原文已发表在CPL Express Letters栏目

Received 12 July 2021; 

online 10 August 2021

首次在一种量子自旋液体候选材料中观测到低温磁比热随样品颗粒大小的明显依赖关系，暗示其来源于体系的非局域低能激发，并存在着超导体中Pippard相干长度的类似效应。

图: (a) 不同平均颗粒大小Cu3Zn(OH)6FBr样品的低温比热。(b) 在2-4 K之间的熵随平均颗粒大小dc倒数的变化。插图给出了表面层的示意图。实线为根据内核-表面层模型所得到的拟合结果。

寻找量子自旋液体在近年来逐渐成为凝聚态物理和量子材料领域的重点研究方向之一，但是目前还没有哪一种候选材料被完全公认为具有量子自旋液体基态。这主要是因为，无论是理论上还是实验上，都不存在对于量子自旋液体的严格定义。从理论上来说，量子自旋液体代表了一类在自旋体系中存在着异常大量纠缠的量子态，可能存在着分数化的非局域激发。然而在实验上，我们通常的手段都只能针对对称性破缺和局域激发进行测量，因此只能间接地研究量子自旋液体。那么，是否有可能对体系的非局域激发进行直接的测量呢？

中国科学院物理研究所的李世亮、孟子杨、杨槐馨、石友国研究组和中国矿业大学的王艳成等，对量子自旋液体候选材料Cu3Zn(OH)6FBr中的低温比热进行了详细研究。在此前的研究中已经发现，该体系中的铜离子（带有1/2自旋）排列成完美的二维笼目结构，其磁相互作用在200 K的量级，但是一直降温到50 mK都未发现磁有序的存在。有意思的是，核磁共振和非弹性中子散射测量暗示其磁激发存在着能隙，因此该体系可能具有Z2量子自旋液体（或Z2拓扑序）的基态。这些结果使得Cu3Zn(OH)6FBr成为一种很好的量子自旋液体候选材料。但是如同之前其他候选材料一样，我们仍然缺少对于其低能激发非局域性质的研究。为此，我们选择了比热这一测量手段，其优势在于不管激发是局域的还是非局域的，都可以在比热测量上显示出来。我们通过研磨样品，获得了颗粒尺寸大小不同的样品。我们发现，样品的低温比热随着颗粒尺寸的减小而显著下降，并可以通过简单地假设存在着一层与体态不同的表面层来解释。利用简单的模型，我们计算出该表层的厚度约为5.9 nm，大约对应于18倍最近邻铜离子之间的距离。这意味着，在样品表层存在着很大尺寸的关联效应，很难在传统的顺磁态中存在。我们认为，这一现象可以类比于超导体中的Pippard相干长度，后者直接来源于超导库珀对的非局域效应。因此，我们的结果很可能直接来源于样品中低能激发的非局域效应。从理论上来说，Z2量子自旋液体确实可以理解为费米自旋子的超导态，而这里的相干长度就对应于在共振价键图像下自旋单态对的跨度。

我们的结果表明，Cu3Zn(OH)6FBr的低能激发很可能具有非局域现象，并存在着与超导体中Pippard相干长度相似的效应。通过研究物理性质随颗粒尺寸变化的这一方法，也很可能成为探测具有拓扑序量子自旋液体中非局域激发的重要手段。