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日本大阪大学Akira Harada教授:含水量对超分子水凝胶机械性能的影响机制|SMAT

已有 3379 次阅读 2021-12-3 17:07 |个人分类:期刊文章推荐|系统分类:科研笔记

超分子水凝胶通过引入动态的非共价相互作用,例如氢键、配位键、主客体作用等,能够有效耗散外加能量,提高水凝胶韧性,被广泛用于组织工程、生物医药等领域。然而,超分子水凝胶中水含量对其机械性能的影响机制仍缺乏深入研究。最近,受生物体系中水分对蛋白质结构的影响启发,著名超分子化学家日本大阪大学Akira Harada教授及其同事Yoshinori Takashima教授,九州大学Masaru Tanaka教授,以及北里大学Go Watanabe教授报道了超分子水凝胶的含水量对其粘弹性能的影响,深入阐释了该体系分子设计与力学性能间的关系,为提升超分子水凝胶材料的韧性提供了支持。


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图1. 水凝胶模型体系:(a)γCD-VC11 (x, y)水凝胶(由γ-环糊精与VC11主客体相互作用构成交联点,x和y代表二者的摩尔比例)和(b)MBAAm共价交联水凝胶的分子结构,以及(c)水凝胶水含量调节方法示意图。


Harada教授及其同事使用应力测试和动态力学分析(DMA),研究了γCD-VC11(x,y)水凝胶(由γCD与VC11主客体相互作用交联,x和y代表二者的摩尔比例)在不同含水量时的力学性质和粘弹性。γCD-VC11(x,y)水凝胶的韧性在含水量为30~40%时达到最大值。在含水量极低时,γCD-VC11(x,y)水凝胶的表观活化能随含水量下降剧烈,其韧性低于MBAAm(0.5)水凝胶。在含水量较高时,γCD-VC11(x,y)水凝胶的表观活化能下降速度较小。水凝胶的含水量能够显著影响超分子水凝胶力学性质。进一步,结合核磁共振测量、分子动力学模拟研究,他们发现交联的空间扩展和聚合物链的流动性是含水量影响超分子水凝胶力学性质的主要原因。当含水量低时,水凝胶收缩,其内部的聚合物链活动能力弱,难以进行可逆的主客体相互作用,水凝胶表现出较低的韧性。在适当的含水量时,水凝胶中γCD可沿十烷基链滑动并发生可逆的主客体相互作用,从而有效地耗散能量,提高水凝胶机械韧性。当含水量过高时,水凝胶几乎完全膨胀,这限制了γCD的滑动,只有主客相互作用会耗散能量,导致水凝胶的韧性相对较低。这一发现对设计各种功能化超分子水凝胶以及韧性水凝胶具有重要意义。


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图2. 水凝胶韧性和表观活化能随含水量的变化关系。


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图3. 不同含水量的超分子水凝网络示意图。


相关研究论文以题为Behavior of Supramolecular Cross-Links Formed by Host-Guest Interactions in Hydrogels Responding to Water Contents发表在科爱新刊Supramolecular Materials上。


文章信息

Behavior of Supramolecular Cross-Links Formed by Host-Guest Interactions in Hydrogels Responding to Water Contents

通讯作者是日本大阪大学Akira Harada教授,Yoshinori Takashima教授,九州大学Masaru Tanaka教授,以及北里大学Go Watanabe教授。


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参考文献:

Behavior of Supramolecular Cross-Links Formed by Host-Guest Interactionin Hydrogels Responding to Water Contents.

Ueda, C.; Park, J.; Hirose, K.; Konishi, S.; Ikemoto, Y.; Osaki, M.;Yamaguchi, H.; Harada, A.; Tanaka, M.; Watanabe, G.; Takashima, Y.

Supramol. Mater., 2021, 

doi:10.1016/j.supmat.2021.100001
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667240521000015


期刊简介


Supramolecular Materials (SMAT) 旨在为超分子科学与材料科学的交叉融合与创新提供平台。SMAT致力于发表高水平的、原创性的超分子材料相关的研究成果,收录基于超分子科学的基础及功能材料体系的研究工作。在刊登论文的形式上,SMAT发表综述文章(Review)、研究型论文(Research Article)和观点文章(Perspectives)。


SMAT TALKS


Akira Harada教授将在12月10日为大家带来精彩在线报告:基于环糊精的超分子材料,欢迎大家免费注册参会。

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