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中国科学院高能所王保田老师课题组“优异的p型热电材料:具有超低热导率的单层SnI2” | MDPI Materials 精选

已有 6560 次阅读 2022-7-29 14:18 |个人分类:学术软文|系统分类:论文交流

通讯作者介绍

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王保田 副研究员 | 中国科学院高能所

硕士生导师、博士后导师。目前担任 Materials 等国际期刊编委,Phys. Rev. Lett.、Nature Communications、Matter、Materials Today Physics等国际期刊审稿人,参与了中国散裂中子源冷中子非弹谱仪的设计。从事热电材料研究多年,在本征低热导材料的晶格动力学研究方面取得了具有影响力的成果。已发表SCI收录论文100余篇,论文被引用2000余次。主持或参与多个国家自然科学基金项目。曾获山西省优秀博士论文奖、山西省自然科学三等奖和中物院科技创新二等奖。

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张凯旺 教授 | 湘潭大学

博士、二级教授、博士研究生导师。长期从事量子点生长、量子扩散、计算凝聚态物理等方面的研究。主持2项国家自然科学基金项目、2项湖南省教育厅重点研究项目;主持完成2项湖南省教育厅委托研究项目、省自然科学基金研究项目。已发表SCI收录学术论文70余篇。研究成果多次在国际国内学术会议上报告或邀请报告。


第一作者介绍

图3.png

谢青宇 博士研究生 | 湘潭大学

湘潭大学物理与光电工程学院凝聚态物理专业博士研究生,主要研究方向为利用第一性原理及玻尔兹曼输运方法研究热电材料。


文章导读

热电材料可通过塞贝克效应将热能转化为电能,在能源转换的领域中发挥着越来越重要的作用,然而其应用却因其转化效率有限而广受局限。由于物理参数 (电导率、塞贝克系数、电子热导率) 的复杂耦合,单一的优化电输运性能显得十分困难。因此,探索低本征晶格热导率的新型热电材料成为了更具吸引力的替代方法。


来自中国科学院高能物理研究所的王保田团队在 Materials 期刊发表的文章,结合密度泛函理论和半经典的玻尔兹曼输运方程,报道了一种实验上新合成的单层二维材料SnI2的热电性能。研究结果表明该体系超低热导率的成因可归因于平面外振动声子模式与平面内振动模式 (Transverse Acoustic, TA; Longitudinal Acoustic, LA) 的完全解耦,以及强声子非简谐性和原子间的弱键性。另外,价带顶具有的准简并双能谷导致了p型SnI2比n型掺杂具有更优越的电输运性能。因此,单层SnI2有望成为良好的新型p型热电材料。


研究内容和研究结果

结构与能带

图1为单层SnI2的原子结构、能带结构和电子局域函数。单层SnI2具有类似于H-MoS2的结构,有较大的半导体带隙 (2.71 eV),价带顶准简并的两个能谷导致了非常大的电子态密度,从而产生很高的塞贝克系数。其电子局域函数表明,I原子周围的形状呈蘑菇状,两侧分布着孤对电子,孤对电子间的相互排斥将造成很强的非谐性。

图4.png

图1. 单层SnI2的原子结构 (a)、电子结构 (b)、3D电子局域函数 (c)、2D电子局域函数 (d) 和3D能带结构图 (e)。

电输运性能

图2为不同掺杂浓度下 (电子,空穴),塞贝克系数 (S)、电导率 (σ)、功率因子 (Power Factor, PF) 随温度的变化关系。结果表明,由于价带顶准简并双能谷的存在,p型SnI2相比与n型SnI2具有更加优越的电输运性能。p型掺杂时,增加载流子浓度会使化学势向深能级移动,根据图1所示的电子结构,会导致电子占据数减小,从而导致塞贝克系数的减小,但是由于电子群速度的增加,衡量电输运整体性质的功率因子随载流子浓度的增加而增大。n型掺杂时,虽然电导率比p型大5倍左右,但是由于导带电子占据数少,塞贝克系数比p型小8~10倍,所以导致PF比p型小很多。

图5.png

图2. 不同掺杂 (电子,空穴) 浓度下 (a、d) 塞贝克系数、(b、e) 电导率和 (c、f) 功率因子随温度的变化关系。

热输运性质

图3为SnI2的热输运性能。单层SnI2沿锯齿型方向和扶手型方向的晶格热导率在室温条件下分别低至0.33和0.18 W/mK。该体系超低热导率的成因可归因于面外振动声子模式与面内振动模式的完全解耦,以及强声子非谐性和原子间弱键性导致的较小的声子弛豫时间。面外振动声子模式对晶格热导起关键作用,它在倒空间有个平带,导致声子谱态密度最低峰值出现在非常低的能量水平 (~0.7 THz),该声学支极大的格林艾森参数 (绝对值) 表明它在温度升高时会表现出明显的非谐效应。

图6.png

图3. (a) 不同方向的晶格热导率和总热导率,以及不同振动模式对总热导率的贡献随温度的变化;(b) 声子色散曲线;(c) 热导率光谱图;(d) 不同振动模式的格林爱森参数;(e) 不同振动模式的三声子散相空间;(f) 不同振动模式的声子弛豫时间。

热电优值

图4为热电优值随温度和掺杂浓度的变化关系。结果表明,由于p型掺杂的电输运性能远优胜于n型掺杂,因此无论是锯齿形方向还是扶手型方向,p型SnI2的热电优值要远大于n型。第一性原理分子动力学计算表明单层SnI2在800 K条件下依然保持很好的热稳定性,热电优值在很宽的温区都超过了1,跟实验上报道的SnSe以及理论上报道的SnP3等热电材料一样,具有优异的热电性能。

图7.png

图4. (a) 扶手型方向p型掺杂;(b) 扶手型方向n型掺杂;(c) 锯齿型方向p型掺杂;(d) 锯齿型方向n型掺杂时的热电优值随温度和掺杂浓度的变化关系。


研究总结

结合密度泛函理论和半经典的玻尔兹曼输运方程,作者系统地研究了单层SnI2的热电性能。其强声子非谐性和软化的声子振动模式极大地抑制了声子输运性能,并且导致了常温下锯齿形和扶手型超低的晶格热导率(0.33, 0.18 W/mK)。同时由于价带顶的能谷双简并,p性SnI2表现出更为优越的热电性能,且p性掺杂的SnI2的热电优值远大于1,所以,SnI2是热电应用的新型候选材料。

原文出自 Materials 期刊

Xie, Q.-Y.; Liu, P.-F.; Ma, J.-J.; Kuang, F.-G.; Zhang, K.-W.; Wang, B.-T. Monolayer SnI2: An Excellent p-Type Thermoelectric Material with Ultralow Lattice Thermal Conductivity. Materials 2022, 15, 3147.


特刊推荐

目前王保田老师和刘鹏飞老师在 Materials 创建的特刊“Materials Physics in Thermoelectric Materials”(热电材料中的材料物理) 正在开放征稿中,特刊重点关注热电材料、热传输、热电技术等领域。欢迎感兴趣的学者投稿!

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Materials 期刊介绍

主编:Maryam Tabrizian, McGill University, Canada

期刊发表涵盖材料科学与工程研究相关各个领域的最新研究成果,包括但不限于高分子、纳米材料、能源材料、复合材料、碳材料、多孔材料、生物材料、建筑材料、陶瓷、金属等,以及材料物理化学、催化、腐蚀、光电应用、结构分析和表征、建模等研究领域在内的学术文章。

2021 Impact Factor:3.748 (Q1*)

2021 CiteScore:4.7

Time to First Decision:15.3 Days

Time to Publication:38 Days

* Q1 (17/80) at category "Metallurgy and Metallurgical Engineering"

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2018-1-12 14:321 婵°倗銆嬬槐娆撳炊閻愬樊妲绘俊銈夋?鐎靛矂鏁嶉敓锟� 閻犙嶆嫹 閻犙嶆嫹 +1 | 闁搞儳鍋涢ˇ锟�

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