Carbon Energy

研 究 背 景

为了突破锂资源紧缺给锂离子电池发展带来的阻碍，研究者开始寻找并构建其他体系的二次电池。镁在自然界中含量丰富，其在地壳中的含量是锂的1100倍，大大降低了生产成本。镁金属作为电池负极可以提供较高的体积比容量（3833 mAh cm⁻³）和质量比容量（2205 mAh g^–1）。因此，金属镁可作为镁离子电池负极，构建安全性高、寿命长并且价格低廉的二次电池体系。但是，由于Mg²⁺离子自身带有两个单位正电荷，导致电荷密度较高，Mg²⁺离子与主体材料间库伦作用较大，使得Mg²⁺离子在晶格间隙中扩散困难，致使材料的电化学利用率和倍率性能较差。镁锂双离子电池通过集成镁离子电池和锂离子电池的优势，在可再生能源存储系统中具有较大优势。然而，在实际条件下，不均匀的镁沉积依然存在，并大大缩短了电池的循环寿命。

成 果 介 绍

南京林业大学付宇教授，针对上述问题，基于亲镁界面和空间限域的协同策略，设计了MOF@PPy@CC三维亲镁主体，实现了Mg的均匀沉积和镁锂双离子电池稳定的循环性能。该成果以“Reshaping Li-Mg Hybrid Batteries: Epitaxial Electrodeposition and Spatial Confinement on MgMOF Substrates via Lattice-Matching Strategy”为题发表在Carbon Energy 上。

研 究 亮 点

1. 该工作在碳布上生长了具有均匀阵列结构的MOF@PPy@CC 3D亲镁主体；该结构具有高孔隙度、丰富的活性位点、快速电荷传输、优异的结构稳定性和周期性静电势场，可以精准地捕获Mg⁰，诱导镁均匀沉积。 

2. 通过DFT计算进一步揭示了MOF@PPy@CC在诱导镁均匀沉积过程中的重要作用。

3. 以MgMOF@PPy@CC电极组装的全电池循环10000次后，容量保持率可达到96.23%。

图 文 解 析

图1. 镁沉积过程示意图。（A）镁沉积在裸露的碳布上。镁离子容易集中在凸起处，进而导致镁枝晶的产生。（B） 镁沉积在MgMOF@PPy@CC基体上。MgMOF具有亲镁性质和晶格匹配特性，诱导镁均匀沉积。

图2. （A，B，C）MgMOF和（D，E，F）石墨的静电势图分布、示意图和晶格参数。（G）MgMOF和（H）石墨的吸附能和电荷密度分布。

图3. （A）MgMOF@PPy@CC的制备流程。（B、C、D）SEM图像。（E）MgMOF@PPy@CC的EDS图。（F）XRD图谱。（G）MgMOF@PPy@CC的红外谱图。（H、I、G） XPS谱图。

图4. COMSOL模拟形态演变、离子浓度和局部电流密度分布：（A，B，C）CC电极，（D，E，F）MgMOF@PPy@CC电极。

图5. (A)电池循环性能。（B）文献循环性能对比。（C，D）镁沉积在镁箔及MgMOF@PPy@CC电极上的作用示意图。

相关论文信息

论文原文在线发表于Carbon Energy，点击“阅读原文”查看论文。

论文标题：

Reshaping Li–Mg hybrid batteries: Epitaxial electrodeposition and spatial confinement on MgMOF substrates via the lattice-matching strategy

文章研究方向：

电池— —有机系电池

论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.520

DOI: 10.1002/cey2.520

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关于“Carbon Energy”

Carbon Energy（《碳能源（英文）》）由温州大学和Wiley携手创办，聚焦清洁能源、光电催化、新型碳制造、碳减排等领域，旨在成为国内外优秀科研成果展示的高端平台、国家重大科研战略的助推器和广大科研工作者喜爱阅读的科研工具，立志成为未来“碳时代”高影响力的学术旗舰期刊。

Carbon Energy 2019年创刊，同年入选中国科技期刊卓越行动计划“高起点新刊”，连续两年获“中国最具国际影响力学术期刊”称号，连续三年入选科技期刊世界影响力指数（WJCI）报告，2022和2023年入选中科院材料科学一区TOP 期刊，相继被DOAJ、CAS、ESCI、Scopus、SCIE、INSPEC、CSCD等收录，2023年获得第二个影响因子20.5。

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