对于空间站长期驻留、载人深空探索、长期地外生存来说，除了食物之外，H₂O和O₂的持续供应以及代谢CO₂的迅速消除都是必不可少的。因此，迫切需要建立一种可持续的氧回收技术。如图1所示，利用水的电解（2H₂O→2H₂+O₂）和Sabatier反应（CO₂+4H₂→CH₄+2H₂O）相结合的策略可以在去除CO₂的同时释放O₂。这种O₂回收策略减少了航天器和空间站的供应负荷，构成了目前国际空间站和其他低地球轨道任务中生命保障系统的核心过程。例如，一个典型的3人机组每天将消耗大约1650 L的O₂（大约电解2.7 kg的H₂O）。按照当前的运费计算（每千克物资运送到国际空间站的费用≥20,000美元），则用于电解供O₂的H₂O运输成本每年将高达2,000万美元。理论上讲，利用Sabatier技术可以回收50%的O₂，使得电解供O₂用水需求量降低了一半，每年可节约运输成本1000万美元。

对于长时间的载人任务，如月球基地、火星任务等（表1），地球补给的货运成本将急剧增加，频繁物资补给是不可行或不经济的。Sabatier技术路线中CH₄的生成将造成H元素的不可逆损失，这意味着输入H₂O出现了50%的净损耗，故其理论氧回收率仅为50%。如果将氧回收率从Sabatier技术路线的50%提高到75%甚至更高，则有望构建一个更高效的生命保障系统，有助于支撑人类长时间、长距离的深空探索任务。

如图2所示，作者提出了一种光化学Bosch策略，可以在光照条件下将H₂和CO₂转化为H₂O以及碳纳米管（CNTs）。将此光化学Bosch过程与电解水过程相结合，其理论氧回收率可达100%。

为验证光化学Bosch策略的可行性，作者选择了太阳光捕获能力强且能催化CNTs生长的Co基催化剂进行测试。通过¹³C同位素标记实验和固态产物的热重-质谱联用测试，证实了CO₂是CNTs的碳源（图3A3C）。在流动相反应器及100小时的反应周期内，CO₂和H₂连续转化为CNTs和H₂O，反应转换数（TON）达240，此期间氧回收率始终保持在68%左右（图3D3F）。

随后，作者利用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）以及环形明场扫描透射电子显微镜（ABF-STEM）等表征手段，探明催化CNTs生长的活性相是Co₃O₄前驱体原位衍生的CoO和金属Co（图4）。进一步的钴K边X射线吸收精细结构（XAFS）和对比样（CoO、金属Co）活性测试证实催化活性组分是金属Co和CoO的混合相，其主要成份是金属Co（图5）。

通过不同原料气（CH₄+H₂、CH₄+CO₂、CO+H₂）对比实验，推测CO及其相关物种是促进CNT生成的关键中间物种。与热催化过程相比，作者发现光能促进CNTs的生长。这一推断在原位漫反射傅立叶变换红外光谱（图6A）和在线质谱测试中得到进一步的证实。最后，结合密度泛函理论计算，作者揭示了CO₂转变成C的过程，并提出了相关的可能反应路径（图6B和6C）。

图6：光化学Bosch过程机理研究。

该光化学Bosch策略的理论氧回收率可达100%，概念验证实验获得了68%的实验值，显示出该策略潜在的应用价值。相关反应参数和反应装置的进一步优化有望使其打破当前Sabatier技术主导的格局，在未来助力载人深空探索。

上述研究工作得到了国家自然科学基金（杰出青年科学基金）、国家重点研发计划等项目的支持。