研究背景

具有高理论容量和能量密度等特点的锂硫二次电池已被视为下一代极具潜力的储能设备。然而其实际应用仍受到以下几个问题的严重制约：1)硫及其放电产物硫化锂电子绝缘导致动力学缓慢、硫利用率低；2)充放电过程中硫体积膨胀导致电极结构破坏和电池失效；3)充放电过程中多硫离子的“穿梭效应”导致系列副反应和腐蚀锂金属负极；4)负极锂枝晶的不可控生长会引发安全问题。尽管目前已发展许多有效的策略来解决上述问题，且取得了一些突破性的进展，但绝大部分研究结果是在过量电解液(E/S＞10μL mgs-1)的存在下获得。事实上，高E/S比将显著增加Li-S电池的放电容量和循环稳定性。然而，过量电解液的使用不仅会大大降低了Li-S电池的高能量密度优势，还会带来其他问题，如过充和产生气体等。因此，电解液用量的最小化是提升锂硫电池整体能量密度的最有效方法之一。

成果介绍

近日，美国俄勒冈州立大学的纪秀磊团队与阿贡国家实验室的陆俊研究员设计在石墨烯包覆硫化锂电极表面上修饰少量的ZnS纳米颗粒，可大幅提升贫电解液条件下的锂硫电池性能。ZnS涂层Li2S@石墨烯负极担载5.0 mg Li2S cm-2的面密度时，在E/S比为2μL mg-1的贫电解液条件下，其放电容量为944 mAh g-1。令人兴奋的是，该电池基于阴极、电解液和假定最小质量锂金属的总质量换算其比能量密度高达500wh kg-1。研究人员发现贫电解液下高性能获得主要归因于硫化锌涂层使得电极变得对电解质有更好的亲和力，从而提高了液态电解质对电极材料的浸润水平。继而采用密度泛函理论计算揭示ZnS晶体和电解质溶剂分子之间的强结合，解释其更好的润湿性能。另外，还发现在ZnS涂层Li2S@石墨烯电极掺入一定量的VS2，可以进一步降低锂硫电池电解液用量的同时保证其较高的性能，实现在1.1 μL mg-1的E/AM（电解液与活性物质质量比）极贫电解液条件下展现了高达432 wh kg-1的比能量。该研究成果以ZnS coating of cathode facilitates lean‐electrolyte Li‐S batteries为题发表在《Carbon Energy》上。

内容概述

该工作从锂硫电池电极/电解液界面工程设计出发，利用硫化锌涂层来降低电解液对电极材料的浸润水平，从而减少电解液用量，实现其高能量密度的目的。这为低E/S条件下硫物种电化学行为的深入理解提供启发，为贫电解液Li-S系统的开发提供新策略。

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