高压非平衡相变动力学过程依赖于温度、压强及加载速率，这要求在不同时间尺度内实现快速加载/卸载并进行快速数据采集。本文着重介绍了最近在上海同步辐射光源BL15U1线站设计和发展的时间分辨X射线衍射和快速动态加载金刚石对顶砧(dDAC)实验装置的最新进展。dDAC采用气膜驱动和压电陶瓷驱动两种快速加载方式，在毫秒尺度内实现DAC样品腔压强从常压加压到300 GPa(20 μm金刚石台面)以上，并获得了毫秒尺度的时间分辨衍射数据。其中压电陶瓷驱动的dDAC采用新设计的单、双筒驱动方式，具有加载压力大、压缩速率高等特点，加载速率可达13 TPa/s。在快速加压过程中，可同时连续采集X射线衍射谱。探测器采用Pilatus 3X 900 K，帧频达500 Hz，实现了2 ms时间分辨的X射线衍射测量。毫秒时间分辨的X射线衍射和高压快速加载装置丰富了BL15U1线站的高压研究技术，拓展了线站开展超高压实验、非平衡相变动力学等科学研究的能力。

图6  动加载下Re的XRD (a) Re的XRD时间堆叠图；(b)压强随时间变化关系。

作者报道了将金刚石对顶压砧与气膜和及压电陶瓷相结合，在上海光源XRD线站实现了样品的动态高压加载下微秒量级的时间分辨X射线衍射测量技术，这是在国内首次将动高压加载和时间分辨XRD诊断成功的集成在一起。这项技术的实现为广大用户提供了高压非平衡相变动力学和高温高压化学反应等科学研究的平台。

钠离子电池近年来在大规模储能领域展现出优异的发展和应用前景。由于钠离子层状过渡金属氧化物正极材料(Na_xTMO₂)具有比容量高、容易制备、电压可调和成本低的优势，在学术界和产业界得到了广泛的关注与研究。但较大的Na⁺半径和较强的Na⁺-Na⁺静电排斥作用，导致Na_xTMO₂具有多种结构类型和复杂的结构转变，以及由此形成了多重结构-性能关系。本文详细介绍了Na_xTMO₂的结构类型，综述了在Na⁺脱出/嵌入过程中引发的结构演变，旨在揭示钠离子层状过渡金属氧化物正极材料结构转变机理及其对电化学性能的影响，最后讨论了现存的挑战并提出了改进策略。

图1  (a)—(e)常见钠离子层状材料的晶体结构示意图，插图为层状结构中过渡金属和钠离子多面体的连接机理示意图；(f)从垂直于过渡金属层的方向观察六方和单斜结构和晶胞参数的区别和联系。

钠离子电池是大规模储能领域的重要发展方向之一，而层状氧化物则是最有潜力的正极材料体系。该类材料的循环性能与充放电过程中的结构演变密切相关，深入理解钠离子层状氧化物材料的结构及其演变规律，尤其是高电压下的结构演化过程，为设计新型正极材料具有重要意义。本综述对不同类型层状氧化物的结构演变做了详细介绍，内容详尽，并总结了组成元素、制备方法等对材料结构和性能的影响，为发展更高性能的钠离子电池电极材料提供了指引。

由于量子受限效应，二维材料表现出很多三维材料所不具备的优异电学、光学、热学以及力学性能，为研究人员所关注。材料的优异物性离不开高质量材料的制备，超高真空环境可以减少杂质分子的污染与影响，提高二维材料的质量与性能。本文介绍基于超高真空环境的新型二维原子晶体材料的原位制备方法，包括利用分子束外延构筑新型二维材料、利用石墨烯插层构筑新型二维原子晶体材料异质结构以及利用扫描探针原位操纵构筑二维材料异质结构三大类。文章回顾利用这三类方法构筑的二维材料及其物理化学性质，比较三种方法各自的优势与局限性，对未来二维材料制备提供一定的指引。

图9  (a) 双层石墨烯/碳化硅衬底上生长的大面积多层PdTe₂；(b) 双层石墨烯/碳化硅衬底上生长的单层MoSe₂；(c) 石墨烯化碳化硅衬底上生长的PdSe₂；(d) 在跨过单层和双层石墨烯/碳化硅衬底上连续生长的双层PdSe₂上测得的扫描隧道谱；(e) 石墨烯化碳化硅衬底上生长的Pd₂Se₃；(f) 跨过单层和双层Pd₂Se₃台阶测得的扫描隧道谱。

该综述主要阐述了作者在超高真空二维材料制备方面的研究进展，主要包括三个方面：1）利用分子束外延构筑新型二维材料；2）利用石墨烯插层构筑新型二维原子晶体材料异质结构；3）利用扫描探针原位操纵构筑二维材料异质结构。这些研究方向对于二维材料在基础研究和应用方向上的发展都非常重要。文章对于二维材料在基础研究和应用方向上的发展都具有指导意义。

二硫化钼(MoS₂)作为一种新兴的二维半导体材料，它具有天然原子级的厚度以及优异的光电特性和机械性能，在未来超大规模集成电路中具有巨大的应用潜力。本文综述了我们课题组在过去几年中在单层MoS₂薄膜研究方面所取得的进展，具体包括：在MoS₂薄膜制备方面，通过氧辅助气相沉积方法，实现了大尺寸MoS₂单晶的可控生长；通过独特的多源立式生长方法，实现了4 in晶圆级大晶粒高定向的单层MoS₂薄膜的外延生长，样品显示出极高的光学和电学质量，是目前国际上报道的质量最好的晶圆级MoS₂样品；通过调节MoS₂薄膜的氧掺杂浓度，可以实现对其电学和光学特性的有效调控。在MoS₂薄膜器件与应用方面，利用制备的高质量单层MoS₂薄膜，实现了高性能柔性晶体管的集成，这种大面积柔性逻辑和存储器件显示出优异的电学性能；在集成多层场效应晶体管的基础上，设计、加工了垂直集成的多层全二维材料的多功能器件，充分发挥器件的组合性能，实现了“感-存-算”的一体化；制备了全二维材料浮栅存储器，实现了功耗低，可靠性好，且高度对称和线性度可调的突触权重输出的人工突触器件；通过引入结构域边界提高MoS₂基地面的电催化析氢反应(HER)催化活性等。我们在MoS₂薄膜的制备以及器件特性方面所取得的进展对于MoS₂的基础和应用研究均具有指导意义。

图1  课题组MoS₂可控生长发展历程 (a)—(c) CVD设备的发展历程；(d)—(h) MoS₂薄膜生长代表性成果。

文章综述了近年来作者课题组关于MoS₂的制备和器件应用等工作，详细描述了通过调控生长条件、制备出高质量薄膜并制作了多种电学器件的系列研究成果，并总结了二维材料MoS₂的机遇和挑战。该综述对2D材料生长和器件制备领域是及时的。

随着芯片尺寸不断缩小，短沟道效应、热效应日趋显著。开发全新的量子材料体系以实现高性能芯片器件应用已成为当前科技发展的迫切需求。二维材料作为一类重要的量子材料，其天然具备原子层厚度和平面结构，能够有效克服短沟道效应并兼容当代微纳加工工艺，非常有望应用于新一代高性能器件方向。与硅基芯片发展类似，二维材料芯片级器件应用必须基于高质量、大尺寸的二维单晶材料制造。然而，由于二维材料的表界面特性，现有体单晶制备技术不能完全适用于单原子层结构的二维单晶制造。因此，亟需发展新的制备策略以实现大尺寸、高质量的二维单晶原子制造。有鉴于此，本文重点综述表界面调控二维单晶大尺寸制备技术发展现状，总结梳理了米级二维单晶原子制造过程中的3个关键调控方向，即单畴生长调控、单晶衬底制备和多畴取向控制。最后，系统展望了大尺寸二维单晶在未来规模化芯片器件方向的潜在应用前景。

图1  大尺寸二维单晶制备的3个关键调控方向。

本文综述表界面调控二维单晶大尺寸制备技术发展现状，总结梳理了米级二维单晶原子制造过程中的三个关键调控方向，即单畴生长调控、单晶衬底制备和多畴取向控制，文章整体思路清晰，结构分明，逻辑较强，具有较好的学术价值。

硼烯作为目前发现的最轻的二维材料，表现出丰富的物理性质，包括高柔韧性、光学透明性、高热导率、近一维自由电子气、狄拉克费米子、超导电性等。然而，由于体相硼的层间共价键结合力较强，很难剥离出单层硼烯。另外，硼原子的缺电子属性，使其化学性质比较活泼，成键复杂，导致硼烯有很多同素异形体。长期以来，关于硼烯的研究停留在理论探索方面，硼烯的实验制备一直难以突破，直到最近几年才由少数课题组成功制备，至此关于硼烯的生长、结构以及电子性质研究打开了巨大的探索空间。本文主要从实验方向，系统综述了硼烯在不同衬底上的制备方法以及表现的不同结构相，并讨论了其生长机理。硼烯的制备为进一步扩展硼烯的物理性质提供研究平台，为探索硼烯的纳米器件制备提供思路，使得其在高能量储备、光电子器件、高检测灵敏度、柔性纳米器件等方面具有巨大的潜在应用前景。

图1  硼烯理论预测和实验制备的研究进展。

作为由硼元素构成的二维类石墨烯材料，硼烯具有一系列独特的物理化学特性，有望应用于新型电子学、能源等领域。尽管硼烯的实验制备方面已经取得了一些进展，但是当前硼烯的制备还面临许多困难。作者系统综述了硼烯在不同衬底下的制备方法及结构相，讨论了其生长机理，这对当前相关领域的研究具有重要的参考价值。

自从2004年首次制备出石墨烯以来，机械解理技术被广泛用于制备过渡金属二硫族化合物、黑磷等各种二维材料。在多种二维材料制备技术中，机械解理技术具有制备方法简单、普适性好等优点，最重要的是解理得到的晶体质量高，是研究很多新奇物性的理想选择。本文介绍了机械解理技术的产生背景，总结了常规机械解理技术在二维材料研究过程中的瓶颈。为了解决常规机械解理技术制备效率低、样品尺寸小的问题，一些新型机械解理技术近年来不断发展起来，如氧气等离子体辅助法和金膜辅助法等。作为自上而下的二维材料制备方法，新的解理技术在未来二维材料基础研究和应用中仍然充满生机。未来解理技术将朝更大尺寸，更高质量方向发展。

图6  (a)(b)解理在金膜上的单层WSe₂和MoTe₂的STM图像；(c)单层MoTe₂的低能电子衍射斑点；(d)利用ARPES测得的单层WSe₂能带结构；(e)金属膜导电性测试，以及在薄层金属膜上观察到的MoTe₂超导电性。

本文详细介绍了机械解理技术的产生背景和新型机械解理技术，如氧气等离子体辅助法和金膜辅助法等。作为综述文章，清晰地指出了材料机械解理的技术瓶颈、新技术和新原理以及未来发展趋势和展望，有利于读者更好地了解二维原子晶体制备的新方法和新思路。

利用密度泛函理论B3LYP的方法，在6-311++G(d，p)基组水平上沿二面角ϕ₁(C9N1C2C5)和ϕ₂(C16N1C9C12)构成的二维坐标下扫描了–180°—180°范围内构象异构化势能面，甄别出12种三乙胺基态异构体。进一步辅以二阶微扰理论MP2的方法，在相同基组水平下计算与优化6种能量较低的构象异构体的结构与能量。结果表明具有C₃对称性的G1与G1'是最稳定构象，并识别出两种具有新的甲基取向的G4与G4'构象异构体。另外，通过G1—G4红外光谱与振动模式的比较，分析了它们之间的相似性与差异性。G1—G4的红外谱线显示在0—1600 cm^–1范围内的强度较弱，而在2800—3300 cm^–1范围内的强度较强，标定出伞状振动与C—H伸缩振动等特征振动模，不同构象所引起的红外谱峰的平均移动量小于20 cm^–1。

图4  ϕ₁ (–100°—180°)与ϕ₂ (40°—180°)范围内的6种构象异构体的势能面。

作者利用高精度的量化计算来研究三乙胺的基态的分子构象结构与红外光谱，采取全局势能面搜索的方式扫描了-180°~180°范围内构象异构化势能面，甄别出多个三乙胺基态异构体的结构，揭示了不同稳定异构体的结构差异性，对于理解分子构象动力学具有重要意义。

为了增强圆对称艾里光束的自聚焦能力，本文使用了非对称双曲正割函数对光束的频谱进行了包络调制研究，详细探讨了频谱中高、低频分量对自聚焦特性的影响。结果表明单纯增加频谱的高频分量，并不会使自聚焦能力持续增强，低频分量对光束的自聚焦特性同样起着不可或缺的作用。由于非对称包络可以灵活的调节高、低频分量的比重，因此调制效果要优于高通滤波和对称包络调制。当调制参数选取适当时，光束焦点峰值大幅增加，达到了调制前的3.4倍，同时焦斑尺寸减小了23.6%。最后，本文对理论分析结果进行了实验验证，实验结果与理论结果相吻合，证明了频谱的非对称包络调制是一种高效且易于实现的调制方法。

图5  β不同时，AMCAB和CAB的焦点光强比值随γ₁，γ₂的变化情况，其中虚线为光强比值的极大值位置随γ₁和γ₂的变化曲线 (a) β=6mm⁻¹；(b) β=7mm⁻¹；(c) β=8mm⁻¹；(d) β=9mm⁻¹。

自聚焦光场是近十年来飞速发展的一个方向，由于其能够在接近焦点的位置突然提升光场能量，因此得到广泛关注，而圆对称艾里光束（CAB）即是其中被广泛研究的一员。作者利用非对称双曲正割函数对CAB的频谱包络进行了调制，通过分别调控β γ₁ γ₂等参数，详细探究了频谱中高、低频分量对自聚焦特性的影响。实验结果和理论设计相匹配，对非对称包络调制的灵活性和高效性进行了证明。相比于传统的CAB光束和作者之前的对称包络调制的GCAB光束，其对应的峰值光强比与焦斑尺寸等聚焦特性都得到了大幅提升。

《物理学报》2022年第10期全文链接：