文章起源于想法
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2009-4-2 16:52
| 个人分类:科研进展 | 系统分类:科研笔记 |
论文, 碳化硅, 想法, 氮化硅, 催化剂
搞科研的人都能深切体会到,好的想法在研究工作中的重要性无论怎样强调都不过分。大科学家凭借着高明想法在顶级杂志上发表大文章,在学界成就自己的威望。小人物也要靠自己不断产生的小想法,才能在学界站稳脚跟,以至于安身立命。
课题组做出了高比表面积碳化硅后,最先用到的反应就是甲烷部分氧化。因为这个反应要在800℃以上才有较高的转化率,对催化剂材料的稳定性要求特别高。因此,费尽千辛万苦做出来的高比表面积碳化硅,只有到这种场合才能显现出自己不凡的价值。碳化硅做甲烷部分氧化的催化剂载体后,果然不负众望:在800℃反应100小时后,催化剂的活性和选择性都很高。但是进一步考察到200小时后,催化剂活性也会有些下降。催化剂取出来后,可以看到颜色发黑。经测定,催化剂中含6%左右的碳,说明金属颗粒表面被碳覆盖是造成催化剂活性降低的重要原因。
博士生尚如静的工作是采用类似的溶胶-凝胶过程制备高比表面积的氮化硅。她做了大半年时间后,没有取得丝毫进展。也难怪,她前面还有个师兄从硕士到博士做了5年高比表面氮化硅,也没成功。看到她有些着急,我就对她说:这样吧,咱们那套催化反应装置现在没人用,你把你做的氮化硅载上镍,看看做甲烷部分氧化催化剂怎么样?好象在甲烷部分氧化中还没有人用过氮化硅载体。于是,她将自己制备的比表面不高的氮化硅载上镍,到反应装置上评价了一下,结果发现氮化硅催化剂的活性很高,但选择性不如碳化硅催化剂。重要的是,她发现氮化硅催化剂的稳定性明显优于碳化硅,在200小时的评价过程中活性没有任何下降趋势。当然了,由于碳化硅在氧气氛中800℃可能会发生表面氧化,而氮化硅不存在此问题,所以这种结果还是容易理解的。但是,她在做元素分析实验时发现,含碳量几乎检测不出来。做了好几个样品,有的能检测出碳,有的不能,检测出来的碳含量也没有超过1%的。我觉得这才是氮化硅催化剂稳定性好的主要原因呢,因为和碳化硅相比氮化硅表面偏碱性。尚如静把上面的结果理了理,写了篇文章投到Catalysis Communications。由于载体没人用过,而且拟制积碳的结果也比较新,所以很快就接受发表了。
文章被接受发表,工作似乎可以了结了。有一天,我突然想起我们当初为什么做氮化硅来了。我们在碳热还原制碳化硅时,一开始用的保护气是氮气。做出来的东西,一做X射线衍射,全是氮化硅,于是才改用氩做保护气。这时我就想:现在我们课题组做的两种材料,碳化硅和氮化硅,都可以做甲烷部分氧化的催化剂载体。碳化硅催化剂活性和选择性都高,就是表面积碳影响催化剂稳定性。而氮化硅催化剂虽然抗积碳性能和稳定性好,但选择性差。能不能想个办法,把两者的优点结合起来呢?结合我们前面的经验,我觉得把我们做的高比表面积碳化硅高温下在氮气中处理一下,表面肯定会形成一些氮化硅。用这种经过氮化处理的碳化硅做催化剂载体,也许会有一些新的结果。
于是,我把尚如静叫来,告诉她我的想法。她通过一系列实验表明:碳化硅在氮气氛中高温处理后,表面一些碳原子会被氮原子取代,取代的多少可以通过氮化时间控制。表面氮化处理过的碳化硅催化剂,在甲烷部分氧化中抗积碳性能明显提高,而且保持了碳化硅催化剂的高活性和高选择性。也就是说,将碳化硅在氮气中高温处理后,表面性质会逐渐向氮化硅过渡;适当的表面氮掺杂可以使载体兼具碳化硅和氮化硅的优点。
将这些结果整理成文章后,投到Catalysis Communications后,也很快被接受发表了。这篇文章完全得益于一个偶然的小想法,从开始到最后论文完成大概只用了不到半年的时间。 博文中涉及到论文:1. Sun WZ, Jin GQ, Guo XY, Partial oxidation of methane to syngas over Ni/SiC catalysts, Catal. Comm., 2005, 6: 135-139. 2. Shang RJ, Sun WZ, Wang YY, Jin GQ, Guo XY, Silicon nitride supported nickel catalyst for partial oxidation of methane to syngas, Catal. Comm., 2008, 9: 2103-2106. 3. Shang RJ, Wang YY, Jin GQ, Guo XY, Partial oxidation of methane over nickel catalysts supported on nitrogen-doped SiC, Catal. Comm., 2009, 10: 1052-1055.
http://dx.doi.org/10.1016/j.catcom.2009.04.001
(有需要者可发email至:xyguo@sxicc.ac.cn )另:有没有愿意成立催化圈子的?
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