作者投稿指南：环境应用中的高级氧化和还原过程

Shikha Garg, John Atkinson, Sungjun Bae, Baiyang Chen, Yang Deng, Anett Georgi, Zaher Hashisho, Haizhou Liu, Jelena Radjenovic, Danmeng Shuai, Meiping Tong

原文网址：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.135263

在过去的十多年中，JHM 收到了许多关于使用高级氧化和还原工艺去除污染物的稿件，其中包括但不限于芬顿或类芬顿工艺、臭氧技术、光解/光催化、电化学工艺、单原子和双原子催化和/或压电催化。当编辑们收到这些稿件时，会通过一定的标准决定来是否拒绝该稿件或将稿件发送给同行进行评审。为明确处理这类稿件的标准，也为让后续同类稿件更适合发表在本期刊，JHM的编辑们特此准备了这篇社论。

1.   环境适宜性：这是评价所用技术的一个关键标准。所做的测试实验条件应与环境相关。仅在纯溶剂(即未缓冲的去离子水、有机溶剂等)中进行的性能评价是不被鼓励的。同样，使用比环境浓度高很多的污染物浓度也是不合适的。虽然在纯溶液和放大浓度下进行机理性探索是可以接受的，但作者还应研究自然或真实水基质条件下正常浓度污染物的去除。此外，我们不鼓励使用某些染料(如亚甲蓝、甲基橙、罗丹明B)作为“模式污染物”，因为它们实际上不会大量存在于环境中。当然，如果是工业染料类污染处理，这另当别论。此外，之前提交的许多材料类研究对酚类化合物(如苯酚、双酚 A、硝基酚)、抗生素(如四环素)和 Cr (VI)的去除进行了探讨， 虽然这些物质可以作为比较新材料或新技术的基准物，但它们的降解途径和机制已被充分研究。所以，我们不鼓励采用它们来证明材料的性能，而更鼓励作者研究持久性污染物或新兴污染物，以便更多地吸引环境同仁的关注。

2.   创新性对比：与已发表的研究相比，所投稿件需清楚地描述该工作的新颖性。工作的新颖性不仅仅是新材料的合成或现有材料的新应用，而应强调污染物-材料相互作用、活性反应物(RS)、污染物转化和复杂环境对污染物降解与材料性能的关联。研究所得结果应该是可通用的，而不是在有限条件才具有的特性。稿件提交所要求的“Environmental implication”，应提供该工作的新颖性及环境相关性的新见解，而不是重复摘要的内容。

3.   方法的可重复性：对于专注于新材料开发类研究，作者应清晰地描述制造新材料的步骤和所用化学品，以使读者能够遵循和重复该方法。作者应避免以牺牲污染物降解内容为代价而呈现过多的材料表征结果。理想情况下，解释材料性能或结构-活性关系的关键材料应包括在正文中，而其他表征方法只需在正文中简要概述即可。更多详细信息可放入补充材料。所用方法或材料需从机理的角度解释为什么该材料能起作用，而不仅仅是展示性能和效果。我们鼓励使用计算工具，如密度泛函理论(DFT)计算来支持材料性质与所观察到的性能关系。然而，考虑到模型设置中使用材料特性及基质特征往往很理想化，DFT结论必须通过实验来支持。也就是说，过度依赖计算工具来获得机理理解是不可接受的。同样的，我们也不鼓励仅仅使用计算工具来预测污染物和降解产物的毒性。

4.   性能的有效对比：新材料/技术应在性能和能耗方面与常见的竞争对手进行比较。尤为重要的是，这些比较需在相似的操作条件下(pH 值，污染物浓度，材料用量等)进行。虽然我们鼓励对成本效益进行测试，但这不是必需的。然而，任何关于成本竞争力的声明都应得到证实，所做成本分析也应是公平和客观的。此外，作者应该探索所获新材料的局限性，而不是在几个简单使用周期内展示可重复性（repeatability）就够了（这方面很多稿件把它误解为可重复使用性reusability或可回收利用性recycleability）。如果作者们希望展示某方法的稳定性，最好是在较严苛的条件下进行长期或高浓度测试，否则我们不会认同作者所声称的可重复使用性、可回收性、或者长期使用性。另外，作者还应考虑该材料对环境的影响，应避免使用可浸出有害物质(如重金属)的材料。如果必须使用，作者应在实际应用条件下评估其浸出行为。如果该材料仅仅在几个使用周期内就性能大幅下降或释放出有害物质(如重金属)，这样的稿件一般是会被拒绝的。

5.   活性物质的机理研究应具有批判性审慎思考：为了深入了解活性反应物质在污染物去除中的作用，当前普遍的趋势是使用有机淬灭剂来竞争性淬灭污染物与RS的反应，且使用探针化合物或电子顺磁共振(EPR)方法来确定RS的存在和贡献。但是，已有文献指出（请看参考文献1-7），上述方法均有局限性。作者在解释RS结果和得出结论时需要充分考虑到它们的不足和优缺点，合理安排实验操作和推导，而不是草率得出结论或推理。

6.   重视数据统计：稿件所呈现的数据需要使用适当的统计描述指标(如标准差、范围、误差棒等)，不包含数据重复性的投稿将会立即被拒绝。除非有显著性统计检验，否则作者不应使用“显著变化”或“显著增加”等术语。报告值中的有效位数应与估计误差一致。

7.   注意pH及缓冲剂的作用：鉴于大多数处理技术都会受到pH 值和共存离子的影响，作者须在测试时使用适当的离子和缓冲液来维持pH 值。目前大多数稿件都使用酸或碱来调节pH值，也主要用去离子水配置污染物溶液。然而实际废水中缓冲离子(如碳酸盐和/或磷酸盐离子)的存在能阻止 pH 值的大幅度变化。因此，纯溶液中的 pH 值变化将比实际水处理过程中的变化更大。如果缓冲离子会干扰处理过程，不用缓冲液来探索反应机理是可以接受的，但作者仍应在实验过程中测量pH的值变化，并在解释结果时考虑pH 变化的影响。如果实验期间的 pH 值与初始 pH 值不同，作者不应简单推得所测工艺或催化材料在初始pH条件下有很好的作用。除非作者证明该技术在受控pH下(最好在中性pH范围内)具有良好的性能，否则该工作的环境相关性可能并不显著。

我们相信，如果遵守上述的指南标准，有关污染物降解的高级氧化和还原过程的稿件将更契合JHM的投稿范围，也能更好地服务和吸引广大的读者。

参考文献:

1.    Lee, J.; von Gunten, U.; Kim, J.-H., Persulfate-Based Advanced Oxidation: Critical Assessment of Opportunities and Roadblocks. Environmental Science & Technology 2020, 54, (6), 3064-3081.

2.    Guo, Y.; Zhang, Y.; Yu, G.; Wang, Y., Revisiting the role of reactive oxygen species for pollutant abatement during catalytic ozonation: The probe approach versus the scavenger approach. Applied Catalysis B: Environmental 2021, 280, 119418.

3.    Lei, Y.; Yu, Y.; Lei, X.; Liang, X.; Cheng, S.; Ouyang, G.; Yang, X., Assessing the Use of Probes and Quenchers for Understanding the Reactive Species in Advanced Oxidation Processes. Environmental Science & Technology 2023, 57, (13), 5433-5444.

4.    Chen, Y.; Miller, C. J.; Xie, J.; Waite, T. D., Challenges Relating to the Quantification of Ferryl(IV) Ion and Hydroxyl Radical Generation Rates Using Methyl Phenyl Sulfoxide (PMSO), Phthalhydrazide, and Benzoic Acid as Probe Compounds in the Homogeneous Fenton Reaction. Environmental Science & Technology 2023, 57, (47), 18617-18625.

5.    Garg, S.; Yuan, Y.; Mortazavi, M.; Waite, T. D., Caveats in the Use of Tertiary Butyl Alcohol as a Probe for Hydroxyl Radical Involvement in Conventional Ozonation and Catalytic Ozonation Processes. ACS ES&T Engineering 2022, 2, (9), 1665-1676.

6.    Wang, L.; Li, B.; Dionysiou, D. D.; Chen, B.; Yang, J.; Li, J., Overlooked Formation of H2O2 during the Hydroxyl Radical-Scavenging Process When Using Alcohols as Scavengers. Environmental Science & Technology 2022, 56, (6), 3386-3396.

7.    Wang, L.; Chen, Y.; Chen, B.; Yang, J., Generation of hydroxyl radicals during photodegradation of chloroacetic acids by 254 nm ultraviolet: A special degradation process revealed by a holistic radical determination methodology. Journal of Hazardous Materials 2021, 404, 124040.