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In-situ Atomic-Scale Observation of Brownmillerite to Ruddlesden-Popper Phase Transition Tuned by Epitaxial Strain in Cobaltites

Ting Lin(林挺), Ang Gao(高昂), Zhexin Tang(汤哲歆), Weiguang Lin(林炜光), Muhua Sun(孙慕华), Qinghua Zhang(张庆华), Xuefeng Wang(王雪锋), Er-jia Guo(郭尔佳), and Lin Gu(谷林)

Chin. Phys. 2024, 41 (4): 047701

DOI: 10.1088/0256-307X/41/4/047701

文章亮点

原位原子尺度揭示了钙钛矿氧化物钴酸镧薄膜的在不同应力下的离子迁移过程及相变机制，并从化学-力学角度为相变机理提供了新见解。

上图为LaAlO₃（LAO，蓝色）衬底施加压应力下具有斜向氧空位通道的LaCoO_2.5（n-LCO_2.5，紫色）随温度升高的两阶段、层状相变演化，下图为SrTiO₃（STO，红色）衬底施加拉应力下具有水平氧空位通道的2c-LaCoO_2.5（2c-LCO_2.5，绿色）随温度升高的单步、形核相变演化，最终形成取向不同的Ruddlesden–Popper（RP） LaCo_1-xO_2.5-y（RP-LCO，黄色）。其中，灰色区域表示发生RP堆垛层错。

 应力调控下钙铁石到RP相变的原位原子尺度观测

研究背景

对于钙钛矿以及类钙钛矿氧化物而言，从初始的钙钛矿（ABO₃）结构到Grenier相（ABO_2.67）、钙铁石相（brownmillerite, BM, ABO_2.5）、RP相（A_n+1B_nO_3n+1）和无限层相（infinite layer, ABO₂）之间的转变，使其在超导、铁磁、快离子传输等领域的应用得以涌现。对于钙钛矿到BM相之间的拓扑相变，主要涉及到O空位的形成和相应的电荷-轨道-自旋构型，已引起了广泛的研究关注，相关的结构-性能关系和相变机制也得以厘清。而BM相的进一步还原，尤其是到RP相这一过程，目前仍缺乏原位的原子尺度观测，离子迁移机制尚不明确。

内容简介

最近，中国科学院物理研究所张庆华课题组和清华大学谷林课题组及其合作者利用透射电镜原位加热实验，对比研究了不同应力下钴酸镧薄膜从BM相（LaCoO_2.5）跃变至RP相（LaCo_1-xO_2.5-y）的原子尺度过程。在受到压应力的LaCoO_2.5中观察到了一个从外部到内部的两阶段层状相变过程；而在受到拉应力的情况下，LaCoO_2.5的相变则是一个单步成核过程。这一现象可归因于Co迁移及其诱导的RP堆垛的方向不同。应变分析揭示了前者是由薄膜边界处Co层的膨胀诱发的，而后者则与一个刃位错和反相畴的组合缺陷有关。

研究意义和重要性

本文结果明确了应力在离子迁移、结构相变中起到重要的调节作用，丰富了对于应力-温度相图的认知，为相变路径调控和材料功能性设计提供了指导。

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