环反应路径,即碳化钼中的碳原子与CO2中的碳原子进行交换并参与到反应中,降低反应能垒,显著提升了催化活性。该工作为低成本碳化钼催化剂的生产和应用提供了新的思路,具有良好的应用前景。
该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、大连市科技创新基金、中国科学院洁净能源创新研究院 - 榆林学院联合基金等项目的支持。
相关论文信息:
https://doi.org/10.1038/s41557-024-01628-4
编辑 |余 荷
排版|王大雪
欲知更多内容,敬请围观小柯机器人频道:http://paper.sciencenet.cn/AInews/
“小柯化学”是“小柯”系列学术公众号之一,主要介绍化学领域顶级学术期刊最新论文信息。“小柯”是一个科学新闻写作机器人,由中国科学报社联合北大团队研发而成。新闻由“小柯”独立完成,经领域专家和科学编辑双重人工审校。
1/1 | 闂傚倸鍊搁崐鎼佸磹閹间礁纾归柟闂寸绾惧綊鏌熼梻瀵割槮缁炬儳婀遍埀顒傛嚀鐎氼參宕崇壕瀣ㄤ汗闁圭儤鍨归崐鐐差渻閵堝棗绗掓い锔垮嵆瀵煡顢旈崼鐔叉嫼闂佸憡绻傜€氼噣鍩㈡径鎰厱婵☆垰鐏濇禍鍦磼椤旇偐澧︾€规洖銈搁幃銏㈢矙閸喕绱熷┑鐘愁問閸犳銆冮崨顓囨稑螖閸涱厾顦梺鎸庢礀閸婂綊鎮¢妷锔剧瘈闂傚牊绋掗敍宥嗕繆閹绘帗鎲哥紒杈ㄥ浮閹晠鎮滃Ο鐓庢锭濠电儑绲藉ú銈夋晝椤忓懍绻嗛柛顐f礀濡炰粙鏌涢幇銊︽珕闁哄棔鍗冲缁樻媴閸涘﹥鍎撻梺褰掓敱閸ㄥ湱妲愰悙瀛樺闁告挸寮剁紞搴ㄦ⒑閹呯妞ゎ偄顦悾閿嬪緞閹邦厾鍘繝鐢靛仜閻忔繈宕濆⿰鍫熺厽婵犻潧瀚悘鍙夋叏婵犲啯銇濋柟顔惧厴瀵爼骞愭惔顔兼暏闂傚倷鑳堕幊鎾诲吹閺嶎厼绠柨鐕傛嫹:3 | 婵犵數濮烽弫鍛婃叏閻戣棄鏋侀柛娑橈攻閸欏繘鏌i幋婵愭綗闁逞屽墮閸婂潡骞愭繝鍐彾闁冲搫顑囩粔顔锯偓瑙勬磸閸旀垵顕i崼鏇炵闁绘瑥鎳愰獮銏ゆ⒒閸屾瑦绁版い顐㈩槸閻e嘲螣鐞涒剝鐏冨┑鐐村灦绾板秹顢曟禒瀣厪闁割偅绻冮崯鎺楁煛閸愩劎澧涢柡鍛叀閺屾稑鈽夐崡鐐茬濠电偛鐗婇悡鈥愁潖閾忓湱鐭欐繛鍡樺劤閸撴澘顪冮妶鍡楃仴妞わ箓娼ч锝嗙節濮橆厽娅滈梺鍛婄☉閸婂宕版惔銊ョ厺閹兼番鍔岀粻姘辨喐鎼搭煈鏁婇柛鏇ㄥ灡閻撴稑顭跨捄鐑橆棡婵炲懎妫涚槐鎺旀嫚閼碱剙顣哄銈庡亜缁绘﹢骞栭崷顓熷枂闁告洦鍋嗛敍蹇涙⒒娓氣偓濞佳勭仚闂佺ǹ瀛╅悡锟犲箖閻㈢ǹ顫呴柕鍫濇閹锋椽姊洪懡銈呮瀾婵犮垺锚閳绘捇鍩¢崨顔惧幍闂佸憡鍨崐鏍偓姘炬嫹 | 婵犵數濮烽弫鍛婃叏閻戣棄鏋侀柛娑橈攻閸欏繘鏌i幋锝嗩棄闁哄绶氶弻鐔兼⒒鐎靛壊妲紒鐐劤椤兘寮婚敐澶婄疀妞ゆ帊鐒﹂崕鎾绘⒑閹肩偛濡奸柛濠傛健瀵鈽夐姀鈺傛櫇闂佹寧绻傚Λ娑⑺囬妷褏纾藉ù锝呮惈灏忛梺鍛婎殕婵炲﹤顕f繝姘亜闁稿繐鐨烽幏濠氭煟鎼达絾鏆╅弸顏勨攽閳ヨ尙鐭欐慨濠冩そ瀹曨偊宕熼鈧▍銈囩磽娴g瓔鍤欓柣妤佹尭椤曪絾绻濆顑┾晠鏌曟径鍫濈仾闁哄倵鍋撻梻鍌欒兌绾爼宕滃┑瀣櫔缂傚倷鐒﹂崝鏍儎椤栨凹娼栨繛宸簻瀹告繂鈹戦悩鎻掝劉闁伙絿鍏橀幃妤呭礂婢跺﹣澹曢梻浣哥秺濡法绮堟担铏逛笉闁哄秲鍔嬬换鍡涙煏閸繂鈧憡绂嶆ィ鍐┾拺閻庡湱濮甸ˉ澶嬨亜閿旇鐏﹂柛鈹垮灩椤撳ジ宕卞Ο鑲┬ら梻渚€娼ц噹闁告侗鍨扮敮鎺旂磽閸屾艾鈧绮堟笟鈧畷鎰板传閵壯呯厠闂佸湱铏庨崰鎾诲磻閹存緷褰掑礂閸忚偐绋囬梻浣稿船濞差參寮婚敐澶婃闁圭ǹ瀛╅崕鎾绘倵濞堝灝鏋熷┑鐐诧工椤繒绱掑Ο璇差€撻梺鎯х箳閹虫挾绮垾鏂ユ斀闁绘劖褰冪痪褔鏌eΔ鍐ㄐ㈤柣锝囧厴楠炲洭寮堕幐搴$ザ婵$偑鍊栭幐鑽ょ矙閹寸偟顩查柣鎰靛墯閸欏繑淇婇婊冨付濞存粓绠栭幃妤€顫濋悙顒€顏� | 婵犵數濮烽弫鍛婃叏閻戣棄鏋侀柛娑橈攻閸欏繘鏌i幋锝嗩棄闁哄绶氶弻鐔兼⒒鐎靛壊妲紒鐐劤椤兘寮婚敐澶婄疀妞ゆ帊鐒﹂崕鎾绘⒑閹肩偛濡奸柛濠傛健瀵鈽夐姀鈺傛櫇闂佹寧绻傚Λ娑⑺囬妷褏纾藉ù锝呮惈灏忛梺鍛婎殕婵炲﹤顕f繝姘亜闁稿繐鐨烽幏濠氭煟鎼达紕浠涢柣鈩冩礈缁絽螖閸涱喒鎷洪柡澶屽仦婢瑰棝藝閿曞倹鍊垫慨姗嗗亜瀹撳棛鈧鍠涢褔鍩ユ径鎰潊闁绘ɑ褰冪粊顕€姊绘笟鈧ḿ褎鐏欓梺绋挎唉娴滎剛鍒掔紒妯肩瘈婵﹩鍘搁幏娲⒑閸涘﹦鈽夋顏呮綑閳绘捇寮撮悩顐壕闁稿繐顦禍楣冩⒑瑜版帗锛熺紒鈧担铏逛笉闁哄秲鍔嬬换鍡涙煏閸繂鈧憡绂嶆ィ鍐┾拺閻庡湱濮甸ˉ澶嬨亜閿旇鐏﹂柛鈹垮灩椤撳ジ宕卞Ο鑲┬ら梻渚€娼ц噹闁告侗鍨扮敮鎺旂磽閸屾艾鈧绮堟笟鈧畷鎰板传閵壯呯厠闂佸湱铏庨崰鎾诲磻閹存緷褰掑礂閸忚偐绋囬梻浣稿船濞差參寮婚敐澶婃闁圭ǹ瀛╅崕鎾绘倵濞堝灝鏋熷┑鐐诧工椤繒绱掑Ο璇差€撻梺鎯х箳閹虫挾绮垾鏂ユ斀闁绘劖褰冪痪褔鏌eΔ鍐ㄐ㈤柣锝囧厴楠炲洭寮堕幐搴$ザ婵$偑鍊栭幐鑽ょ矙閹寸偟顩查柣鎰靛墯閸欏繑淇婇婊冨付濞存粓绠栭幃妤€顫濋悙顒€顏� | 闂傚倸鍊搁崐鎼佸磹閹间礁纾归柟闂寸绾惧綊鏌熼梻瀵割槮缁惧墽鎳撻—鍐偓锝庝簼閹癸綁鏌i鐐搭棞闁靛棙甯掗~婵嬫晲閸涱剙顥氬┑掳鍊楁慨鐑藉磻閻愮儤鍋嬮柣妯荤湽閳ь兛绶氬鎾閳╁啯鐝曢梻浣藉Г閿氭い锔诲枤缁辨棃寮撮悢铏圭槇闂佹眹鍨藉ḿ褍鐡梻浣瑰濞插繘宕愬┑瀣畺鐟滄柨鐣烽崡鐐╂瀻闊浄绲鹃ˉ锟犳⒑閼姐倕孝婵炶濡囩划濠囧箻椤旇偐鍝楁繛瀵稿Т椤戝棝鎮¢悢闀愮箚妞ゆ牗纰嶉幆鍫㈢磼閻欐瑥娲﹂悡娆撴煕韫囨洖甯跺┑顔肩墛缁绘盯鎳濋柇锕€娈梺瀹狀潐閸ㄥ綊鍩€椤掑﹦绉甸柛瀣у亾闂佸綊鏀卞浠嬪蓟閿濆鍋愰柛蹇撴嚀閸╁懘姊洪崨濠冪叆闁兼椿鍨堕崺銏狀吋婢跺﹦鐤€闂佺粯顨呴悧蹇涘储閻㈠憡鈷戦柛娑橈工閻忕喖鏌涙繝鍐⒈闁逞屽墯閻旑剟骞忛敓锟� | 闂傚倸鍊搁崐鎼佸磹閹间礁纾归柟闂寸绾惧湱鈧懓瀚崳纾嬨亹閹烘垹鍊為悷婊冪箻瀵娊鏁冮崒娑氬幈濡炪値鍘介崹鍨濠靛鐓曟繛鍡楃箳缁犲鏌″畝鈧崰鎾舵閹烘顫呴柣妯虹-娴滎亞绱撻崒娆掑厡濠殿噣绠栭敐鐐村緞閹邦儵锕傛煕閺囥劌鐏犵紒鐘崇洴閺屾盯顢曢敐鍡欘槰濡炪倕楠哥粔鐟邦潖閾忓湱鐭欐繛鍡樺劤閸撶偓绻涚€涙ḿ鐭ゅù婊庝簻椤曪絿鎷犲ù瀣潔闂侀潧绻掓慨鍫ュΩ閿旇桨绨婚梺鍝勫€搁悘婵堢礊閺嶃劍鍙忛悷娆忓濞堟粓鏌熼鐓庢Щ妤楊亙鍗冲畷銊╊敇瑜庡В澶愭⒑濮瑰洤鐒洪柛銊╀憾閵嗗啯绻濋崒銈呮闂佸搫琚崕杈╃不閻熸噴褰掓晲閸涱喛纭€闂佸憡鐟ュΛ婵嗩潖閾忓湱纾兼俊顖濆吹椤︺儵姊虹粙鍖″伐婵犫偓闁秴鐒垫い鎺嶈兌閸熸煡鏌熼崙銈嗗 |
Archiver|手机版|科学网 ( 京ICP备07017567号-12 )
GMT+8, 2025-1-23 00:01
Powered by ScienceNet.cn
Copyright © 2007-2025 中国科学报社