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1 工作简介
——高速钙钛矿片上光源
上百亿的物联网设备将为新一轮工业智能制造赋能并为全球经济带来重要价值。在很多IoT应用场景下,成本而非速度是决定性因素。因此,传统技术在下一代数据通信模块或系统的尺寸、重量、功耗和成本方面面临严格的要求挑战。目前,工业界能够通过标准工艺在印制电路板(PCB)上制造光波导,如果能够廉价地将光源、探测器等有源器件集成到电路板上,那么片上光互联、IoT等相关领域将会发生颠覆性的变化。
金属卤化物钙钛矿材料在高性能光伏、光电探测器和LED等领域展示了多样化的应用潜力。采用基于溶液法的常压工艺无需高精度、高工艺温度以及高真空度,该类型半导体光源在低成本物联网通信系统、可见光通信和光互联等应用中有巨大的发展潜力。这类光源和探测器可以与光波导集成到片上并实现高比特传输速率,如结合阵列还可以实现传输速率的倍增,有望解决目前在硅基光源中所面临的挑战,推动低成本片上光互联等相关应用的发展。
然而,实现高速片上钙钛矿光源仍面临诸多难题,从材料到器件水平的相关调制机制尚未完全探明。LED器件的调制带宽f-3dB主要受其电阻-电容时间常数τRC和有效载流子复合寿命τeff的限制。虽然在III-V族氮化物光源中已经广泛研究了这个机理,但在卤化物钙钛矿光源中由于其独特的物理特性(如离子晶体结构、电荷散射等)而带来额外的挑战。其中一个主要问题是钙钛矿中的复合动力学如何影响上述时间相关常数和调制性能。另一个挑战在于钙钛矿器件工艺的研究远落后于传统III-V族光源。需要解决的问题包括不平衡的载流子注入、高耦合损耗和低效热管理等。由于显著提高的焦耳热和效率抖降,维持大注入条件下器件连续工作变得极为困难。因此,必须同时实现具有快速辐射复合和高载流子迁移率的有源区,以及具有低τRC的器件结构和高出光耦合效率。
应对上述有源层材料辐射复合速率与效率的瓶颈,电子科技大学巫江教授与其合作者提出了基于晶格工程调控的新思路,以典型CsPbBr3体系为例,厘清了代表性烷基铵阳离子(MA、PEA、t-BA)对材料载流子动力学、激子结合能、介电/量子限域、缺陷密度的构效关系,进而实现相关载流子复合行为的操控,解决了目前长链和短链阳离子在钝化和限域两个方面存在的矛盾。
图1. 不同改性体系在变化能流密度下的有源层薄膜PLQE(a-c)与稳态吸收谱(d-f);高无序性的薄膜会增加载流子在晶格中的散射,进而增强电-声相互作用;增加杂质散射会提高载流子的散射概率,从而增加俄歇复合速率。
低维钙钛矿体系由于量子限域效应和常温下高效激子复合,使得其在低注入下有较好的量子效率和器件性能,然而,由于其高激子结合能和库伦相互作用,导致俄歇复合常数较大。在较高注入条件下器件性能会出现严重的抖降。在3D体系中自由载流子复合是发光的主导过程,在低注入条件下受到缺陷复合的影响较为明显,随着注入水平的提高,由于缺陷的填充,辐射复合效率得到提高,同时器件的俄歇复合过程相对较弱(如图2c,d所示)。基于Fabry–Pérot微腔结构(如图2e,f所示)。在保证电子-空穴注入平衡的情况下,优化了钙钛矿发光层厚度及功能层厚度,几乎消除了器件波导模式损失,实现了29.04%的面外出光耦合效率。
图2. 器件架构、光电性能表征及出光耦合效率分析;(a, b)基于全幅改性体系的钙钛矿有源层材料和硅基底的p-i-n型器件架构,对于高速调制的光源器件,采用两侧对称的银顶电极设计降低器件的接触电阻和在高速工作下的阻抗;(c)I-V特性曲线;(d)注入电流-外量子效率特性;(e, f)面外发射耦合特性。
图3. 器件调制性能及相关材料特性表征;(a)器件在不同注入水平下的频率响应特性; (b) 基于飞秒光泵浦太赫兹谱的自由载流子-杂质散射程度的量化关系;(c)器件有效面积与调制带宽的分布情况;(d)基于变温阻抗谱的深能级钝化与器件在低频调制下响应规律相关联特性。
通过对不同能流下的载流子浓度衰降过程进行提取,得出了材料固有载流子复合速率随载流子浓度的变化过程(如图4a所示)。在基于器件调制带宽和材料本征动力学参数导出的带宽分析中,该工作发现实验得出的器件带宽仍远小于材料的本征带宽(GHz),表明了钙钛矿这类材料体系在超低功耗、低比特能耗的纳米光源应用上的潜力(如图4b-f所示)。
图4. 改性体系载流子复合速率及其本征调制带宽分析;(a) 时间分辨光致发光谱、超快瞬态吸收和飞秒光泵太赫兹谱验证了不同调控体系的载流子复合动力学过程及其对应的复合速率常数;(b-f)器件调制带宽和材料本征动力学参数导出的带宽分析。
本研究提出了一种在硅基底上实现高速钙钛矿光源的通用设计方法,并首次揭示了材料本征调制性能相关的不同载流子浓度下的复合行为。该研究设计了基于Fabry–Pérot微腔的高出光耦合、低τRC器件架构,成功实现了最大调制带宽为42.6 MHz的硅基钙钛矿光源,并在基于波导调制链路中验证了超过50 Mbps的数据传输能力。进一步分析表明,该钙钛矿材料体系的本征调制带宽有望超过GHz水平。这项研究拓展了钙钛矿材料体系的动力学认知及其调制带宽的操控边界,为光通信和其他高速器件设计与制备提供了全新的思路和可能性。
成果以“High-bandwidth perovskite photonic sources on silicon”为题发表在Nature Photonics上,电子科技大学任翱博和剑桥大学Hao Wang为本文共同第一作者,电子科技大学巫江、剑桥大学Qixiang Cheng、牛津大学Henry J. Snaith和萨里大学Wei Zhang为共同通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、EPSRC等多项基金资助。
2 作者简介
通讯作者
巫江,电子科技大学基础与前沿研究院副院长,教授、博士生导师,国家青年人才,四川省学术与技术带头人,先进光电子四川省青年科技创新研究团队负责人。
2011年获得美国阿肯色大学博士学位,先后在美国和英国留学和从事科研教学工作10余年,曾任英国化合物半导体未来制造中心KPI、伦敦大学学院助理教授(终身教职)、博士生导师。研究领域包括化合物半导体材料外延生长工艺、半导体激光器、光电探测器等,实现了高性能III-V族中红外探测器、硅基III-V量子点激光器、新型低维结构光电探测器件和面发射激光器等。先后主持EPSRC Programme Grant课题、国家重点研发课题、国家自然科学基金面上项目等项目,在Nature Photonics,Nature Electronics等学术期刊上发表学术论文200余篇,引用1万余次,入选爱思唯尔中国高被引学者。授权发明专利10余项,出版英文专著5部。现为中国光学工程学会理事、英国工程技术学会会士、英国高等教育学会会士、IEEE高级会员、伦敦大学学院Arena Fellow,兼任Discover Nano主编、Nano-Micro Letters和《实验科学与技术》等期刊编委委员、InfoMat和Journal of Materials Science and Technology青年编委。
3 原文传递
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https://www.nature.com/articles/s41566-023-01242-9
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GMT+8, 2024-12-2 18:06
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