1 本工作系统构建了具有较强协同催化效应的氮掺杂碳包覆双金属硒化物。

2 氮掺杂碳包覆双金属硒化物在碱性介质中展现出良好的电催化析氧（OER）活性和稳定性。

3 优良的电催化OER活性归因于高活性Co-OOH物种的生成和镍元素的存在促进了电子转移。

近年来，双元金属或多元金属硒化物材料已经成为一种有前景的OER电催化剂，但是，目前双元过渡金属硒化物材料存在着导电率低，稳定性差等缺陷阻碍了双元金属硒化物材料在电催化水裂解制氢和氧领域的实际发展和应用。

浙江大学侯阳研究员课题组通过新颖的气相水热法结合后续的硒化处理制备出一种电化学剥离石墨烯基底支撑的氮掺杂纳米碳包覆的钴镍双金属硒化物—EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料，并将其应用于高性能电催化水裂解OER反应。

EG/(Co, Ni)Se2-NC复合催化材料，在10 mA/cm的电流密度下，仅表现出258 mV的过电势，其性能远优于商业贵金属Ir/C催化剂（343 mV），并在与其他对照组对比实验中，EG/(Co, Ni)Se2-NC复合催化材料展现出最低的塔菲尔斜率（73.3 mV/dec）和最高的双电层电容值（53.8 mF/cm）。

原位电化学拉曼光谱结果表示，在电催化OER反应过程中所生成的Co-OOH物种作为真正的催化活性中心，结合X射线光电子能谱分析结果表明，在OER反应过程中镍元素的存在起到了改性硒化钴电子结构的作用。

本工作所展示的双元过渡金属硒化物和氮掺杂碳改性策略的结合为设计和制备新型高效电催化水裂解OER催化剂开辟了新的途径，为电化学能量转换装置的应用提供了新的思路。

▍EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料催化OER性能的评价

在1.0 M KOH电解质溶液中，所制备的EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料具有良好的电催化OER性能，在电流密度10mA/cm2时，其过电势为258mV，塔菲尔斜率为73.3 mV/dec，双电层电容为53.8 mF/cm，均优于EG/(Co, Ni)Se2、EG/CoSe-NC、EG/Ni3Se2对照样品，及其商业贵金属Ir/C电催化剂，并展现出优良的电催化稳定性。

▍EG/(Co, Ni)Se2-NC复合材料催化机理的研究

通过原位电化学拉曼光谱分析，直接观察到Co-OOH中间物种的生成，结合X射线光电子能谱分析，结果表明在电化学OER反应后，Ni2+的含量明显增加，优良的电催化OER活性归因于高活性的Co-OOH中间物种的形成和引入镍原子改良的电子结构。

图3 EG/(Co, Ni)Se2-NC的(a)拉曼光谱, (b)原位电化学拉曼光谱，电位范围为1.2至1.6V, (c)OER试验后Co 2p的高分辨率XPS光谱, (d)OER试验后Ni 2p的高分辨率XPS光谱。