基于多功能DNA折纸的等离激元纳米天线用于无标记单分子表面增强拉曼光谱

A Versatile DNA Origami-Based Plasmonic Nanoantenna for Label-Free Single-Molecule Surface-Enhanced Raman Spectroscopy

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00188

DNA折纸技术可实现精确的纳米级化学实体组装，从而产生复杂的功能材料。通过组装不同间隙尺寸(最小至1.17 nm)的Au或Ag纳米粒子二聚体，作者创造了一种多功能DNA折纸纳米叉形天线(DONA)，使表面增强拉曼散射(SERS)信号增强高达10¹¹。这使得单分子SERS测量成为可能，这种测量可在不同的激发波长下以较大的间隙尺寸进行，从而适应不同尺寸的分子。采用共价和非共价结构偶联将单分子置于SERS热点中，作者提出了一种通用型DNA折纸方案。通过使用Au和Ag二聚体结构，可以在非共振激发条件下实现对三种染料、细胞色素c和山葵过氧化物酶蛋白的单分子SERS测量，从而在时间序列测量中提供了长时间的光稳定性，并能够对单分子进行光学监控。

通过间隙等离激元共振冷却金属

Cooling Metals via Gap Plasmon Resonance

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00741 

尽管人们已经在尝试各种策略来实现可见光和红外区域的宽带等离激元共振，但是还没有关于金属表面辐射冷却的实验报道。作者报道了高发射和辐射冷却的金属表面在主要热辐射谱内（8-13um）维持多个高振幅间隙等离激元腔模式时的室温表现。作者设计了五种不同宽度的Cu/ZnS/Cu间隙等离激元腔的方格阵列，以避免相邻腔之间的近场耦合以及腔模式和第一衍射模式的反交叉。在Si衬底上制备的间隙等离激元腔，其有效发射率> 0.62，最高入射角为60°。室外日光加热实验表明，在最大辐射辐照度为800 W/m²（约一个太阳辐照强度）时，与平面Cu/ZnS/Cu多层膜相比，Cu/ZnS/Cu多腔阵列使Si衬底温度降低了4℃。这种金属的中红外光谱设计可以进行辐射散热，将进一步用于设计具有相同金属/介电/金属结构的光电器件的电极。

在等离激元p-n结中通过光热热电子转移收集亚带隙红外光子

Harvesting Sub-Band gap IR Photons by Photothermionic Hot Electron Transfer in a Plasmonic p–n Junction

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00932

等离激元半导体是一类新兴的低成本等离激元材料，这些材料中的带隙和能带弯曲为克服等离激元金属的某些局限性提供了新的机会。作者证明了在等离激元p-n异质结（Cu_2-xSe-CdSe）中，p-Cu_2-xSe相中空穴等离激元的近红外激发（1.1 eV）导致了快速的热电子转移至n-CdSe ，其能量比费米能级高2.2 eV。这种热电子的产生和能量上转换过程可以用光热机制很好地解释，其中p-Cu_2-xSe中带隙的存在促进了高能光热电子的产生。Cu_2-xSe-CdSe中转移电子的寿命可达130 ps，比金属半导体中转移电子的寿命长近100倍。这一结果展示了一种利用等离激元p-n结收集近红外光子亚带隙的新方法，以及等离激元半导体用于热载流子器件的潜在优势。

等离激元耦合结构用于光催化

Plasmonic Coupling Architectures for Enhanced Photocatalysis

https://doi.org/10.1002/adma.202005738

等离激元光催化是一种有前途的太阳能转化方法。与孤立的金属纳米粒子相比，等离激元耦合体系结构可以通过对单个纳米组分的组成，间距和方向的最佳控制，提供进一步增强的局部电磁场并增强光捕获能力。因此，当与半导体光催化剂集成在一起时，偶合的金属纳米结构可以通过等离激元耦合驱动的电荷/能量转移，显著促进激子的产生和分离，从而实现优异的光催化效率。在这里，作者提出等离子体耦合效应的原理，并总结了等离子体耦合体系结构的构建及其与半导体的集成以增强光催化反应的最新进展。此外，阐述了关于等离激元耦合结构的合理设计和利用方面的剩余挑战，并提出了一些有望激发等离激元耦合结构未来发展的新机会，以进行有效和可持续的光驱动反应。

采用FDTD逆向设计等离激元结构

Inverse Design of Plasmonic Structures with FDTD

https://doi.org/10.1021/acsphotonics.1c00260

逆向设计极大地扩展了光子器件，可以实现最佳性能。然而，由于局部场集中，当使用连续伴随法时，可能导致梯度计算中的误差，因此对等离激元结构的逆向设计一直具有挑战性。另一方面，利用离散伴随法可以得到精确的梯度。在已有研究中，离散法只与有限元模型一起使用，很少有将时域有限差分(FDTD)方法应用于等离激元结构的逆向设计。由于FDTD在等离激元结构模拟中的广泛应用，作者提出了一种基于FDTD的离散伴随法，并提出了一种基于密度的拓扑优化的等离激元结构逆向设计框架。作者证明了梯度计算的准确性与变化介电常数的等离激元结构。等离激元结构所独有的另一个挑战是，由于材料参数选择不当引起的非物理放大会破坏优化的稳定收敛。为了避免这种情况，作者在FDTD求解器中采用了非线性材料方案。作为该框架的一个实例，作者成功地重建了等离激元蝴蝶结孔径的电场。

本文转自：https://mp.weixin.qq.com/s/iCCeKsMU9vhTNoaNmz7sMQ

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