H₂-SCR反应的低Pt含量催化剂之Pt/KFI催化剂

背景简介：

氢气选择性催化还原氮氧化物（H₂-SCR）研究相对于NH₃-SCR反应研究而言，似乎并不被人们所熟知。但随着碳中和进程的加速，传统内燃机也不得不开启挥泪告别传统化石燃料的新征程。尽管以锂电为代表的新能源汽车的发展势头十分强劲，但移动源领域动力结构仍尚未发生根本性转变。那么，在当下利用清洁能源等零碳燃料来替代传统化石燃料已经刻不容缓，目前国内不少企业（如东风，潍柴，玉柴等）都已经开启了预研氢内燃机（HICE）等清洁能源燃料内燃机的计划方案。由于HICE采用稀燃的工作模式，其会产生唯一的污染物，即热力学的NOx;而在这个应用场景下，显然利用燃料氢气进行尾气后处理是一种非常理想的技术方案。目前H₂-SCR领域的催化剂多集中在贵金属体系，以Pt, Pd 基催化剂的研究最为广泛，且现有催化剂都面临着活性窗口窄，高温活性明显不足等问题。同时贵金属催化剂的使用的首要问题便是成本问题。低成本、高效率的H₂-SCR催化剂将是未来的发展方向。

成果简介：

本文采用简单浸渍法制备了Pt/KFI 分子筛催化剂，并探究了不同反应气氛、不同Pt含量对于H₂-SCR反应的催化活性，结合表征分析和理论研究可得：

（1）    制备的Pt/KFI 催化剂H₂-SCR性能优异，结合反应动力学实验得出，Pt/KFI催化剂上的H₂-SCR以E-R反应机理进行。

（2）    考察不同Pt含量的活性测试结果表明：随着Pt负载量的增加，温度窗口逐渐向低温移动。表征结果显示：低Pt 负载量（<0.1 wt.%Pt loading）时，Pt以Pt^δ+形式存在，高Pt负载时，Pt以Pt⁰物种形式存在。本论文认为低Pt 负载量的Pt_0.03/KFI(0.03 wt.%)催化剂即对H₂-SCR反应活性特征。

（3）    基于Pt负载量与温度窗口的差异趋势，本论文提出了组合催化剂的设计理念，即在HICE的实际应用过程中，可以通过调节H₂/O₂比例实现温度窗口的进一步拓宽，并且显著降低了Pt的负载量。

图文导读

本工作通过简单的浸渍法制备的Pt_0.03/KFI催化剂具有较好的H₂-SCR性能。结合动力学测试表明，Pt/KFI 上的H₂-SCR反应机制以E-R反应进行。

不同Pt含量的Pt/KFI 催化剂的H₂-SCR反应活性：随着Pt负载量的增大，而逐渐向高温移动。提出的组合催化剂的设计理念，其中Pt_0.01Pt_0.03Pt_0.05/KFI，其显著地拓宽了温度窗口，并且在调节H₂/O₂比的话，可进一步提升活性。

基于此，本文提出Pt/KFI催化剂是高效的H₂-SCR催化剂，其极大地降低了贵金属的用量，对低Pt催化剂的开发具有借鉴意义。

论文传送

本文链接：Efficient Pt/KFI zeolite catalysts for the selective catalytic reduction of NOx by hydrogen - ScienceDirect

 ResearchGate 链接：Efficient Pt/KFI zeolite catalysts for the selective catalytic reduction of NO by hydrogen | Request PDF (researchgate.net)

【通讯作者简介】

单玉龙，中国科学院生态环境中心副研究员，主要从事移动源尾气氮氧化物催化净化基础与应用研究。以高效能催化剂理论设计及产业化应用为目标，提出了功能位点极限耦合与分散的铜基分子筛催化剂设计思路，总结出设计高效稳定铜基小孔分子筛的普适性规律，研发与优化了分子筛生产工艺，提升了分子筛工业化合成的结晶度和产率，在我国柴油车污染控制领域实现了规模化应用。近五年来，以第一/通讯作者在Nat.Commun.,Natl. Sci. Rev., Appl.Catal.B.Environ., Environ. Sci. Technol.等期刊发表SCI论文14篇。

 贺泓，中国科学院生态环境中心研究员，主要研究方向为环境催化和大气非均相化学，已在Natl. Sci. Rev., Appl.Catal.B.Environ., ACS Catal., Environ. Sci. Technol.等期刊发表学术论文380余篇，总被引12000余次。

 后记

注：本论文为研究团队在H₂-SCR领域的首次尝试。请相关学者多多指教！

本博主, 天坑专业在读，不止步于探坑寻宝，好舞文弄墨！

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