钙钛矿材料（通常组成为ABX₃, A为1价阳离子，如甲基铵（MA⁺）、Cs等；B为2价阳离子，如Pb、Sn等；X为卤素阴离子，如I、Br、Cl等）在太阳能电池中应用广泛，但稳定性问题在很大程度上限制了其应用。增强BX框架稳定性，以及A与BX之间的相互作用是提升材料稳定性的方法。为了清楚的研究A与BX之间的相互作用，我们提出了一种新的钙钛矿团簇模型，将处于团簇外部较为复杂的有机阳离子A替代为简单的无机阳离子Cs，只保留中心（即重点研究区域）的A位有机阳离子，通过第一性原理计算研究了团簇尺寸变化对几何、电子结构性质的影响，证实了Cs替代有机阳离子的合理性。在确定合适尺寸的团簇模型后，对于常见有机阳离子MA⁺、EA⁺、FA⁺等做了结构性质、A与BX结合能、A位阳离子振动变化分析、A与BX之间弱相互作用分析，以及氢键的计算。该模型可以很好地计算钙钛矿的局部结构，重点分析内部结构之间的相互作用，节约计算时间，为进一步的理论研究奠定基础。

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