原文已发表在CPL Express Letters栏目

Received 22 March 2021; 

online 21 April 2021

不同于向列序的FeSe超导体，水热Fe_1-δSe（δ很小）单晶薄片的正常态呈现金属-非金属渡越行为，不存在任何电子向列序迹象。同时其超导T_c（=13.2 K）和零温上临界磁场H_c2(0) (~42 T）明显提高。而且H_c2(0)是各向同性的，并超过泡利极限（约1.8倍）。

结构最简单的二元铁基超导体FeSe的独特之处在于，出现电子向列序（伴随着在T_s~90 K发生的四方到正交的结构相变），但无长程反铁磁序（常压下）。而且其超导临界温度T_c（~9 K）相对较低。如何理解超导和电子向列序之间的相互影响，是一个受到国内外广泛关注的问题。如果能制备出不存在电子向列序的样品，并与向列序样品对比研究，将对澄清这一重要问题极有助益。以前报道表明，FeSe单晶中的电子向列序，可被多种实验探测到。其中包括，其正常态电阻率在结构相变温度Ts附近出现明显扭折，并在很大温区表现为金属行为。其霍尔电阻率对磁场的依赖关系，在T < T_s时呈现明显下凹的非线性特征。而且霍尔系数在T_s以下骤降，并发生从正到负变号。这种电子型载流子主导的输运特征，是由于存在与向列序密切相关的高迁移率电子带所致。

最近，中科院物理所董晓莉课题组的周放研究员指导博士生刘少博，与中科院强场实验室的皮雳研究员和王钊胜研究员（强磁场输运实验），以及物理所金魁课题组的胡卫博士（上临界场数据拟合）和李建奇课题组的李子安副研究员（选区电子衍射）合作，开展了相关研究。首先，采用新颖的水热合成法，获得了不存在电子向列序的优质Fe_1-δSe单晶薄片样品。然后，通过超导抗磁性、零磁场和最高磁场38.5 T下的电输运、以及双晶x射线摇摆曲线和透射/扫描电镜实验，对样品的正常态（图a）和超导态（图a,b）特性，及其物相和结晶质量（图c,d）作了系统测量和表征。实验发现，水热Fe_1-δSe正常态电输运表现出金属-非金属的渡越行为（图a），同时所有上述的电子向列序特征（包括高迁移率电子带）均不存在。具体表现为：不存在与结构相变相关的在Ts的电阻率扭折；霍尔电阻率总是正比于磁场，即在T < T_s的下凹非线性消失；并且霍尔系数保持正值，即在此低温下电输运始终是空穴主导的。令人感兴趣的是，相应于电子向列序的消失，水热Fe_1-δSe的超导T_c（=13.2 K）相比向列序FeSe的T_c（~9 K）有明显提高。而且，水热Fe_1-δSe呈现各向同性的、较高的零温上临界磁场（H_c2(0)~42 T；图b）。

In the absence of the electronic nematicity but the presence of an unusual metal-nonmetal crossover in the normal state, the hydrothermal Fe_1-δSe (with δ closer to zero) single-crystal flakes turn out to show a higher superconducting

T_c = 13.2 K. This provides new evidence to prove that the high-mobility electron band associated with the nematicity does not favor the superconductivity. Therefore, broader perspective beyond the electronic nematicity is necessary for investigating the origin of the unconventional superconductivity. The Fe_1-δSe sample also shows an isotropic, higher upper critical field H_c2(0) (~42 Tesla) breaking the Pauli limit by a factor of 1.8. The experimental and fitting results of H_c2(T) suggest that the hydrothermal Fe_1-δSe possesses intrinsic strong orbital-limiting field and strong spin-orbit interaction. The high-quality Fe_1-δSe samples can serve as a superior platform for further studies.

此项实验研究提供的新证据表明，FeSe超导体中与电子向列序密切相关的高迁移率电子带并不利于超导。所以，需要超越其向列相区，以更宽广的视角在四方相区探索非常规超导起源。并且，上临界磁场的实验及拟合结果显示，水热Fe_1-δSe具有本征的强轨道极限场和强自旋-轨道相互作用。新合成的优质水热Fe_1-δSe样品也为进一步的实验研究提供了优越平台。