【研究背景】

化石燃料的燃烧向空气中排放了大量的二氧化碳(CO2)，导致了气候变化、海平面上升、海洋酸化和全球变暖等一系列环境问题。将二氧化碳作为可再生能源用于制造制冷剂、塑料、碳化学品、灭火器等增值产品，并在工业中进行更大规模的利用，是一个令人兴奋的研究领域。然而由于CO2还原是一个多电子的复杂过程需要打破高键能，因此将CO2转化为有价值的产品是非常不容易的。为了克服这一挑战，采用不同的技术将CO2转化为有用的燃料/化学品，包括电化学、热化学、生化、放射化学和光化学方法等。然而，电化学转化CO2是在中性pH、大气压和室温下进行的，相比于其他转化方法来讲具有独特的优势。目前为止，已报道了不同类型的单金属、双金属、金属氧化物、金属/碳复合物和掺杂碳材料等，可作为催化剂催化CO2的电化学转化。然而催化剂的稳定性以及大规模应用时催化剂的价格是该领域需要重视的地方，以碳材料为基础的无金属催化剂由于具有较大的比表面积和碳负载材料与掺杂材料之间的强电子相互作用而引起了人们的广泛兴趣。碳基无金属电催化剂由碳纳米纤维、碳纳米管、石墨烯、金刚石、碳纳米带、纳米多孔碳以及上述材料的杂原子掺杂组成，其中杂原子有N、S、B、F、P等，这些杂原子掺杂的碳材料可以提高材料的电流效率和电导率。

【成果简介】

在这篇综述中，东华大学乔锦丽课题组总结和讨论了碳基无金属催化剂的最新进展，包括碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米带、石墨烯、氮化碳和金刚石，重点介绍了它们对于电催化CO2的活性、产物选择性和稳定性。碳基催化材料具有良好的性能，如较高的析出H2电位和负电势下的稳定工作等特点。虽然实现高效碳基催化剂应用于CO2电化学还原领域仍然具有挑战性，但人们已经做出了相当大的努力来克服低选择性、活性和稳定性。基于此，我们为了更好地了解电化学还原CO2的整个发展历史，还提到了CO2还原反应、原理和技术，包括电解质的作用、电化学电池的设计和评价标准、产物的选择性和以及产物的多样性。我们的目的是为进一步开发碳基无金属还原CO2电催化剂，以便应用到未来的工业技术上。

相关研究以题为“Carbon-based metal-free catalysts for electrochemical CO2reduction: activity, selectivity and stability”为题发表在《Carbon Energy》 (DOI:10.1002/cey2.87)期刊上。