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近日,美国约翰·霍普金斯大学陈明伟教授团队的AMR述评文章“3D Nanoporous Graphene Based Single-Atom Electrocatalysts for Energy Conversion and Storage”在线发表。文章概述了基于三维纳米多孔石墨烯的单原子电催化剂及其在能源转换和存储应用方面的最新研究,总结分析了具有三维开放多孔结构和丰富表面曲率的纳米多孔石墨烯载体对提高贵金属和非贵金属单原子催化剂的活性、载量和稳定性等方面的优势、机遇和挑战。
文章内容
为了满足日益增长的能源需求和实现由化石能源经济向可再生能源经济的转变,迫切需要开发用于高效能源转换和存储反应的高性能电催化剂。单原子催化剂作为一类独特的异相催化剂具有原子尺度分散的活性位点,在最大化原子利用效率和降低材料成本的同时,可以通过其独特的配位和电子结构增强催化反应的活性和选择性。近年来单原子催化剂受到了广泛的关注并取得了长足的发展,然而在提高单原子催化剂的原子载量和催化稳定性方面依然面临挑战。本综述重点关注基于三维纳米多孔石墨烯载体的贵金属和非贵金属单原子电催化剂的研究,总结了纳米多孔石墨烯单原子催化剂的两种典型制备方法——可控蚀刻和原子层沉积,评述了三维纳米多孔石墨烯的大比表面积、开放孔隙率、高导电性以及丰富的几何和拓扑缺陷对提高单原子催化剂活性、稳定性、原子载量和电催化效率方面发挥的重要作用。此外,讨论了纳米多孔石墨烯单原子催化剂在电催化析氢、析氧、氧还原等催化反应中的应用。
AMR:请问选择该领域的初心是什么?
单原子催化剂具有无可比拟的原子利用率和催化效率,将在现代能源革命中扮演重要的角色。发展高性能单原子催化剂的关键之一是开发合适的单金属原子载体。石墨烯具有大的比表面积、高导电率、高化学稳定性和可调控的表面化学性质,是理想的单原子催化剂载体,然而在实际应用中需要解决单原子层厚石墨烯和实际宏观电极之间的尺度适配问题。开发具有三维双连续多孔结构的纳米多孔石墨烯材料是解决这一问题的有效途径,其在有效保持二维石墨烯的优异本征性能的同时能实现电子和离子的快速传输,此外其三维结构中的丰富表面曲率和曲率梯度为实现石墨烯的表面缺陷和元素掺杂调控提供了新的自由度。因而,三维纳米多孔石墨烯为开发高负载量、高催化活性和高化学稳定性的单原子催化剂提供了新的机遇。
AMR:请和大家分享一下这个领域可能会出现的研究机会!
纳米多孔石墨烯单原子催化剂在提高单金属原子的稳定性和负载量方面具有独到的优势,但该材料的开发也面临挑战和机遇。第一,单原子催化剂的负载量和稳定性受热力学和动力学因素的综合影响,在已发展的制备方法中,自上而下的可控蚀刻法可以产生高稳定性的单金属原子,但负载量相对较低;自下而上的原子层沉积可以精确控制负载量且具有很高的一致性,但其较低的沉积温度会影响单金属原子的稳定性。因此,未来需要开发新的低成本合成方法用于制备兼具高负载量和高热/化学稳定性的纳米多孔石墨烯单原子催化剂。第二,随着包含更加多元的金属原子的纳米多孔石墨烯单原子催化剂的开发,该材料有望实现更广泛的能源应用。 原文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.2c00097
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