MXene作为一个新兴的二维(2D)过渡金属碳化物和氮化物家族，在许多领域引起了科研人员的广泛关注。钠离子混合电容器作为一种新兴储能体系，具有低成本、高安全、长寿命等优势，在大规模储能等应用中前景广阔。MXene作为储钠电极也表现出一定的潜力。将MXene纳米片低温组装成三维(3D)稳定的气凝胶，可以解决制造过程中关键的稳定性问题，这对于将纳米尺度的特性转化为实际应用的宏观尺度至关重要。Room-Temperature Assembled MXene-Based Aerogels for High Mass-Loading Sodium-Ion Storage
Fei Song, Jian Hu, Guohao Li, Jie Wang, Shuijiao Chen, Xiuqiang Xie*, Zhenjun Wu*, Nan Zhang*
3. 制备的Ti₃C₂Tₓ基气凝胶作为自支撑电极，在12.3 mg cm⁻2的实际负载量和0.1 A g⁻1的电流密度下仍可提供1.26 mAh cm⁻2的面积比容量。
内容简介低温下实现MXene纳米片三维气凝胶组装，是解决制造过程中纳米片的稳定性问题的关键，对于将纳米材料的优异特性转化为宏观尺度的实际应用至关重要。湖南大学材料科学与工程学院解修强副教授、张楠教授，化学化工学院吴振军教授等在本文中报道了合适的交联剂(氨基丙基三乙氧基硅烷、Mn2⁺、Fe2⁺、Zn2⁺和Co2⁺)作为界面调节剂来调控界面相互作用以实现室温下氧化石墨烯(GO)辅助的Ti₃C₂Tₓ MXene气凝胶的三维组装。这种独特的气凝胶结构不仅可以抑制Ti₃C₂Tₓ的氧化降解，还得到了具有高Ti₃C₂Tₓ含量(87 wt%)和坚固性的多孔气凝胶，从而在保证Ti₃C₂Tₓ纳米片性能表现的同时实现可加工性。结合进一步的硫改性，Ti₃C₂Tₓ气凝胶电极作为钠离子存储的自支撑电极表现出良好的电化学性能。即使在12.3 mg cm⁻2的超高负载质量下，在0.1 A g⁻1的电流密度下也实现了1.26 mAh cm⁻2的面积比容量。图文导读I Ti₃C₂Tₓ/RGO的合成过程
通过半电池测试对比了SMGA和MGA作为钠离子存储自支撑电极的电化学性能。质量负载量为1.7 mg cm⁻2的SMGA在100 mA g⁻1电流密度下首圈的可逆容量为155 mAh g⁻1，比MGA更高，证实了硫改性可有效提高电化学钠离子存储性能。随着负载量的增加，SMGA和MGA之间的容量差距逐渐增大。与其他用于钠离子存储的自支撑MXene基电极相比，SMGA显示出优异的面积比容量。即使在12.3 mg cm⁻2的高负载量下，SMGA仍保持102 mAh g⁻1的可逆质量比容量，对应于1.26 mAh cm⁻2的面积比容量。Nyquist图的对比结果表明S的掺杂有助于提高离子扩散及电荷转移动力学性能。SMGA电极在0.1 A g⁻1电流密度下的长循环曲线如图5 h所示，当面积密度为1.7、7.5和12.3 mg cm⁻2时，从第10次循环到第500次循环，所有电极几乎没有容量衰减，并且在500次循环后仍然保持155、122和102 mAh g⁻1的放电比容量。
图5. (a) SMGA在100 mA g⁻1下的恒电流充放电曲线。(b) 具有不同面密度的SMGA和MGA在100 mA g⁻1时的负载量和面积比容量。(c) SMGA电极在0.1至3 mV s⁻1的不同扫描速率下的CV曲线。(d) SMGA电极的峰值电流和扫描速率之间的关系。(e) SMGA和MGA在不同扫描速率下的电容贡献。(f) 钠离子半电池中SMGA和MGA的Nyquist图。(g) 具有不同质量负载的SMGA电极在0.1至5 A g⁻1范围内的倍率性能。(h) 不同质量负载的SMGA电极在0.1 A g⁻1电流密度下的循环性能和库仑效率。
VI SMGA钠离子混合电容器的性能表征
使用SMGA作为负极，商业活性炭(AC)作为正极，组装了混合钠离子电容器(SIC)(图6a)。AC//SMGA SIC在5 A g⁻1的高电流密度下，仍能提供70 mAh g⁻1的容量，具有出色的能量密度和出色的功率密度，同时表现出稳定的循环性能。由该钠离子混合电容器驱动的发光二极管(LED)组成的英文字母及数字温度计直观地证实了其实际应用可能性。
图6. (a) AC//SMGA混合钠离子电容器(SIC)的示意图。(b) 扫描速率为10 mV s⁻1的钠离子半电池中的SMGA和AC的CV曲线(顶部)和不同扫描速率下的AC//SMGA SIC(底部)。(c) AC//SMGA SIC在0.5至5 A g⁻1范围内的倍率性能。(d) AC//SMGA SIC与之前报道的SIC相比的Ragone图。(e) AC//SMGA SIC在电流密度为0.5 A g⁻1和2 A g⁻1下的长期循环性能和库仑效率(插图)。(f) 由AC//SMGA SIC供电的LED阵列和电子温度计的照片。
承担和完成国家自然科学基金面上及青年项目、湖南省创新人才计划、湖南省自然科学基金、中国博士后创新人才支持计划等，2017年获“IUPAC-SOLVAY国际青年化学家奖”，2018-2021年连续入选科睿唯安公布的“全球高被引科学家”名单。现任SusMat期刊和Energy Material Advances期刊青年编委、Materials Horizons期刊青年顾问委员会委员。
宋斐
解修强
吴振军
张楠
