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中国半导体十大研究进展候选推荐（2023-015）——一种CMOS兼容的低矫顽场三方相铁电Hf(Zr)1+xO2材料
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1 工作简介
——一种CMOS兼容的低矫顽场三方相铁电Hf(Zr)1+xO2材料
物联网、人工智能等信息技术的快速发展，对存储器的存储密度、访问速度以及操作次数都提出了更高的要求。HfO2基铁电存储器具有低功耗、高速、高可靠性、CMOS兼容等优势，被认为是下一代非易失性存储器技术的潜在解决方案。然而，现在普遍研究的正交相（orthorhombic phase，o相）HfO2基铁电材料由于其铁电翻转势垒高和偶极子的“独立翻转”模式，导致了基于该铁电材料的器件具有高矫顽场，并进一步导致了器件工作电压与先进技术节点不兼容、擦写次数受限等问题。这一问题是基于o相HfO2基铁电材料的本征特性，难以通过传统的优化工艺等方式解决。因此，寻找一个结构稳定且具有低翻转势垒的HfO2基铁电材料是迫切需要解决的难题。
针对以上难题，中国科学院微电子所刘明院士、罗庆研究员团队与物理所杜世萱研究员团队合作，提出了一种与CMOS工艺兼容的稳定的铁电三方相Hf(Zr)1+xO2材料，实现了低极化翻转势垒。通过扫描透射电子显微镜（STEM）实验观察Hf(Zr)1+xO2薄膜，发现该材料是一种过量Hf(Zr)原子嵌入在铁电三方相晶格的晶体结构。
图1. 平面铁电电容器的基本特性及Hf(Zr)1+xO2薄膜的结构表征。
图2. 富含Hf(Zr)原子的三方相Hf(Zr)1+xO2薄膜的原子尺度STEM分析。
通过基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，发现当Hf(Zr)1+xO2材料中Hf(Zr)与氧的比例大于1.079 : 2时，三方相的形成能低于铁电o相和单斜相（m相）的形成能。嵌入的Hf(Zr)原子扩展了晶格，增加了其面内和面外应力，起到了稳定Hf(Zr)1+xO2材料结构和降低其铁电翻转势垒的作用。
图3. 基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算。
基于Hf(Zr)1+xO2薄膜的铁电器件展示了超低矫顽场（~0.65 MV/cm）、高剩余极化（Pr）值（22 μC/cm2）、小的饱和极化电场（1.25 MV/cm）和大的击穿电场（4.16 MV/cm），并在饱和极化下实现了1012次循环的耐久性。这一研究结果为低功耗、低成本、长寿命的存储器芯片提供了一种有效的解决方案。
图4. 基于Hf(Zr)1+xO2薄膜的铁电电容器的性能。
该研究成果于2023年8月3日以“A stable rhombohedral phase in ferroelectric Hf(Zr)1+xO2 capacitor with ultralow coercive field”为题发表在Science期刊上（DOI: 10.1126/science.adf6137），微电子所王渊博士为文章的第一作者，中国科学院大学陶蕾博士为共同第一作者，微电子所刘明院士、罗庆研究员和物理所杜世萱研究员为该文章的共同通讯作者。
2 作者简介
通讯作者
刘明，中国科学院院士、IEEE Fellow、发展中国家科学院院士，国家重大基础研究计划项目首席科学家，2008年国家杰出青年基金获得者，国家自然基金委创新群体负责人，国家2017年度何梁何利奖。
刘明院士长期致力于微电子科学技术领域的研究，在存储器模型机理、材料结构、核心共性技术和集成电路的微纳加工等方面做出了系统、创造性贡献。代表性成果包括：建立了阻变存储器（RRAM）物理模型，提出并实现高性能RRAM和集成的基础理论和关键技术方法。拓展了新型闪存材料和结构体系，提出新的可靠性表征技术、失效模型和物理机理，开发了国内首款自主IP的8M纳米晶和1G NOR 型存储芯片。发展了集成电路加工技术，广泛应用到掩模制造、国家重大工程急需的特殊器件和信息等领域。她发表SCI收录论文300多篇，论文被SCI他引（刘明或合作者均视为自引）超过6000次，6篇论文入选ESI高被引论文榜，两项工作列入2013年ITRS（国际半导体发展路线图）、撰写专著2本、译著1本。获授权发明专利246件（包括18项美国发明专利），主要专利转让/许可到多家重要集成电路企业。
罗庆，研究员。
主要研究方向为新型存储器。在Science、Nature Electronics、Nature communication、IEDM、VLSI、ISSCC、IEEE EDL等期刊会议上发表论文90余篇，其中第一/通信作者发表IEDM/VLSI论文13篇。主持国家自然科学基金委重大研究计划重点支持项目、主持国家重点研发计划项目（青年科学家），主持中国科学院先导A项目。获授权中国专利18项，美国专利7项。获中国科学院杰出科技成就奖（2018），中国电子信息科技创新团队奖（2019）。
杜世萱，研究员，中国科学院物理研究所纳米物理与器件实验室纳米结构及其器件的理论计算研究课题组组长、中国科学院大学物理科学学院岗位教授。科技部重点研发计划首席科学家，国家杰出青年基金获得者，获得过中国青年女科学家奖、“谢希德”物理奖，作为研究骨干获得中国科学院杰出科技成就奖等。
第一作者
王渊，博士。
第一作者
陶蕾，博士。
主要利用基于密度泛函理论的第一性原理计算和分子动力学模拟方法，结合数据驱动的材料高通量筛选方法，开展功能性低维纳米材料结构设计和机制研究等工作。近五年来以一作及共同一作发表文章20篇，主要包括Science、Nature Materials、Science Bulletin、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等。
3 原文传递
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