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中科院金属所刘洪阳-北京大学马丁:纳米金刚石及其衍生物负载原子级分散金属催化材料 精选

已有 5895 次阅读 2023-2-28 11:30 |系统分类:论文交流

        2月15日,中科院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心刘洪阳研究员和北京大学化学与分子工程学院马丁教授的AMR述评文章“Atomically Dispersed Metals on Nanodiamond-Derived Hybrid Materials for Heterogeneous Catalysis”在线发表。主要介绍了研究团队利用纳米金刚石及其衍生物作为载体构建原子级分散金属催化材料在加氢、脱氢等多相催化领域取得的研究进展。


关键词:金属催化材料;原子级分散;亚纳米金属;全暴露金属团簇

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催化材料活性位点的理性设计和催化反应机理的深刻认知是研制高性能催化剂的关键。原子级分散金属催化材料为理解催化活性位点的结构与催化作用机制提供了理想的研究平台。


1、文章内容概述

负载型金属催化材料是多相催化领域中十分重要的催化剂体系之一。负载型金属催化材料组成和结构的多样性以及活性表面结构的可调变性,为提升其催化性能提供了巨大的空间,是催化领域研究的重点和热点之一。近年来,受天然酶和均相催化材料的启发,以原子级分散金属为活性中心的负载型金属催化材料引起研究者的广泛关注和探索。

原子级分散金属催化材料(Atomically dispersed metal catalysts, ADMCs)包括单原子催化剂(Single-atom catalysts, SACs)和全暴露团簇催化剂(Full-exposed cluster catalysts, FECCs)。原子级分散金属催化材料的优势主要包括三个方面:1)充分暴露的活性金属原子能够实现最大的原子利用效率,降低催化材料特别是贵金属催化材料的成本;2)通过改变活性金属原子的配位环境,可以有效地调节金属的电子和空间结构,进而调控其催化活性、选择性和稳定性;3)精确设计的催化活性中心结构有利于计算模型的建立,在理论计算辅助下为揭示结构-性能关系提供了良好的研究平台。基于以上优势,原子级分散金属催化材料已被广泛应用于热、电、光催化等领域。

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本篇评述主要介绍本研究团队利用纳米金刚石及其衍生物作为载体构建原子级分散金属催化材料在加氢、脱氢等多相催化领域取得的研究进展。首先,概述了纳米金刚石以及纳米金刚石衍生制备的富缺陷石墨烯作为载体锚定原子级分散金属催化材料的优势和设计思路。其次,详细介绍了纳米金刚石以及富缺陷石墨烯负载的原子级分散金属催化材料在提升催化反应活性、选择性和稳定性三个方向取得的最新成果。最后,对这一方向进行简要的展望并讨论当前面临的挑战和机遇。

2、AMR:请问您选择该领域的初心是什么?

作者团队:

我们的研究长期致力于催化反应机理的探索和催化剂构效关系的理解。而催化材料结构的精准构建是催化学科研究的基石。这其中,原子级分散金属催化材料除了具有最高的原子经济性,同时它自身有利于实现催化活性中心结构的观测、调控以及理论计算模型的建立,是理想的催化材料之一,为催化机理的研究提供了很好的平台。我们认为基于原子级分散金属催化材料的研究,将提供区别于传统纳米颗粒催化剂表-界面的新认识。我们相信该领域的研究有助于开发高效、绿色、经济的新型催化材料,为催化学科的研究和发展提供新的方向。

3、AMR:您对这个领域的发展有何种愿景?

作者团队:

传统的催化材料开发主要基于试错法,这样的开发过程周期长,成本较高。如果能够通过催化材料的理性设计、性能测试与性能影响因素分析,指导新型催化材料的合成以及升级迭代,是催化领域发展的必然趋势与最终需求。原子级分散金属催化材料的研究和应用将为催化材料的开发带来新的机遇。然而,由于当前的研究技术还很难精确地设计活性中心结构以及精准地确定影响催化性能的关键因素。因此,能够实现原子级分散金属催化材料精准、高效、规模化的制备,系统地理解原子级分散金属催化材料活性中心的结构和功能,尤其是在原子尺度下调控和优化催化材料的结构,真正实现原子级分散金属催化材料的理性设计和合成,达到更高效、更精准的研发方式,是我们对该领域发展的愿景。

4、AMR:请和大家分享一下这个领域可能会出现的研究机会!

作者团队:

尽管,在阐明原子级分散金属催化材料活性中心的作用机制方面大家已经做出了很多努力,但是大多数反应中活性中心在真实反应过程中的实际结构和角色仍不明确。造成上述困难的原因在于:原子级分散金属催化材料本身的表界面结构和配位环境具有不均匀性;同时在反应过程中由于外场环境(温度、压力、气氛)、反应物吸附、烧结、积碳等因素影响,原子级分散金属催化材料的活性中心极易发生重构。随着化学、物理、材料等学科的不断发展以及交叉融合,利用更为先进的表征技术和合成方法,能够在更加接近真实反应的环境下,以更高空间和时间分辨率准确测定原子级分散金属催化材料活性位点的种类、定量活性位点的数目、观测活性中心结构演变并建立动态的微观反应动力学。更加深入和系统地研究原子级分散金属催化材料的活性中心构效关系,将为催化材料研究的发展、催化机理的深入理解以及新反应过程的开发带来新的机会。

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通讯作者简介中科院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心

       刘洪阳 研究员

刘洪阳,博士,中科院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心,研究员,亚纳米尺度金属催化材料研究团队负责人。2003年本科毕业于大连理工大学;2009年博士毕业于中科院大连化物所;在美国密苏里州立大学和橡树岭国家实验室开展博士后研究工作。入选辽宁省兴辽英才青年拔尖人才,中国工业催化联盟青年工作委员会委员,中科院青年促进会会员,获纳米研究青年创新奖。担任杂志Journal of Energy Chemistry编委,Materials Today Sustainability编委。已承担国家基金(8项)、科技部重点研发计划(3项)以及企业合作项目等30余项。已在Science等杂志发表论文130余篇,被引用6000余次。近5年来,以通讯作者已发表论文60余篇,其中包括: Nat. Catal. (1篇)、Nat. Commun. (4篇)、J. Am. Chem. Soc.(4篇)、ACS Catal. (8篇)、ACS Cent. Sci. (1篇)、Adv. Mater. (1篇) 、Acc. Mater. Res. (1篇),已经授权专利24项,其中碳载低负载量钯基催化材料制备技术在中化集团12万吨催化加氢装置中实现工业应用。

课题组链接:https://www.x-mol.com/groups/liu_hongyang

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北京大学

化学与分子工程学院

马丁 教授

马丁,博士,北京大学化学与分子工程学院教授,1996年本科毕业于四川大学化学系, 2001年博士毕业于中科院大连化学物理研究所,2001-2005年于英国牛津大学和布里斯托大学从事博士后研究。2005年加入大连化学物理所,2009年任职于北京大学。马丁教授聚焦于能源催化转化新路径的开发、用于能源转化的新催化剂设计等研究工作。现担任ACS Catalysis、中国化学副主编,Journal of CatalysisCatalysis Science & TechnologyJournal of Energy ChemistryJoule等刊编委。

课题组链接:https://www.chem.pku.edu.cn/mading/

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扫码阅读刘洪阳研究员和马丁教授团队的精彩Account文章:

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Atomically Dispersed Metals on Nanodiamond-Derived Hybrid Materials for Heterogeneous Catalysis

Fei Huang, Mi Peng, Hongyang Liu*, and Ding Ma*


原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.2c00152



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