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A new perspective to develop regiorandom polymer acceptors with high active layer ductility, excellent device stability, and high efficiency approaching 17% Qunping Fan, Ruijie Ma*, Wenyan Su*, Qinglian Zhu, Zhenghui Luo*, Kai Chen, Yabing Tang, Francis R. Lin, Yuxiang Li, He Yan*, Chuluo Yang, Alex K.-Y. Jen*, Wei Ma* Carbon Energy DOI:10.1002/cey2.267
►►► 研究背景 自聚小分子受体(PSMAs)被报导以来,全聚合物太阳能电池(all-PSCs)器件效率从10%迅速提高到17%以上。与传统聚合物受体不同,PSMAs具有独特优势,其保留了非富勒烯稠环小分子受体(如A-D-A’-D-A结构的Y6类)的窄带系、高消光系数、高LUMO能级、高电子迁移率、分子结晶和聚集可修饰性强等优点,从而获得高光伏性能。但目前高性能PSMAs种类依然有限,仅有少量报道效率超过17%。早期PSMAs包含两种共混吸电子端基(5-溴-IC和6-溴-IC),其中6-溴-IC在一定程度上限制了分子的吸收、能级及其与高性能聚合物给体如PM6的形貌兼容性。另一方面,尽管基于5-溴-IC的区域规整型PSMAs光电性能优异,但5-溴-IC反应活性相对较弱导致PSMAs分子量偏低,限制了材料的机械性能。与此同时,采用多次重结晶方法从共混物中分离出5-溴-IC,产率极低,增加了合成成本。因此,发展易合成、高光电性能、高机械性能的PSMAs尤为重要。
►►► 成果介绍 西安交通大学凡群平特聘研究员和马伟教授,联合香港科技大学马睿杰博士和颜河教授、西安科技大学宿文燕副教授、深圳大学罗正辉副教授、香港城市大学Alex K.-Y. Jen教授,设计合成了三个基于氯代端基(分别为5-溴-4-氯-IC、6-溴-4-氯-IC和5(6)-溴-6(5)-氯-IC)的PSMAs,即PY2Se-Cl-o、PY2Se-Cl-m和PY2Se-Cl-ran。相比区域规整型PY2Se-Cl-o和PY2Se-Cl-m,区域无规型PY2Se-Cl-ran拥有类似吸收光谱、适中LUMO能级和更好的分子堆积与结晶度。由于PY2Se-Cl-ran更高的分子量和更好的共混形貌,相比于PM6:PY2Se-Cl-o和PM6:PY2Se-Cl-m二元共混膜,PM6:PY2Se-Cl-ran机械性能更强(断裂拉伸长度高达17.5%)和器件效率更高(16.23%)。值得一提的是,基于PM6:J71:PY2Se-Cl-ran的三元all-PSCs获得了接近17%的促进效率和优异的光照稳定性与热稳定性。16.86%效率是目前基于区域无规型PSMAs的all-PSCs最高值。该工作提供了一个全新视角去开发同时具有高活性层拉伸性能、高效率和高器件稳定性的all-PSCs,有望推动all-PSCs的实际应用。 该成果以“A New Perspective to Develop Regiorandom Polymer Acceptors with High Active Layer Ductility, Excellent Device Stability, and High Efficiency Approaching 17%”为题发表在Carbon Energy上。凡群平特聘研究员为文章第一作者。
►►► 本文亮点 1、设计合成了三个基于氯代端基的PSMAs:PY2Se-Cl-o、PY2Se-Cl-m和PY2Se-Cl-ran。 2、由于PY2Se-Cl-ran更高的分子量和更好的共混形貌,相比于PM6:PY2Se-Cl-o和PM6:PY2Se-Cl-m活性层,PM6:PY2Se-Cl-ran机械性能更强(断裂拉伸长度为17.5%)和器件效率更高(16.23%)。 3、基于PM6:J71:PY2Se-Cl-ran的三元all-PSCs获得~17%的促进效率和更高的光照稳定性与热稳定性。 4、该工作提供了一个全新视角去开发同时具有高活性层机械性能、高效率和高器件稳定性的all-PSCs。
►►► 图文分析 要点1:氯代端基PSMAs的分子设计、吸收和能级 (A)PSMAs的分子结构和设计策略,包括调节氯代位置和共聚位点;(B和C)PSMAs的吸收光谱和旋涂在玻璃上的薄膜,包括0-1吸收峰变化、成膜质量和薄膜颜色差异;(D)共混膜的吸光性能;(E)活性层材料的分子能级。
要点2:二元all-PSCs的光伏性能 在三个all-PSCs中,PM6:PY2Se-Cl-o和PM6:PY2Se-Cl-ran器件获得了>16%的最高效率(A)和>80%的最高外量子效率(B)。
要点3:二元全聚共混膜的形貌分析 通过(A和B)GIWAXS和(C)AFM等手段研究二元全聚共混膜形貌,发现活性层都具有face-on堆积取向,其中PM6:PY2Se-Cl-o和PM6:PY2Se-Cl-ran具有更好的分子排列和结晶性。
要点4:二元活性层的机械拉伸性能和三元all-PSCs的光伏性能与器件稳定性 (A和B)PY2Se-Cl-ran具有更高分子量和更好形貌相容性,因此PM6:PY2Se-Cl-ran活性层机械拉伸性能更强、器件效率更高。(C和D)PM6:PY2Se-Cl-ran:J71三元all-PSCs获得了~17%的最高效率以及(E和F)促进的光照稳定性和热稳定性。
►►► 小结 本工作设计合成了三个氯代PSMAs,即区域规整型PY2Se-Cl-o和PY2Se-Cl-m、区域无规型PY2Se-Cl-ran。其中PY2Se-Cl-ran拥有更高的分子量和更好的共混形貌,因此PM6:PY2Se-Cl-ran活性层获得了促进的机械拉伸性能和器件效率。同时,PM6:J71:PY2Se-Cl-ran三元all-PSCs获得了~17%的最高效率和更高的器件光照稳定性与热稳定性。该工作提供了一个全新视角去开发同时具有高活性层机械性能、高效率和高器件稳定性的all-PSCs,有望推动all-PSCs的实际应用。
相关论文信息 论文原文在线发表于Carbon Energy,点击“阅读原文”查看论文 论文标题: A new perspective to develop regiorandom polymer acceptors with high active layer ductility, excellent device stability, and high efficiency approaching 17% 论文网址: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cey2.267 DOI:10.1002/cey2.267 往期推荐/ 1.Wee-Jun Ong Carbon Energy: 用于光催化能源应用的0D/2D 点对面接触异质结来改进二维g-C3N4 2.华中科技大学黄云辉Carbon Energy:锂离子电池领域预锂化技术的研究进展与挑战
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