2. 组装的柔性锂硫全电池器件具有高能量密度(457.2 Wh L⁻1)、良好的循环稳定性(每循环容量保持率为99.8%)以及优异的机械柔韧性(可在5 mm的曲率半径下循环弯折6000次)。

图1. (a) 柔性锂硫全电池的设计原理；(b) NOCF和CF的应力-应变曲线；(c) NOCF的SEM图片；(d) 高分辨率TEM图片；(e-g) 低分辨率TEM图片以及对应的氮氧EDS图像；(h-i) NOCF结构中O1s和N1s的XPS图谱。

为了验证NOCF在锂金属负极中的适用性，本文进行了相应的电化学测试并观察了NOCF纤维表面的锂沉积形貌。如图2所示，在1 mA cm⁻2的电流密度下，NOCF的成核过电势(13.2 mV)明显低于碳毡CF(23.3 mV)和铜箔(93.7 mV)，表明NOCF具有更好的亲锂性。可以观察到，锂金属颗粒均匀的包覆在NOCF的纤维表面，并没有产生枝状锂金属，这是因为NOCF结构中氮氧双掺杂原子可为锂金属提供大量的成核位点，可以有效引导锂金属均匀的成核和沉积。因此，柔性织物锂金属负极(Li/NOCF)表现出了良好的循环稳定性，在2 mA cm⁻2的电流密度下依然可稳定循环500 h以上。库伦效率测试(图3)结果表明，NOCF具有良好的对锂稳定性，适用于组装柔性锂硫全电池器件。

图2. (a) 锂金属在三种导电集流体(包括NOCF、CF和Cu Foil)表面成核电压曲线；(b) 首次锂金属电镀/剥离曲线和对应的SEM图像；(c) 锂金属复合电极 (Li/NOCF, Li/CF和Li/Cu Foil) 的对称电池在2 mA cm⁻2条件下的恒流电镀/剥离循环曲线；(d) 锂金属复合电极在第1、50、100和150圈循环时的恒流电镀/剥离曲线；(e-g) 锂金属复合电极在循环后的SEM图。

图3. (a) 三种导电集流体(包括NOCF、CF和Cu Foil)在1 mA cm⁻2电流密度条件下的库伦效率 (上图：1 mAh cm⁻2；中图：2 mAh cm⁻2；下图：6 mAh cm⁻2)；(b, c) 三种导电集流体(包括NOCF、CF和Cu Foil)在2 mA cm⁻2电流密度条件下的库伦效率(b图：2 mAh cm⁻2；c图：8 mAh cm⁻2)。

图4a-d的多硫化物吸附实验和恒压放电实验表明，NOCF与可溶性多硫化物之间存在更强的相互作用，有利于抑制锂硫电池的“穿梭效应”，这归功于NOCF丰富的N、O双掺杂结构，显著提高了基体对多硫化物的亲和性，同时也为Li₂S的沉积提供了大量成核位点。因此，可以观察到NOCF的纤维表面均匀地包覆了大量Li₂S颗粒(图4d)，促进了电池容量的发挥。以碳化丝素蛋白织物和提取的丝胶蛋白分别作为稳定硫正极的三维亲硫性柔性基体和高性能粘结剂制备的硫正极(SP/S/NOCF)在低高负载量时均具有良好的循环稳定性，最高可达到5.4 mAh cm⁻2。

图4. (a) Li₂S₈在NOCF、CF(碳毡)和GS(石墨片)上吸附前(上)和吸附后(下)的光学照片；(b) NOCF、CF和GS对多硫化物电解液的恒压放电曲线；(c) NOCF，CF和GS在0.25 mA cm⁻2条件下对多硫化物电解液的恒流放电曲线；(d) 各基体表面Li₂S沉积形貌的SEM图；(e) 各柔性硫正极在1 mA cm⁻2条件下第一循环的充放电曲线；(f-h) SP/S/NOCF硫正极的SEM图和对应的S元素的映射；(i) SP/S/NOCF、SP/S/CF和SP/S/GS在1 mA cm⁻2下的循环性能；(j) 不同硫负载下的SP/S/NOCF的循环性能。

为了验证柔性Li/NOCF锂负极和SP/S/NOCF硫正极的循环稳定性和机械柔韧性，利用正负电极与超薄商用隔离膜织物进行叠层和组装软包锂硫全电池(锂金属过量进行了严格的控制)。如图5a所示，当硫负载量为5.1 mg cm⁻2且锂过量仅为90%时，电池具有高达5.1 mAh cm⁻2的面容量，对应的电芯(硫正极+隔膜+锂负极)能量密度高达694.1 Wh kg⁻1和457.2 Wh L⁻1，循环100次后容量保持率>80%。组装的柔性织物锂硫全电池在5 mm、4 mm和2.5 mm的各个曲率半径下经过重复弯折1000次后仍可保持较高的面容量，表明其具有良好的机械柔韧性(图5b)。尤其，织物全电池在5 mm的曲率半径下经过重复弯折6000次和电化学循环150圈后依然可保持较高面容量(图5c)。更重要的是，该织物全电池在上千次原位动态弯折过程中也能够保持稳定的输出电压 (图5d)和充放电曲线(图5e)，证明其具有潜在的实用价值。图5f清晰展示了我们柔性织物锂硫电池整体性能的优异性，其中面能量密度与弯曲半径的比值(FOM = Ea/r, 其中Ea是电池面容量，r是弯曲曲率半径) 是作为评估柔性电池整体性能的重要指标。