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电子催化的分子识别

2016年诺贝尔化学奖得主J·弗雷泽·斯托达特教授团队迎来最新成果.论文发表在Nature上，由清华博士焦阳担任共同一作.该工作首次利用电子来催化和调控分子识别过程，借此衍生出一种全新的组装策略.论文题目很简单，只有四个英文单词：Electron-catalysedmolecularrecognition.翻译成中文也只有九个汉字：《电子催化的分子识别》.在这项研究中，焦阳从相对成熟的合成化学中汲取经验，将“电子催化”的理念运用到超分子化学中，在国际上首次实现电子对分子识别的催化和调控，并给出清晰、详尽的机理图像，初步展示了该方法的特色和优势.，要想加速分子识别，可能只需要化学世界中最小的粒子——电子.作为催化剂，电子最突出的优势就是简单、通用：既能被各类化学试剂引发，也能被电化学手段控制，还能通过光化学、力化学等方式实现.因而，电子催化的策略在基础研究和材料应用方面都有着无穷潜力.审稿人评价称，该论文首次证明了电子可用于催化非共价反应.这是一种全新的催化类型，凭借其新颖性足以在Nature上发表.另一位审稿人认为，该研究是对超分子化学领域的一项重大贡献，会对超分子材料化学和系统化学的发展产生重要影响.此外，得益于典范级的实验细节和机理分析，本文的结论100%可靠.还有一位审稿人表示，基于电化学手段的催化组装，不仅可以完全消除对化学试剂的依赖，还提供了随时控制溶液中物种分布的能力.一系列的控制实验做下来，他发现“过度还原”假说很可能是对的，但距离完全证明这一猜想还远远不够.为尽快得到确切答案，他设计了如下对比实验：制备两份样品，一份被“还原得恰到好处”，另一份则在此基础上，轻微地过度还原，通过比较这两份样品中分子识别的速率，就可以判定“过度还原”是不是决定性因素.至此，问题转化为：如何制备一份“还原得恰到好处”的样品？为此他尝试过多种方法，最后发现只有在精确的工作电压下进行电解才能恰到好处地还原，得到所需样品.对于任意一个催化过程，首要的问题是：催化剂是什么？这让焦阳联想到2014年NatureChemistry上的一篇综述文章，标题为《电子是一个催化剂》（Theelectronisacatalyst）.没错，真正的催化剂不是某种特定的分子，而是电子.事实上，“电子催化”的思想在合成化学中早已被广泛应用，但从未有人设想过电子也可作为分子识别和自组装过程的催化剂.基于此，论文的主旨和题目得以确定：电子催化的分子识别.