原文已发表在CPL Express Letters栏目

Received 17 July 2020; 

online 12 September 2020

通过自插层在CrI3双层中引起双交换效应，显著增强CrI3的层间铁磁耦合，为提高二维铁磁体的居里温度提供了普适性方案。

近年来，二维磁性材料因其在磁电存储、自旋滤波、自旋晶体管等方面展现出潜在的应用价值，而成为研究热点。单层CrI3是一种本征的二维铁磁材料，在实验上被合成，并显示出良好的晶序、较强的磁各向异性和适中的带隙（约为1.2 eV）。然而，单层CrI3的面内铁磁耦合较弱，居里温度仅为45 K；单斜堆叠的双层CrI3高温相则表现出层间反铁磁自旋磁序，极大限制了这种二维磁性材料的器件应用。增强二维CrI3的铁磁性、提高居里温度一直是本领域研究者竞相攻克的难题。

最近，大连理工大学赵纪军、周思课题组提出了自插层方法（Cr或I插层）增强双层CrI3的铁磁性。该工作系统考察了堆叠或转角的CrI3双层体系在不同插层浓度下的原子结构、稳定性和磁学性质，通过第一性原理计算证明Cr或I原子插层的双层CrI3具有良好的能量稳定性和热稳定性，在实验上极有可能实现。更为重要的是，铁磁-反铁磁交换能随着插层原子浓度的增加而增大，最高可达到约40 meV/f.u.（每CrI3分子式），相比于完美CrI3双层的交换能增大了一个数量级（低温相交换能为2.95 meV/f.u.），并且使高温相的双层CrI3由反铁磁态转变为铁磁态（交换能为−0.14 meV/f.u.），对于多层和块体CrI3也得到了相似的结果，表明实验上可通过控制插层原子浓度来准确调控CrI3的磁学性质。这种铁磁性的增强效应主要是由于插层原子引起的层间电荷转移，导致双层CrI3中不同位点的Cr原子化合价发生改变，诱导出双交换作用；另一方面费米能附近杂质态的引入增大了eg-t2g轨道的杂化程度，从而使层间铁磁耦合显著增强。

本工作证明了自插层方法是提高二维铁磁体居里温度的普适性策略，并首次揭示了铁磁性增强背后的双交换机制，为推动二维CrI3以及其他二维铁磁材料的器件应用提供了重要理论指导。

双层CrI3的铁磁耦合增强效应：（a）由Cr和I原子插层的双层CrI3的原子结构；（b）铁磁-反铁磁交换能随插层原子浓度的变化；（c）自插层引起的双交换机制。

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