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近日,中国科学院上海硅酸盐研究所李江研究员团队通过“能带工程”和“缺陷工程”对LuAG闪烁陶瓷中浅能级缺陷的浓度和陷阱深度进行调控,设计制备的LuYAG:Pr和LuAG:Ce,Mg闪烁陶瓷的光产额分别达到24400ph/MeV和25000 ph/MeV。据研究团队所知,这是国际范围内同类闪烁陶瓷所达到的最高光产额。相关研究成果发表在Phys. Rev. Applied, 2016, 6: 064026以及Adv. Opt. Mater., 2016, 4: 731。
作为闪烁探测器中的关键部件,闪烁材料广泛应用于高能物理、医学成像以及油田勘探等领域。然而闪烁材料中的缺陷通过捕获输运过程中的载流子,延迟闪烁发光降低光产额,最终影响闪烁探测器性能。研究团队通过采用第一性原理计算,低温热释光以及同步辐射等技术手段对材料中缺陷的存在形式和缺陷浓度进行表征。提出“能带工程”和“缺陷工程”共同作用的机制,并设计制备闪烁陶瓷材料LuYAG:Pr和LuAG:Ce,Mg,成功抑制了材料中的浅能级缺陷,获得了材料综合闪烁性能提升。
Y3+取代LuAG:Pr不同于一般的离子取代,Y3+与Lu3+离子半径以及化学性质等接近,取代后不会在禁带中增加额外能级,而是导致禁带宽度减少,并使得材料中以反位缺陷为主的浅能级缺陷浓度下降(见图1)。低温热释光表明,设计制备的材料中缺陷浓度大幅下降。光输出衰减动力学测试结果显示,材料中慢发光分量低于30%,光产额提高20%(Phys. Rev. Applied, 2016, 6: 064026)。Mg2+掺杂LuAG:Ce通过控制Ce4+/Ce3+比例,减少了电子陷阱缺陷在载流子输运中的影响,使得材料光产额超过LuAG:Ce单晶50%。闪烁衰减测试表明材料中快发光分量达到60%(Adv. Opt. Mater., 2016, 4: 731)。
研究工作得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目;上海市科委国际交流合作项目;中国科学院国际访问学者项目等的资助。
图1 (a) 理论计算LuAG能带结构; (b) 理论计算LuYAG能带结构; (c) Y3+取代作用机理示意图
参考:
1)http://www.sic.cas.cn/xwzx/kydt/201701/t20170118_4738284.html
2)http://www.cas.cn/syky/201701/t20170118_4588681.shtml
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