华北电力大学数理学院团簇和低维纳米材料研究所关于氮气活化的理论研究工作在Wiley杂志社物理化学领域权威期刊ChemPhysChem上发表。
具有异核金属活性位点的催化剂可能在氮还原反应(NRR)中具有较高的性能，深入了解反应机理对相关催化剂的设计至关重要。我们用密度泛函理论计算研究了异核三金属MFe2和M2Fe (M = V, Nb, Ta)团簇与N2的反应机理。结果表明，M2Fe比MFe2更有利于氮气反应。此外， M2Fe中独特的end-in：side-on：side-on(ESS)氮配位方式，更有利于N–N键的活化。当同时考虑N2转移和N–N解离时，Nb2Fe对N2的反应活性最高，而含Ta的团簇对N–N键的活化能力更强。这些结果表明，钒族金属的掺杂有可能改善铁基催化剂的性能。


论文信息：
Ya-Ya Wang, Xun-Lei Ding, Zhi-Wen Ji, Xiao-Meng Huang, Wei Li, Heteronuclear Trimetallic MFe2 and M2Fe (M = V, Nb, and Ta) Clusters for Dinitrogen Activation, ChemPhysChem, 2023.
http://dx.doi.org/10.1002/cphc.202200952

此外，研究组对于氮气活化方面还有如下相关论文。
[1]        Non-dissociative activation of chemisorbed dinitrogen on one or two vanadium atoms supported by a Mo6S8 cluster, ChemPhysChem, 22(15) (2021) 1645-1654. https://doi.org/10.1002/cphc.202100195
[2]        Facile N≡N bond cleavage by anionic trimetallic clusters V3−xTaxC4− (x=0–3): A DFT study, ChemPhysChem, 23(3) (2022) e202100771. https://doi.org/10.1002/cphc.202100771
[3]        Exploring trimetallic clusters containing alkali and alkaline earth metal atoms with high activity for nitrogen activation, Struct. Chem.,  (2022). https://doi.org/10.1007/s11224-022-01919-x
[4] Trimetallic Clusters in the Sumanene Bowl for Dinitrogen Activation, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 23265-23278 (2022).
https://doi.org/10.1039/D2CP03346A
[5] Comparison of Nitrogen Activation on Trinuclear Niobium and Tungsten Sulfide Clusters Nb3Sn and W3Sn (n = 0-3): A DFT Study, ChemPhysChem 23, e202200124 (2022).(封面论文)
https://doi.org/10.1002/cphc.202200124