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2024年12月19日,Elsevier 旗下top期刊《Chemical Engineering Journal》在线发表了云南师范大学化学与化工学院高端引进人才、特聘教授赵学博士、院长赵焱教授、云南大学胡广志教授、浙江海洋大学周英堂教授等团队合作的最新研究成果《Atomically dispersed iron & iron clusters synergistically accelerate electrocatalytic ammonia synthesis》。第一作者单位为云南师范大学化学化工学院,云南师范大学化学化工学院赵学、赵焱、云南大学胡广志教授、浙江海洋大学周英堂教授为共同通讯作者。
Abstract
Green energy-driven electrochemical-nitrate-reduction-reaction (eNitRR) provides an alternative pathway for sustainable ammonia synthesis, but there is still a lack of reliable catalyst. Herein, through the combination of coordination confinement and spatial confinement, single-atom Fe and Fe clusters were simultaneously embedded on nitrogen-doped-hollow-carbon-tubes (Fe/NHCTs) to cooperatively promote the highly selective conversion of nitrate to ammonia in complex water environments. The ammonia yield rate reached 45595.63 μg h−1 mg−1 with Faradaic efficiency close to 100 %. The Zn-nitrate battery with Fe/NHCTs as the core has a high open circuit voltage and power density, and can output electric energy for a long time while highly selective synthesis of ammonia. The pathway and hydrogenation mechanism of nitrate evolution to ammonia were revealed using the in-situ attenuated total reflection Fourier-transform infrared, online differential-electrochemical-mass-spectrometry and density functional theory calculations, the intermodulation of electrons between single-atom Fe and Fe clusters synergistically accelerates the conversion of nitrate to ammonia.
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GMT+8, 2024-12-22 21:28
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