包裹金纳米粒子的金属-有机框架膜用于直接等离激元光催化固氮

Metal–Organic Framework Membranes Encapsulating Gold Nanoparticles for Direct Plasmonic Photocatalytic Nitrogen Fixation

https://doi.org/10.1021/jacs.0c13342

光催化固氮反应可以收集太阳能，并将大量的惰性N₂转化为NH₃。利用金属-有机框架（MOF）膜作为纳米反应器的理想组件来分散和限制金纳米颗粒（AuNPs），作者实现了环境条件下的直接等离激元光催化固氮。可见光照射下， AuNPs上产生的热电子可以直接注入到吸附在Au表面的N₂分子中。这种N₂分子还可以被易消逝的强局域表面等离激元共振场激活，使氨的释放速率呈超线性强度依赖，在强辐射下具有更高的表观量子效率和更低的表观激活能。由大量相互连接的纳米反应器组成的透气性Au @ MOF膜可确保AuNPs的分散性和稳定性，进一步增大N₂分子和（水合）质子的传质，促进气体-膜-溶液界面处的等离激元光催化反应。实验结果表明，可见光下（> 400 nm，100 mW cm^–2），氨的释放速率达到18.9 mmol g_Au^-1 h^-1，在520 nm处的表观量子效率为1.54％。

使用非对称纳米天线设计单分子荧光

Engineering single-molecule fluorescence with asymmetric nano-antennas

https://doi.org/10.1038/s41377-021-00522-9

作为研究生物科学中分子动力学的有力工具，单分子荧光检测提供了集成实验中隐藏的动力学信息。与可见荧光相比，近红外（NIR）荧光有着巨大应用价值，它具有更高的信噪比和更大的组织穿透深度。然而大多数NIR荧光团的量子产率较低，因此很难检测单分子荧光。作者利用非对称等离激元纳米天线将标准NIR染料AIEE1000的荧光强度提高了405倍。非对称纳米天线主要通过增加量子产率(~80%)而不是会降低分子光稳定性的局域场来实现这种增强。作者的耦合模式理论分析表明，这种增强来自天线和分子之间的共振匹配，并且通过设计非对称结构优化了近场和远场模式之间的耦合。这项工作为设计NIR单分子荧光提供了一种通用方案。

纳米等离激元近场中的自发、受激电子-光子相互作用

Spontaneous and stimulated electron–photon interactions in nanoscale plasmonic near fields

https://doi.org/10.1038/s41377-021-00511-y

自由电子、光和物质之间的相互作用，为空间、时间和能量分辨的光学材料表征，结构化的光生成以及量子信息处理提供了独特的应用前景。作者利用电子能量损失谱(EELS)、阴极发光光谱(CL)和光子诱导近场电子显微镜(PINEM)研究了金纳米星尖端，由局域表面等离激元共振介导的自发、受激电子-光子相互作用的纳米尺度特性。数值电磁边界元方法（BEM）的计算表明了EELS，CL和PINEM探测的不同耦合机制对尖端模式电场分布具有相同的空间依赖性。然而平行于电子轨迹的近场电场分量发生了空间傅立叶变换，电子-光子的相互作用强度也随入射电子的速度发生变化。对于高度受限的等离激元尖端共振，计算表明了电子能量低至几个keV时的最佳耦合速度。此项工作是在较复杂的几何体系中讨论，这些几何形状支持具有空间和光谱重叠的多种模式。作者为自发的和受激的电子-光-物质相互作用提供了基本见解，对于纳米尺度上(量子)相干光学现象的研究具有关键意义。

耦合在3D等离激元超原子阵列中的宽带圆偏振器

Broadband Circular Polarizers via Coupling in 3D Plasmonic Meta-Atom Arrays

https://doi.org/10.1021/acsphotonics.1c00310

通过设计大尺寸阵列中3D超原子间的电磁耦合，作者实现了宽带圆偏振器。3D超原子由块状Au / Au纳米晶体（NC）双层螺旋臂组成，通过一步式图案化工艺以及化学后处理、热处理在其数量，长度和曲率上进行设计。通过调整超原子阵列的周期性，由偶极-偶极和四极-四极相互作用引起的杂化扩展了手性响应。作者演示了在2.5到5μm的波长范围内工作的圆偏振器，左旋和右旋圆偏振光之间的最大透射差为43％。

本文转自：https://mp.weixin.qq.com/s/u4wa-YHal1ItP8IhD705jQ

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