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由第10族金属形成的过渡金属二硫化物(例如PtSe2、PtTe2)因其独特的性质而备受关注。1T 相的PtSe2和PtTe2单晶体材料是第二类狄拉克半金属,薄层PtSe2薄膜则是具有螺旋型自旋结构的半导体。然而,原子级厚度的PtTe2薄膜的性质以及其能带结构如何随层厚演变,仍然没有实验报道。
最近,清华大学物理系周树云研究组利用分子束外延技术生长出厚度可控的高质量PtTe2薄膜,并利用角分辨光电子能谱(ARPES)系统性地研究了其电子结构与样品层厚的依赖关系。从实验上观测到PtTe2薄膜从二维金属(2层,其金属性使其明显区别于半导体性质的PtSe2薄膜)向三维狄拉克半金属的过渡(4层以上)。进一步的自旋分辨的ARPES揭示出PtTe2晶体中由于局域Rashba效应导致的自旋极化能带,并且可以预期局域Rashba效应同样存在于薄层PtTe2薄膜。
PtTe2薄膜层厚依赖的电子结构和其单晶的自旋结构
在PtTe2单晶中,无质量的狄拉克费米子位于空穴口袋和电子口袋交叠处,并且严重倾斜的狄拉克锥破坏了洛伦兹不变性,因而PtTe2中的低能激发是一种在高能物理中没有对应粒子的第二类狄拉克费米子。与之具有相同结构的PtSe2晶体也是第二类狄拉克半金属,并且其电子结构表现出对层厚的强烈依赖关系,即从单晶的拓扑半金属向薄层的半导体性质的转变。有意思的事是,尽管单层薄膜具有中心反演对称性,它仍然具有由局域Rashba效应引起的螺旋型自旋结构。s波超导加上局域Rashba效应是有望实现拓扑超导的一种可能,然而,由于单层PtSe2是一个具有高达1.2 eV能隙的半导体,通过调节费米能使其变为超导将极其困难。因此,寻找一个具备局域Rashba效应且具有金属性的薄膜材料就变得尤为重要。
通过分子束外延技术,清华大学物理系周树云研究组制备出厚度可控的高质量PtTe2薄膜,并且利用ARPES实验测量揭示,与薄层半导体的PtSe2薄膜显著不同,PtTe2 薄膜即使在只有2层厚度时仍然保持很好的金属性。随着层厚的增加,PtTe2薄膜具有从二维金属向三维狄拉克半金属的过渡。它的电子结构表现出强烈的层厚依赖关系:在2–3层的厚度下,费米能附近出现两个V形的电子口袋,并且这两个电子口袋随着层厚的增加,逐渐向较深的束缚能演化。4–6层厚度时,与较深能级处的空穴口袋相交,形成三维的狄拉克锥,此时能带已经接近单晶体材料所表现出的拓扑半金属性质。进一步的自旋分辨ARPES测量表明,单晶PtTe2样品具有由局域Rashba效应引起的螺旋型自旋结构。由于局域Rashba效应是由晶体对称性决定的,而单晶和薄层PtTe2薄膜具有相同的对称性,因此可以预期 PtTe2薄膜也具有类似的局域Rashba效应导致的自旋结构。
在PtTe2薄膜中实现的具有局域Rashba效应的金属薄膜,将为后续新奇性质的研究以及进一步探索掺杂导致的超导特性研究提供新的机遇。该工作的合作者有清华大学物理系的段文晖研究组、清华大学材料学院的钟虓龑研究组、日本广岛同步辐射光源的Taichi Okuda。
更多详情请阅原文:
Ke Deng, Mingzhe Yan, Chu-Ping Yu, Jiaheng Li, Xue Zhou, Kenan Zhang, Yuxin Zhao, Koji Miyamoto, Taichi Okuda, Wenhui Duan, Yang Wu, Xiaoyan Zhong, Shuyun Zhou. Crossover from 2D metal to 3D Dirac semimetal in metallic PtTe2 films with local Rashba effect. Science Bulletin, 2019, 64(15) 1044-1048, doi: 10.1016/j.scib.2019.05.023
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