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SOMC是一种合成策略,它能够为在氧化物载体表面可控地引入多种金属组分提供一个平台。如下图所示,通过部分脱羟基反应可以在高比表面材料表面接枝上金属前驱体,随后通过热处理产生孤立的金属阳离子位点(Mn+)或窄粒径分布的金属纳米粒子,也可以制备负载在含有Mn+位点的SiO2上的后过渡金属纳米粒子和合金。使用该方法制备的催化剂具有纳米粒子尺寸均一、金属分散度和比表面积接近的优势,方便对仅有掺杂物质或载体性质不同的材料进行研究。
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Docherty, S. R.; Copéret, C. Deciphering Metal-Oxide and Metal-Metal Interplay via Surface Organometallic Chemistry: A Case Study with CO2 Hydrogenation to Methanol. JACS 2021 DOI: 10.1021/jacs.1c02555.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c02555
SOMC方法产生清晰定义的表面类似物的方法,即通过将分子前体锚定在表面上并通过分离产生金属隔离位点的方法,来了解工业上使用的这些负载金属氧化物的活性位点。通过简单的后处理除去残留的有机配体。”
本质上,SOMC的工作原理是通过接枝方法控制金属位点的掺入,最终使生成明确的表面位点成为可能。与工业催化剂形成鲜明对比的是,这种分子方法使建筑催化剂具有结构上具有特征性的活性位点,工业催化剂由于在水中的制备方法(例如通过沉淀或浸渍盐金属)而变得更加复杂。
由于金属盐,水和载体之间复杂的相互作用(涉及多次溶解/沉淀事件),用于制备催化剂的常规技术往往会产生复杂的混合物和不确定的体系。另一方面,由SOMC工艺制得的催化剂往往定义更明确,从而使研究人员可以访问有关其金属位点的结构信息。
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