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导读

    光与物质的相互作用通常包含三种形式：吸收，散射和非线性，其中光的吸收备受关注。光的吸收是指光的强度随传播距离的增加而减小，包括光致发光、光致发热等效应。近年来，具有光热效应的等离激元超表面逐渐广泛地用于光流体学研究。与此同时，随着圆偏振光应用的不断扩大，对手性超表面的研究也在不断进行。然而，很少有研究同时探索此类系统的手性和热对流效应。

  近日，余鹏、A. Govorov，徐红星和王志明等人从理论上研究了手性等离激元超表面的热诱导流体对流动力学，首次发现了手性流体对流现象，提出了光流体圆二色性的概念。该研究成果以“Chiral Optofluidics with a Plasmonic Metasurface Using the Photothermal Effect”为题发表在《ACS Nano》上。

研究背景

当物体的镜像不能与原物体重合时，我们称该物体具备手性，如左手与右手。手性作为一种重要的对称特点，广泛的存在于自然界中。此外，手性物质拥有特殊的光学活性，主要体现在其与偏振光，特别是圆偏振光的相互作用。圆偏振光又分为左旋圆偏振光（LCP）和右旋圆偏振光（RCP）。经过优化设计的手性结构，能够选择性的吸收或反射LCP或RCP。

光流体学主要研究在光激发下流体的流动。由于没有复杂的设计、泵、阀门或电极图案等，液体中的光致加热对于动态光流体控制极具吸引力。金属纳米粒子具有突出的光学激发表面等离激元，其中传导电子的相干振荡展现出光吸收增强效应。由此产生的热和随后的纳米粒子温度升高，在很长一段时间里一直被视为副作用。随着使用等离激元纳米粒子作为局部热发生器的创新研究报道，热等离子体将这一缺点转化成为一种优势，并在各种应用中显示出巨大的潜力，包括等离子体辅助磁记录、热催化、测辐射热法、以及空间分辨光谱等。

因此，桥接等离激元手性结构与光流体学研究存在极大的发展潜力，特别是在手性信号和液体环境都十分重要的领域包括生物物理学、生物化学和生命科学等领域。

创新研究

本文从理论上研究了手性等离子体超表面的热诱导流体对流动力学。该团队所提出的超表面在光学吸收方面表现出巨大的圆二色性，从而引起了强烈的光热效应。基于包括光学、热力学和流体力学在内的多物理分析，该团队提出了手性光谱的新概念，称为光流体圆二色性。结果表明，在不同的圆极化激发下，手性等离子体超表面周围出现了差异化的热诱导对流流体速度。

亮点1. 通过优化设计，所得手性超表面结构呈现出巨大圆二色性。本文所涉及的超材料吸收器，采用典型的金属-介质-金属结构。所选用的金属材料为Au，介质层材料为SiO₂，结构示意图如图1所示。顶层结构为金属纳米天线阵列，用于产生电磁共振；中间介质层，可以消耗入射的电磁波；底层金属可以防止电磁波的透射。整体的结构设计，可以极大地增强对入射光的吸收，从而获得较大的圆二色性。本文所报道的圆二色性高达0.94，超过了当前已有报道在相近波段的最大值。

此外，针对手性结构单元，特殊的结构设计使其具备极强的手性，从而实现对圆偏振光近乎完美的选择性吸收和反射。如图1（c）所示，在共振波长（约1310 nm）处，右手性结构对RCP的吸收接近100%，而对LCP的吸收几乎为0。计算表征非对称性的g因子，其值超过1.7，接近理论极限值2。

图 1. 手性超材料吸收器的光学响应。（a）手性超材料吸收器结构示意图。（b）结构单元几何形状。顶部Au手性结构和底部Au层的厚度分别为55 nm和100 nm；SiO2间隔层的厚度为150 nm。对于顶部共振器：L1 = 100 nm、L2 = 350 nm、L3 = 200 nm、W1 = 100 nm、W2 = 50 nm、W3 = 61 nm、P1 = 800 nm、P2 = 350 nm。（c）右手性和（d）左手性吸收器在RCP（蓝色）和LCP（黄色）照射下的模拟光学响应。（e）CD和（f）右手性（绿色）和左手性（粉色）结构的g因子。周围的介质是空气。

亮点2. 手性光热效应诱导手性对流效应。由于系统对圆偏振光的选择性吸收，光热效应在增强的同时也呈现出手性特征。如在右手性结构下，右旋圆偏振光（RCP）入射下的系统温升明显高于左旋圆偏振光入射下的结果（如图2 d-g所示）。同时，由于光的吸收主要源于顶层金属谐振器，故温度的升高主要集中在结构顶部，顶层结构温度明显高于周围环境，且随着远离顶层金属的距离而逐渐减小，如图2（c）所示。此外，由于金的热导率较高，故传热速率较快，在顶层金属内部，温度呈现均匀分布。相反地，对左手结构而言，其对LCP几乎完美的吸收也可以得到类似的结果。

图2. 吸收器在水中的时空温度分布。（a）水中的几何结构和（b）垂直截面示意图。（c-g）在t = 8、40、80、200、1000 ns时的空间温度分布，其中（c）沿z轴（线1），（d, f）沿线2，以及（e, g）沿线3。（d, e）和（f, g）分别显示了LCP和RCP入射的结果。入射光通量为I0 = 104 W/cm2。

如图3（a, b）所示，左手性结构在LCP入射时由于光热效应引起的流体对流速度明显高于RCP入射下的结果。这是由于左手结构对LCP的完美吸收，引起了更大的温升，从而产生较大的温度梯度，使得周围原本静止的流体发生对流效应。此外，由于结构本身的手性，将流体的运动置于同一平面内观察时，流体的运动趋势也呈现出手性特征。由于光学吸收饱和效应，光热效应最终达到饱和，以致流体的运动也最终趋于稳定，即速度不再随时间变化，如图3（e, f）所示。

图 3. 热诱导手性流体对流现象。（a-d）t = 8 ns时的温度和速度模式（流线）。插图显示了具有左手结构（a）和右手结构（b）的手性结构单元俯视示意图；红色虚线表示（a-d）的垂直截面的位置。（a, b）取自左手结构，（c, d）取自右手结构；（a, c）和（b, d）分别记录于LCP和RCP照射。（e）在LCP（橙色）和RCP（绿色）下，液体的平均温度随时间的变化。（f）在LCP（灰色）和RCP（蓝色）下在点（0, 0, 200 nm）处液体速度随时间的变化。（g）光流体CD光谱，CD_v(λ)；（h）光流体g因子的光谱g_v(λ)。

总结

手性作为一种特殊的对称特性，广泛存在于各个学科中，本文的研究，发现了流体的运动也能呈现手性的特点。这一发现将为光流体领域的研究提供新的思路。

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05658

本文转自：https://mp.weixin.qq.com/s/U6Log5HrJ5i_TH4YbHCZxA

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